Nonlocal and Nonlinear Properties of Plasmonic Nanostructures Within the Hydrodynamic Drude Model

In dieser Arbeit werden die nichtlokalen sowie nichtlinearen Eigenschaften plasmonischer Nanopartikel behandelt, wie sie im hydrodynamischen Modell enthalten sind. Das hydrodynamische Materialmodell stellt eine Erweiterung des Drude Modells dar, in der Korrekturen in der Beschreibung des Elektronenplasmas berücksichtigt werden. Einer ausführlichen Einführung des Materialmodells folgt eine analytische Diskussion der Auswirkungen der Nichtlokalität am Beispiel eines einzelnen Zylinders. Hierbei werden die durch die Nichtlokalität herbeigeführten Frequenzverschiebungen in den Streu- und Absorptionsspektren quantifiziert und asymptotisch behandelt. Des Weiteren wird mit Hilfe einer konformen Abbildung das Problem eines zylindrischen Dimers in der Elektrostatischen Näherung gelöst und die Moden der Struktur bestimmt. Diese Untersuchungen dienen als maßgebliche Grundlage für weiterführende numerische Studien die mit der diskontinuierlichen Galerkin Zeitraummethode durchgeführt werden. Die durch die analytischen Betrachtungen gewonnene Kenntnis der Moden ermöglicht es, im Zusammenhang mit gruppentheoretischen Betrachtungen und numerischen Untersuchungen, rigorose Auswahlregeln für die Anregung der Moden durch lineare und nichtlineare Prozesse aufzustellen. In weiterführenden numerischen Simulationen werden außerdem Strukturen niedrigerer Symmetrie, auf die sich die Auswahlregeln übertragen lassen, untersucht. Zudem werden numerische Studien präsentiert in denen der Einfluss der Nichtlokalität auf Feldüberhöhungen in Dimeren und doppel-resonantes Verhalten (es liegt sowohl bei der Frequenz des eingestrahlten Lichtes als auch bei der zweiten harmonischen eine Resonanz vor) untersucht werden.This thesis deals with the nonlocal and nonlinear properties of plasmonic nanoparticles, as described by the hydrodynamic model. The hydrodynamic material model represents an extension of the Drude model that contains corrections to the descriptions of the electron plasma. After a thorough derivation of the material model, analytical discussions of nonlocality are presented for the example of a single cylinder. The frequency shifts in the scattering and absorption spectra are quantified and treated asymptotically. Furthermore, by applying a conformal map, the problem of a cylindrical dimer is solved in the electrostatic limit and the modes of the structure are determined. These investigations lay the foundations for numerical investigations which are performed employing the discontinuous Galerkin time domain method. The analytical knowledge of the modes, in conjunction with group theoretical considerations and numerical analysis, enables the formulation of rigorous selection rules for the excitation of modes by linear and nonlinear processes. In further numerical studies, the influence of nonlocality on the field enhancement in dimer structures and double-resonant behavior (a resonance is found at the frequency of the incoming light and at the second harmonic) are investigated

Second Harmonic Generation from Metal Nano-Particle Resonators: Numerical Analysis On the Basis of the Hydrodynamic Drude Model

A detailed computational study of the wavelength-dependent efficiency of optical second-harmonic generation in plasmonic nanostructures is presented. The computations are based on a discontinuous Galerkin Maxwell solver that utilizes a hydrodynamic material model to calculate the free-electron dynamics in metals without any further approximations. Besides wave-mixing effects, the material model thus contains the full nonlocal characteristics of the electromagnetic response, as well as intensity-dependent phenomena such as the Kerr effect. To be specific, two prototypical nanostructures are studied in depth with the help of two independent computer codes. For an infinitely long metal cylinder, it is found that the spectral position of linear particle plasmon modes (dipolar modes, higher-order modes, and, for frequencies above the plasma frequency also bulk plasmon modes) and their associated relative strengths for scattering and absorption both at the fundamental and second-harmonic wavelengths largely control the conversion efficiency. Notably, Fabry–Perot resonances associated with longitudinal bulk plasmons may be detectable via background-free second-harmonic spectroscopy. For a more complex V-groove nanostructure, it becomes possible to engineer a doubly resonant scenario at the fundamental and the second-harmonic wavelength. This leads to an efficient enhancement of second-harmonic emission. Our work thus demonstrates that the careful design of nanostructures on the nonlocal linear level facilitates highly efficient nanoantennas for second-harmonic emission with applications in background-free imaging and frequency conversion systems