Desarrollo de catalizadores metálicos soportados para la obtención de gas de síntesis

Desde principios del siglo XIX, la comunidad científica ha reconocido al hidrógeno como una potencial fuente de energía. Hasta ahora, la producción de hidrógeno se ha dirigido en su mayor parte hacia la industria petroquímica en procesos tales como hidrotratamientos e hidrocraqueos o a la industria química básica en procesos tales como la producción de amoníaco, metanol, etc. A nivel mundial el mayor uso del hidrógeno esta focalizado en la obtención de amoniaco, en este caso la mezcla ingresante al reactor de síntesis de amoníaco es hidrógeno y nitrógeno, en una relación de 3 a 1. Las principales aplicaciones del amoníaco se orientan a la producción de fertilizantes, cuya utilización ha crecido enormemente en Argentina en los últimos años y seguirá con esa tendencia, fuertemente influenciada por la industria agrícola-ganadera, que requiere mayor eficiencia en la elaboración de materias primas. Los procesos de hidrocraqueo e hidrotratamiento, existentes en la mayor parte de las refinerías, se encuentran en segundo lugar como consumidores de hidrogeno. El hidrocraqueo es una de las etapas principales para la producción de combustible liviano a partir de hidrocarburos pesados. Los hidrotratamientos principalmente la hidrodesulfurizacion, han crecido en importancia los últimos años debido a las restricciones ambientales requeridas con respecto al contenido de azufre en los combustibles. El hidrógeno consumido por estos procesos proviene generalmente, de la reformación catalítica de las naftas (para producir aromáticos o para aumentar el número de octanos de las naftas). Aquí también, las restricciones ambientales a la producción de naftas con alto contenido en aromáticos, han obligado a disminuir la severidad de los reformadores y así se ha provocado una caída en la disponibilidad de hidrógeno en las refinerías, lo que lleva un déficit en este componente.Facultad de Ciencias Exacta

Co-Rh modified natural zeolites as new catalytic materials to oxidize propane and naphthalene from emission sources

Natural zeolites as a raw material to prepare catalytic precursors for the oxidation reaction of linear and poly-aromatic hydrocarbons are reported in this work. The process consisted in the formation of mono- and bi-metallic species containing Co and Co-Rh on natural zeolite tuffs. The materials are analyzed by different physicochemical techniques and used as catalysts for propane and naphthalene oxidation in emissions sources. Comparatively, Rh-zeolites are the most active catalysts for propane conversion. In this case, the formation of mixed oxides seems to be conditioned by surface properties. It could also be suggested that the Rh incorporation on a non-active phase in bimetallic catalysts impacts the effectiveness of the system. In addition, the NO presence increases the activity of bimetallic materials. Rh-Co zeolite systems markedly influence the naphthalene combustion temperature. Whereas in the absence of a catalyst a conversion rate of 50% and 100% is reached at 430 C and 485 °C, respectively. It is interesting to observe that for RhCoCli-Mor and RhCoCli catalyst the 100% conversion is reached at 250 °C.Fil: Leguizamón Aparicio, María Silvia del Valle. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas ; ArgentinaFil: Canafoglia, Maria Elena. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Química Inorgánica "Dr. Pedro J. Aymonino". Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Química Inorgánica "Dr. Pedro J. Aymonino"; ArgentinaFil: Ocsachoque, Marco Antonio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas ; ArgentinaFil: Lick, Ileana Daniela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Botto, Irma Lia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Química Inorgánica ; Argentin

Promoting effect of palladium on ZnAl2O4-supported catalysts based on cobalt or copper oxide on the activity for the total propene oxidation

Palladium-modified Co-ZnAland Cu-ZnAl materials were used and found active for the catalytic oxidation of propene and propane. According to the results obtained by XRD, TPR and XPS, the zinc aluminate-supported phases are oxide phases, Co3 O4, CuO and PdOx for Co-ZnAl, Cu-ZnAl and Pd-ZnAl catalysts, respectively. These reducible oxide species present good catalytic activity for the oxidation reactions. The addition of palladium to Co-ZnAl or Cu-ZnAl samples promoted the reducibility of the system and, consequently, produced a synergic effect which enhanced the activity for the propene oxidation. The PdCo-ZnAl sample was the most active and exhibited highly dispersed PdOx particles and surface structural defects. In addition, it exhibited good catalytic stability. The H2 pre-treated PdCu-ZnAl, PdCo-ZnAl and Pd-ZnAl samples showed higher activity than the original oxide catalysts, evidencing the important role of the oxidation state of the species, mainly of the palladium species, on the catalytic activity for the propene combustion. The synergic effect between metal transition oxides and PdOx could not be observed for the propane oxidation.Fil: Ocsachoque, Marco Antonio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Leguizamón Aparicio, María Silvia del Valle. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Casella, Mónica Laura. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Lick, Ileana Daniela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; Argentin

Combustión catalítica de propano en catalizadores basados en ZnAl₂O₄: efecto del contenido de Rh y Co

Una serie de catalizadores Co/ZnAl₂O₄: modificados con Rh fue preparada para estudiar su actividad en la reacción de combustión catalítica de propano. Los catalizadores fueron caracterizados por DRX, RTP, BET, DRS, SEM- EDAX y ensayados catalíticamente. La presencia de Rh favorece la reducibilidad de los compuestos oxídicos de Co, las cuales son las fases activas. El catalizador Rh(0,5%)-Co(5%)/ZnAl₂O₄: es el más activo en esta serie para el proceso de oxidación de propano. Este resultado estaría asociado a un efecto sinérgico entre el Rh y el Co.A series of Co/ZnAl₂O₄: catalysts modified with Rh, was prepared to study your activity in the reaction of catalytic combustion of propane. The catalysts were characterized by BET, XRD, DRS, TPR and SEM- EDAX. The presence of Rh favors the reducibility of cobalt oxidic compounds, which are the active species. Rh(0.5%)-Co(5%)/ZnAl₂O₄: catalyst is the most active in this series for the reaction of oxidation of propane. This result would be associated with a synergistic effect between Rh and Co.Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicada

Efecto del agregado de RH y contenido de CE en catalizadores basados en NI para el reformado seco de metano

Debido a los problemas de desactivación que presentan los catalizadores de níquel ya sea por sinterizado metálico, deposición de carbón y/o desactivación por azufre se intenta desarrollar una formulación apropiada de catalizadores de níquel en la cual se minimicen los problemas de desactivación, analizando el efecto del agregado de CeO2 y el efecto de la modificación de la fase activa con Rh, sobre la actividad, estabilidad, deposición de carbón, y desactivación por azufre.Facultad de Ciencias Exacta

Propane and naphthalene oxidation over gold-promoted cobalt catalysts supported on Zirconia

Zirconia-supported gold-promoted cobalt catalysts were synthesized and tested for the complete oxidation of propane and naphthalene. The catalysts were characterized by BET surface area, scanning electron microscopy (SEM), energy dispersive spectroscopy (EDS), powder X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), temperature-programmed reduction (TPR), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). In both propane and naphthalene combustion reactions, the results obtained indicate that catalysts formulated with Co3O4 are more active than those containing only Au. Catalysts prepared using the deposit/precipitation (DP) method have better activity than those in which the traditional technique is used. Gold addition using the DP methods generates a promoting effect on the activity of cobalt-containing catalysts. The AuDpCoZt catalyst was found to be the most active for both propane and naphthalene combustion. The catalytic behavior of this sample is associated with a synergic effect between gold, cobalt, and the support, which is also evidenced by an increase in the reducibility of this catalytic system. The effect of the presence of NO in the feed was also analyzed for propane combustion.Fil: Leguizamón Aparicio, María Silvia del Valle. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Ruiz, Maria Lucia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - San Luis. Instituto de Investigaciones en Tecnología Química. Universidad Nacional de San Luis. Facultad de Química, Bioquímica y Farmacia. Instituto de Investigaciones en Tecnología Química; ArgentinaFil: Ocsachoque, Marco Antonio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Ponzi, Marta Isabel. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - San Luis. Instituto de Investigaciones en Tecnología Química. Universidad Nacional de San Luis. Facultad de Química, Bioquímica y Farmacia. Instituto de Investigaciones en Tecnología Química; ArgentinaFil: Rodríguez Castellón, Enrique. Universidad de Málaga. Facultad de Ciencias; EspañaFil: Lick, Ileana Daniela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; Argentin

Particulate matter combustion. Cordierite-supported potassium nitrate catalysts modified with transition metal oxides

In this work, cordierite-supported potassium nitrate catalysts modified with transition metal oxides are studied as catalysts for the particulate matter combustion from diesel engine emissions. The catalysts were prepared by nitrate solutions. The catalysts were characterized by XRD, differential scanning calorimetry (DSC), thermal programmed reduction (TPR), vibrational spectroscopy (FTIR) and Scanning microscopy provided with EDS analyzer.KNO3 containing catalysts present high activity in the presence of O2/NO. The Tmax obtained with these catalysts decreases more than 200ºC with respect to the temperature of the non-catalyzed process. The activity is associated with the presence of KNO3 and the role of this salt can be attributed to the NO3-/ NO2- redox cycle contribution and to the surface wetting effect.Fil: Leguizamón Aparicio, María Silvia del Valle. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Montaña, Maia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Ruiz, Maria Lucia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - San Luis. Instituto de Investigaciones en Tecnología Química. Universidad Nacional de San Luis. Facultad de Química, Bioquímica y Farmacia. Instituto de Investigaciones en Tecnología Química; ArgentinaFil: Mosconi, Sandra Mariela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - San Luis. Instituto de Investigaciones en Tecnología Química. Universidad Nacional de San Luis. Facultad de Química, Bioquímica y Farmacia. Instituto de Investigaciones en Tecnología Química; ArgentinaFil: Musci, Juan José. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro de Investigaciones y Transferencia del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires. Universidad Nacional del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires. Centro de Investigaciones y Transferencia del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires; ArgentinaFil: Ocsachoque, Marco Antonio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Casella, Mónica Laura. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Lick, Ileana Daniela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; Argentin

DFT studies of the adsorption of propane and propene on metallic surfaces in Ag/ZrO₂ catalysts as a model for catalytic combustion reactions of light hydrocarbons

Molecular modelling studies were carried out at the DFT level of the adsorption of propane and propene on Ag surfaces as a model of the interaction of light hydrocarbons with Ag/ZrO₂ catalysts for catalytic combustion reactions. It was found that the most stable mode of adsorption of propene through its π system on Ag atom has energies consistent with chemisorption and generates an elongation of the C1=C2 bond, which would explain the increase in the activity of the catalysts as a function of its metallic charge. The results obtained from the DFT calculations explain the different types of interactions between propene and propane with the metallic surface. The propene is chemisorbed on the Ag surface, distorting its bonds and generating its activation. This would imply that a higher metallic charge in the catalyst would increase the number of active sites in which this activation occurs, generating a higher activity. In addition, with the addition of O, the binding energy between the propene and the metal surface increased. On the other hand, the presence of a metallic surface is not enough for the activation of the propane molecule. This would explain why, by increasing the amount of metal in the catalyst, the activity for the combustion of propane is practically not affected.Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicada

Promoting Effect of Palladium on ZnAl2O4-Supported Catalysts Based on Cobalt or Copper Oxide on the Activity for the Total Propene Oxidation

Palladium-modified Co-ZnAland Cu-ZnAl materials were used and found active for the catalytic oxidation of propene and propane. According to the results obtained by XRD, TPR and XPS, the zinc aluminate-supported phases are oxide phases, Co3O4, CuO and PdOx for Co-ZnAl, Cu-ZnAl and Pd-ZnAl catalysts, respectively. These reducible oxide species present good catalytic activity for the oxidation reactions. The addition of palladium to Co-ZnAl or Cu-ZnAl samples promoted the reducibility of the system and, consequently, produced a synergic effect which enhanced the activity for the propene oxidation. The PdCo-ZnAl sample was the most active and exhibited highly dispersed PdOx particles and surface structural defects. In addition, it exhibited good catalytic stability. The H2 pre-treated PdCu-ZnAl, PdCo-ZnAl and Pd-ZnAl samples showed higher activity than the original oxide catalysts, evidencing the important role of the oxidation state of the species, mainly of the palladium species, on the catalytic activity for the propene combustion. The synergic effect between metal transition oxides and PdOx could not be observed for the propane oxidation.Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicada

Zirconia-Supported Silver Nanoparticles for the Catalytic Combustion of Pollutants Originating from Mobile Sources

This work presents the physicochemical characterization and activity of zirconia-supported silver catalysts for the oxidation of pollutants present in diesel engine exhaust (propane, propene, naphthalene and soot). A series of silver-supported catalysts AgxZ (x = 1, 5 and 10 wt.%, Z = zirconia) were prepared, which were studied by various characterization techniques. The results show that silver is mainly found under the form of small metal nanoparticles (<10 nm) dispersed over the support. The metallic phase coexists with the AgOx oxidic phases. Silver is introduced onto the zirconia, generating Ag–ZrO2 catalysts with high activity for the oxidation of propene and naphthalene. These catalysts also show some activity for soot combustion. Silver species can contribute with zirconia in the catalytic redox cycle, through a synergistic effect, providing sites that facilitate the migration and availability of oxygen, which is favored by the presence of structural defects. This is a novel application of the AgOx–Ag/ZrO2 system in the combustion reaction of propene and naphthalene. The results are highly promising, given that the T50 values found for both model molecules are quite low.Fil: Montaña, Maia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Leguizamón Aparicio, María Silvia del Valle. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Ocsachoque, Marco Antonio. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Navas, Marisa Belén. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Barros, Ivoneide De Carvalho Lopes. Universidade Federal de Pernambuco; BrasilFil: Rodríguez Castellón, Enrique. Universidad de Málaga. Facultad de Ciencias; EspañaFil: Casella, Mónica Laura. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Lick, Ileana Daniela. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; Argentin