Development of Small-Angle X-Ray Scattering on a Nanometer and Femtosecond Scale for the Investigation of Laser-Driven Matter

Laser-Plasma-Beschleunigung mittels ultraintensiver Laserstrahlung ist eine vielversprechende Technologie für die Entwicklung kompakter Strahlungsquellen. Diese werden in einem breiten Spektrum technischer Anwendungsfälle genutzt, zum Beispiel zur Krebstherapie, in der Laborastrophysik und für die Trägheitsfusion, weshalb viele interdisziplinären Forschungsfelder ein großes Interesse an ihrer Entwicklung haben. Die ersten Machbarkeitsstudien zur Nutzung gepulster Protonenstrahlung zur Tumorbehandlung haben bereits erfreuliche Ergebnisse geliefert. Dennoch lagen die erzielten Parameter des Protonenstrahls weit unter den erwarteten Werten. Die bekannten Faktoren, die diese Performance einschränken, wurden fast ausschließlich durch Simulationen identifiziert. Der experimentelle Zugang zur Laser-Plasma-Wechselwirkung ist bisher auf die Auswertung der resultierenden Strahlung und auf makroskopische Oberflächeneffekte beschränkt, die mit optischen Messtechniken untersucht werden können. Diese Diagnostiken liefern allerdings keinerlei Informationen über die Vorgänge im Inneren des Plasmas, die letztlich die Parameter der beschleunigten Protonen bestimmen. Diese Prozesse werden in ihrer Größe und Zeitskala durch die Plasmaoszillation bzw. deren Frequenz und Wellenlänge bestimmt. Das Ziel dieses Forschungsprojekts war es, diese Lücke in der Auflösung bestehender Messmethoden zu schließen und eine Diagnostik zu entwickeln, die in der Lage ist, nanoskopische Plasma-Phänomene im Inneren der lasergetriebenen Probe zu untersuchen. Dieses Ziel konnten wir durch die Einführung von Röntgenkleinwinkelstreuung (SAXS) in Laserexperimenten an Röntgen-Freie-Elektronen-Lasern (XFELs) erreichen. In dieser Arbeit erläutere ich das technische Design und die methodische Auswertung des ersten dedizierten SAXS Experiments, das an der Matter in Extreme Conditions Messstation (auch MEC, Materie unter extremen Bedingungen) der Linac Coherent Light Source (auch LCLS, Linearbeschleuniger als kohärente Lichtquelle) durchgeführt wurde. Dieses Experiment war vorrangig eine Machbarkeitsstudie, die als Basis für die weitere Verwendung von SAXS in Laserexperimenten dienen soll. Meine Arbeit wird ausführlich die dafür nötigen experimentellen Techniken, den Aufbau, die Reinigung des gemessenen Beugungsbilds, das Probendesign und den Auswerteprozess erläutern. Um die experimentelle Durchführbarkeit dieser Methode zu testen, nutzten wir SAXS, um die Ausbreitung einer nanostrukturierten Probe in der Zeit kurz vor und während des Beginns des Laserpulses zu messen. Der Ausbreitungsparameter, den wir so aus den experimentellen Daten gewinnen konnten, liegt im einstelligen Nanometer- und teilweise im Subnanometer-Bereich und stimmte gut mit den Ergebnissen einer Particle In Cell (PIC) Simulation zur frühen Ausbreitungsphase überein. Dies zeigt, dass SAXS in der Lage ist, Plasma Prozesse zu messen, die für andere Diagnostiken bisher nicht zugänglich waren. Außerdem beobachteten wir eine Abweichung der experimentellen Daten von dem von uns entwickelten Modell zur Beschreibung der ungehinderten Ausbreitung des Plasmas ins Vakuum. Dies veranlasste uns zu einer genaueren Untersuchung der Ausbreitung mittels PIC Simulation und tatsächlich sahen wir darin die Bildung von Plasma-Strömen, die auch in der SAXS-Auswertung qualitativ bestätigt werden konnten. Die Komplexität des Ausbreitungsprozesses, die wir in diesem Forschungsprojekt aufdecken konnten, zeigt, dass weitere Studien dazu durchgeführt werden sollten. Wenn wir die Ergebnisse der hier präsentierten SAXS Modelle nutzen, um unser Verständnis des Effekts von Vorpulsen und Intensitäts-Plateaus auf die Protonenbeschleunigung mit nanostrukturierten Proben zu verbessern, werden wir zukünftig in der Lage sein, die damit erzielten Strahlparameter zu verbessern. Der entwickelte SAXS Aufbau wurde auch an die Gegebenheiten von Experimenten zur Schockwellenverdichtung mittels Hochenergielasern angepasst und angewendet. Es gibt großes wissenschaftliches Interesse an der Entmischung von Kohlenwasserstoffen im Zustand warmer dichter Materie (WDM). Viele Laborastrophysikexperimente untersuchen das Innere von Eisriesen wie Uranus und Neptun, insbesondere den Verlauf der Phasentrennung von leichten Elementen wie Kohlenstoff und Wasserstoff, die zu Diamantregen führt. Bisher war es bei diesen Messungen nicht möglich, nanoskopische Dichteänderungen im Inneren einer dichten Probe unter extremen Bedingungen zu untersuchen. Im Rahmen dieser Forschungsarbeit wurde SAXS als ergänzende Diagnostik in Hochenergiedichte-Experimenten mit Lasern an Einrichtungen wie an der MEC Messstation und an anderen XFELs etabliert. Ich wendete bekannte SAXS Auswerteroutinen auf den besonderen Fall eines sich von Schuss zu Schuss ändernden Dichtekontrasts an. Die verschiedenen Komponenten der SAXS Daten wurden mit den Informationen korreliert, die aus anderen Diagnostiken wie Beugung und VISAR gewonnen wurden. So konnte ich durch die Auswertung der Nanodiamant-Komponente eine Schätzung der Diamantgröße und des Diamant-Volumenanteils ableiten, indem ich spezifische Modelle fittete, die auf hydrodynamischen Simulationen basieren. Zukünftig möchten wir diese experimentellen Grundlagen auch auf die Untersuchung von Flüssig-Flüssig-Entmischung leichter Elemente im WDM Zustand anwenden. In dieser Arbeit erläutere ich die von mir entwickelten Auswerteprozesse, die auf weitere Messungen angewendet werden können, sobald deren Messbereich und Sensitivität so verbessert wurde, dass die Parameter von Interesse bestimmbar sind. Dieses Projekt half dabei, SAXS als Standarddiagnostik in Forschungseinrichtungen zu etablieren, die XFELs mit Hochleistungslaserexperimenten verbinden. Es bereitet sowohl die technische als auch die methodische Grundlage für weitere Experimente.Laser plasma acceleration with ultra-high intensity (UHI) lasers is a promising technology for building compact radiation sources. These hold immense potential for a wide array of applications including cancer therapy, laboratory astrophysics and inertial confinement fusion and there is great interest in their development in many interdisciplinary fields of research. But while proof of concept experiments using proton pulses for tumor irradiation have delivered encouraging results, the achieved proton beam parameters fell short of the originally expected values. The limiting factors to this performance have mostly been identified in simulation only. Experimental access to the interaction between the drive laser and the dense plasma is so far limited to the analysis of the emitted radiation and the macroscopic surface effects that can be probed by visible light. These diagnostics cannot provide information about the processes in the bulk of the plasma that eventually determine the properties of the accelerated particles. Their spatial and temporal domain is dominated by the plasma oscillation frequency and wavelength. The aim of this project was to bridge this resolution gap with a diagnostic that is capable of investigating nanoscopic plasma features in the bulk of a laser-driven sample on a femtosecond scale. This was achieved by establishing the use of Small Angle X-Ray Scattering (SAXS) at UHI laser experiments at X-Ray Free Electron Lasers. My thesis will outline the technical design and scientific analysis of the first dedicated SAXS experiment at the Matter in Extreme Conditions (MEC) instrument of the Linac Coherent Light Source. The primary goal of the experiment was proof of concept as a foundation for regular use of SAXS in UHI experiments in the future. I will discuss the experimental procedures, the setup, the cleaning of the diffraction pattern, the target design and the analysis process that were developed for this new diagnostic in detail. To test the feasibility of this method, we used SAXS to measure the expansion of a nanostructured target in the femtosecond time span before and around the onset of a low intensity drive laser pulse. The expansion parameter that was extracted from the experimental data is in the in the sub- to single nanometer range and was in good agreement with the results of a particle-in-cell (PIC) simulation describing the early expansion phase. This demonstrates that SAXS is capable of measuring plasma processes on scales that were previously unobtainable by other diagnostics. We also identified a deviation of the experimental data from the simple model that we developed to describe an unobstructed expansion of plasma into vacuum. This lead us to examine the expansion in more detail via PIC simulation and indeed we discovered the formation of plasma jets at a later phase of the plasma expansion in simulation for a grating target. This additional effect was confirmed qualitatively by the SAXS analysis. The complexity of the plasma expansion process for a structured target we found in this project demonstrates the need for further studies. If we use the SAXS models presented here to improve our understanding of the effect of prepulses and pedestals on proton acceleration using nanostructured targets, we can apply this knowledge to the improvement of the proton beam parameters in future developments. %Additionally the technical implementation of SAXS for UHI laser experiments was developed in the framework of this thesis and established as a useful tool for the investigation of other nanoscopic plasma features. The developed experimental setup for SAXS was also adapted and applied to laser shock compression experiments using high energy drive lasers. There is great research interest in the demixing of hydrocarbons in the Warm Dense Matter (WDM) state. Many laboratory astrophysics experiments investigate the internal structure of ice giants like Uranus and Neptune, specifically the dynamics of the phase separation of light elements like carbon and hydrogen which can result in diamond rain. So far these measurements lacked a diagnostic that is capable of probing nanoscopic density modulations in the bulk of a dense target in an extreme state of matter. SAXS allowed us to gain access to the parameters of the demixing process. In the framework of this project SAXS was established as a complementary diagnostic to the standard setup for high energy density laser experiments at the MEC instrument and at other XFELs. I applied existing SAXS analysis procedures to the special case of a density contrast that changes on every shot. The different components of the SAXS data were correlated to information from other standard diagnostics including diffraction and VISAR. I was able to quantitatively analyze the component caused by nanodiamonds and retrieved an estimate of the diamond size and volume fraction from fits to custom models that are based on hydrodynamic simulations. In the future, we would like to extend this experimental basis to the investigation of liquid-liquid demixing of light elements in the WDM state. In this thesis I will discuss the SAXS analysis procedures that I dweveloped so that they can be applied to future measurements, once the experimental range and sensitivity has been improved to retrieve the parameters of interest. This project helped to establish SAXS as a standard diagnostic at facilities combining XFELs with high power laser experiments. It is supposed to lay both the technical and methodical groundwork for further experiments

Influence of dislocations on thermal conductivity of strontium titanate

Recently, several creative processing techniques yielded thermoelectrics with reduced thermal conductivity and, thereby, an enhanced figure or merit. These were based on engineered complex microstructures with attendant dislocation structures. In this study, we implement highly controlled mesoscopic dislocation structures into the model thermoelectric SrTiO₃ in order to quantify phonon scattering at dislocations. Both single crystals and polycrystalline material have been furnished with enhanced dislocation densities increased by a factor of 150–300 by plastic deformation. Thermal conductivity was measured using laser flash analysis between room temperature and 325 °C. Etch pit techniques and ultra-high voltage electron microscopy afford quantification of dislocation density. Experimental results were compared to predictions by the Debye-Callaway model. The latter revealed that dislocation densities of 10¹⁵ m⁻² would be necessary for the reduction of thermal conductivity of SrTiO₃ in the investigated temperature range, which could not be realized using the plastic deformation mechanism applied

Reconciling Local Structure Disorder and the Relaxor State in (Bi1/2Na1/2)TiO3-BaTiO3

Lead-based relaxor ferroelectrics are key functional materials indispensable for the production of multilayer ceramic capacitors and piezoelectric transducers. Currently there are strong efforts to develop novel environmentally benign lead-free relaxor materials. The structural origins of the relaxor state and the role of composition modifications in these lead-free materials are still not well understood. In the present contribution, the solid-solution (100-x)(Bi1/2Na1/2)TiO3-xBaTiO3 (BNT-xBT), a prototypic lead-free relaxor is studied by the combination of solid-state nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy, dielectric measurements and ab-initio density functional theory (DFT). For the first time it is shown that the peculiar composition dependence of the EFG distribution width (ΔQISwidth) correlates strongly to the dispersion in dielectric permittivity, a fingerprint of the relaxor state. Significant disorder is found in the local structure of BNT-xBT, as indicated by the analysis of the electric field gradient (EFG) in 23Na 3QMAS NMR spectra. Aided by DFT calculations, this disorder is attributed to a continuous unimodal distribution of octahedral tilting. These results contrast strongly to the previously proposed coexistence of two octahedral tilt systems in BNT-xBT. Based on these results, we propose that considerable octahedral tilt disorder may be a general feature of these oxides and essential for their relaxor properties

Observation of ultrafast solid-density plasma dynamics using femtosecond X-ray pulses from a free-electron laser

The complex physics of the interaction between short pulse high intensity lasers and solids is so far hardly accessible by experiments. As a result of missing experimental capabilities to probe the complex electron dynamics and competing instabilities, this impedes the development of compact laser-based next generation secondary radiation sources, e.g. for tumor therapy [Bulanov2002,ledingham2007], laboratory-astrophysics [Remington1999,Bulanov2015], and fusion [Tabak2014]. At present, the fundamental plasma dynamics that occur at the nanometer and femtosecond scales during the laser-solid interaction can only be elucidated by simulations. Here we show experimentally that small angle X-ray scattering of femtosecond X-ray free-electron laser pulses facilitates new capabilities for direct in-situ characterization of intense short-pulse laser plasma interaction at solid density that allows simultaneous nanometer spatial and femtosecond temporal resolution, directly verifying numerical simulations of the electron density dynamics during the short pulse high intensity laser irradiation of a solid density target. For laser-driven grating targets, we measure the solid density plasma expansion and observe the generation of a transient grating structure in front of the pre-inscribed grating, due to plasma expansion, which is an hitherto unknown effect. We expect that our results will pave the way for novel time-resolved studies, guiding the development of future laser-driven particle and photon sources from solid targets

Observation of Ultrafast Solid-Density Plasma Dynamics Using Femtosecond X-Ray Pulses from a Free-Electron Laser

The complex physics of the interaction between short-pulse ultrahigh-intensity lasers and solids is so far difficult to access experimentally, and the development of compact laser-based next-generation secondary radiation sources, e.g., for tumor therapy, laboratory astrophysics, and fusion, is hindered by the lack of diagnostic capabilities to probe the complex electron dynamics and competing instabilities. At present, the fundamental plasma dynamics that occur at the nanometer and femtosecond scales during the laser-solid interaction can only be elucidated by simulations. Here we show experimentally that small-angle x-ray scattering of femtosecond x-ray free-electron laser pulses facilitates new capabilities for direct in situ characterization of intense short-pulse laser-plasma interactions at solid density that allows simultaneous nanometer spatial and femtosecond temporal resolution, directly verifying numerical simulations of the electron density dynamics during the short-pulse high-intensity laser irradiation of a solid density target. For laser-driven grating targets, we measure the solid density plasma expansion and observe the generation of a transient grating structure in front of the preinscribed grating, due to plasma expansion. The density maxima are interleaved, forming a double frequency grating in x-ray free-electron laser projection for a short time, which is a hitherto unknown effect. We expect that our results will pave the way for novel time-resolved studies, guiding the development of future laser-driven particle and photon sources from solid targets

Clinical development of new drug-radiotherapy combinations.

In countries with the best cancer outcomes, approximately 60% of patients receive radiotherapy as part of their treatment, which is one of the most cost-effective cancer treatments. Notably, around 40% of cancer cures include the use of radiotherapy, either as a single modality or combined with other treatments. Radiotherapy can provide enormous benefit to patients with cancer. In the past decade, significant technical advances, such as image-guided radiotherapy, intensity-modulated radiotherapy, stereotactic radiotherapy, and proton therapy enable higher doses of radiotherapy to be delivered to the tumour with significantly lower doses to normal surrounding tissues. However, apart from the combination of traditional cytotoxic chemotherapy with radiotherapy, little progress has been made in identifying and defining optimal targeted therapy and radiotherapy combinations to improve the efficacy of cancer treatment. The National Cancer Research Institute Clinical and Translational Radiotherapy Research Working Group (CTRad) formed a Joint Working Group with representatives from academia, industry, patient groups and regulatory bodies to address this lack of progress and to publish recommendations for future clinical research. Herein, we highlight the Working Group's consensus recommendations to increase the number of novel drugs being successfully registered in combination with radiotherapy to improve clinical outcomes for patients with cancer.National Institute for Health ResearchThis is the final version of the article. It first appeared from Nature Publishing Group via http://dx.doi.org/10.1038/nrclinonc.2016.7

Photography-based taxonomy is inadequate, unnecessary, and potentially harmful for biological sciences

The question whether taxonomic descriptions naming new animal species without type specimen(s) deposited in collections should be accepted for publication by scientific journals and allowed by the Code has already been discussed in Zootaxa (Dubois & Nemésio 2007; Donegan 2008, 2009; Nemésio 2009a–b; Dubois 2009; Gentile & Snell 2009; Minelli 2009; Cianferoni & Bartolozzi 2016; Amorim et al. 2016). This question was again raised in a letter supported by 35 signatories published in the journal Nature (Pape et al. 2016) on 15 September 2016. On 25 September 2016, the following rebuttal (strictly limited to 300 words as per the editorial rules of Nature) was submitted to Nature, which on 18 October 2016 refused to publish it. As we think this problem is a very important one for zoological taxonomy, this text is published here exactly as submitted to Nature, followed by the list of the 493 taxonomists and collection-based researchers who signed it in the short time span from 20 September to 6 October 2016

Development of Small-Angle X-Ray Scattering on a Nanometer and Femtosecond Scale for the Investigation of Laser-Driven Matter

Laser-Plasma-Beschleunigung mittels ultraintensiver Laserstrahlung ist eine vielversprechende Technologie für die Entwicklung kompakter Strahlungsquellen. Diese werden in einem breiten Spektrum technischer Anwendungsfälle genutzt, zum Beispiel zur Krebstherapie, in der Laborastrophysik und für die Trägheitsfusion, weshalb viele interdisziplinären Forschungsfelder ein großes Interesse an ihrer Entwicklung haben. Die ersten Machbarkeitsstudien zur Nutzung gepulster Protonenstrahlung zur Tumorbehandlung haben bereits erfreuliche Ergebnisse geliefert. Dennoch lagen die erzielten Parameter des Protonenstrahls weit unter den erwarteten Werten. Die bekannten Faktoren, die diese Performance einschränken, wurden fast ausschließlich durch Simulationen identifiziert. Der experimentelle Zugang zur Laser-Plasma-Wechselwirkung ist bisher auf die Auswertung der resultierenden Strahlung und auf makroskopische Oberflächeneffekte beschränkt, die mit optischen Messtechniken untersucht werden können. Diese Diagnostiken liefern allerdings keinerlei Informationen über die Vorgänge im Inneren des Plasmas, die letztlich die Parameter der beschleunigten Protonen bestimmen. Diese Prozesse werden in ihrer Größe und Zeitskala durch die Plasmaoszillation bzw. deren Frequenz und Wellenlänge bestimmt. Das Ziel dieses Forschungsprojekts war es, diese Lücke in der Auflösung bestehender Messmethoden zu schließen und eine Diagnostik zu entwickeln, die in der Lage ist, nanoskopische Plasma-Phänomene im Inneren der lasergetriebenen Probe zu untersuchen. Dieses Ziel konnten wir durch die Einführung von Röntgenkleinwinkelstreuung (SAXS) in Laserexperimenten an Röntgen-Freie-Elektronen-Lasern (XFELs) erreichen. In dieser Arbeit erläutere ich das technische Design und die methodische Auswertung des ersten dedizierten SAXS Experiments, das an der Matter in Extreme Conditions Messstation (auch MEC, Materie unter extremen Bedingungen) der Linac Coherent Light Source (auch LCLS, Linearbeschleuniger als kohärente Lichtquelle) durchgeführt wurde. Dieses Experiment war vorrangig eine Machbarkeitsstudie, die als Basis für die weitere Verwendung von SAXS in Laserexperimenten dienen soll. Meine Arbeit wird ausführlich die dafür nötigen experimentellen Techniken, den Aufbau, die Reinigung des gemessenen Beugungsbilds, das Probendesign und den Auswerteprozess erläutern. Um die experimentelle Durchführbarkeit dieser Methode zu testen, nutzten wir SAXS, um die Ausbreitung einer nanostrukturierten Probe in der Zeit kurz vor und während des Beginns des Laserpulses zu messen. Der Ausbreitungsparameter, den wir so aus den experimentellen Daten gewinnen konnten, liegt im einstelligen Nanometer- und teilweise im Subnanometer-Bereich und stimmte gut mit den Ergebnissen einer Particle In Cell (PIC) Simulation zur frühen Ausbreitungsphase überein. Dies zeigt, dass SAXS in der Lage ist, Plasma Prozesse zu messen, die für andere Diagnostiken bisher nicht zugänglich waren. Außerdem beobachteten wir eine Abweichung der experimentellen Daten von dem von uns entwickelten Modell zur Beschreibung der ungehinderten Ausbreitung des Plasmas ins Vakuum. Dies veranlasste uns zu einer genaueren Untersuchung der Ausbreitung mittels PIC Simulation und tatsächlich sahen wir darin die Bildung von Plasma-Strömen, die auch in der SAXS-Auswertung qualitativ bestätigt werden konnten. Die Komplexität des Ausbreitungsprozesses, die wir in diesem Forschungsprojekt aufdecken konnten, zeigt, dass weitere Studien dazu durchgeführt werden sollten. Wenn wir die Ergebnisse der hier präsentierten SAXS Modelle nutzen, um unser Verständnis des Effekts von Vorpulsen und Intensitäts-Plateaus auf die Protonenbeschleunigung mit nanostrukturierten Proben zu verbessern, werden wir zukünftig in der Lage sein, die damit erzielten Strahlparameter zu verbessern. Der entwickelte SAXS Aufbau wurde auch an die Gegebenheiten von Experimenten zur Schockwellenverdichtung mittels Hochenergielasern angepasst und angewendet. Es gibt großes wissenschaftliches Interesse an der Entmischung von Kohlenwasserstoffen im Zustand warmer dichter Materie (WDM). Viele Laborastrophysikexperimente untersuchen das Innere von Eisriesen wie Uranus und Neptun, insbesondere den Verlauf der Phasentrennung von leichten Elementen wie Kohlenstoff und Wasserstoff, die zu Diamantregen führt. Bisher war es bei diesen Messungen nicht möglich, nanoskopische Dichteänderungen im Inneren einer dichten Probe unter extremen Bedingungen zu untersuchen. Im Rahmen dieser Forschungsarbeit wurde SAXS als ergänzende Diagnostik in Hochenergiedichte-Experimenten mit Lasern an Einrichtungen wie an der MEC Messstation und an anderen XFELs etabliert. Ich wendete bekannte SAXS Auswerteroutinen auf den besonderen Fall eines sich von Schuss zu Schuss ändernden Dichtekontrasts an. Die verschiedenen Komponenten der SAXS Daten wurden mit den Informationen korreliert, die aus anderen Diagnostiken wie Beugung und VISAR gewonnen wurden. So konnte ich durch die Auswertung der Nanodiamant-Komponente eine Schätzung der Diamantgröße und des Diamant-Volumenanteils ableiten, indem ich spezifische Modelle fittete, die auf hydrodynamischen Simulationen basieren. Zukünftig möchten wir diese experimentellen Grundlagen auch auf die Untersuchung von Flüssig-Flüssig-Entmischung leichter Elemente im WDM Zustand anwenden. In dieser Arbeit erläutere ich die von mir entwickelten Auswerteprozesse, die auf weitere Messungen angewendet werden können, sobald deren Messbereich und Sensitivität so verbessert wurde, dass die Parameter von Interesse bestimmbar sind. Dieses Projekt half dabei, SAXS als Standarddiagnostik in Forschungseinrichtungen zu etablieren, die XFELs mit Hochleistungslaserexperimenten verbinden. Es bereitet sowohl die technische als auch die methodische Grundlage für weitere Experimente.Laser plasma acceleration with ultra-high intensity (UHI) lasers is a promising technology for building compact radiation sources. These hold immense potential for a wide array of applications including cancer therapy, laboratory astrophysics and inertial confinement fusion and there is great interest in their development in many interdisciplinary fields of research. But while proof of concept experiments using proton pulses for tumor irradiation have delivered encouraging results, the achieved proton beam parameters fell short of the originally expected values. The limiting factors to this performance have mostly been identified in simulation only. Experimental access to the interaction between the drive laser and the dense plasma is so far limited to the analysis of the emitted radiation and the macroscopic surface effects that can be probed by visible light. These diagnostics cannot provide information about the processes in the bulk of the plasma that eventually determine the properties of the accelerated particles. Their spatial and temporal domain is dominated by the plasma oscillation frequency and wavelength. The aim of this project was to bridge this resolution gap with a diagnostic that is capable of investigating nanoscopic plasma features in the bulk of a laser-driven sample on a femtosecond scale. This was achieved by establishing the use of Small Angle X-Ray Scattering (SAXS) at UHI laser experiments at X-Ray Free Electron Lasers. My thesis will outline the technical design and scientific analysis of the first dedicated SAXS experiment at the Matter in Extreme Conditions (MEC) instrument of the Linac Coherent Light Source. The primary goal of the experiment was proof of concept as a foundation for regular use of SAXS in UHI experiments in the future. I will discuss the experimental procedures, the setup, the cleaning of the diffraction pattern, the target design and the analysis process that were developed for this new diagnostic in detail. To test the feasibility of this method, we used SAXS to measure the expansion of a nanostructured target in the femtosecond time span before and around the onset of a low intensity drive laser pulse. The expansion parameter that was extracted from the experimental data is in the in the sub- to single nanometer range and was in good agreement with the results of a particle-in-cell (PIC) simulation describing the early expansion phase. This demonstrates that SAXS is capable of measuring plasma processes on scales that were previously unobtainable by other diagnostics. We also identified a deviation of the experimental data from the simple model that we developed to describe an unobstructed expansion of plasma into vacuum. This lead us to examine the expansion in more detail via PIC simulation and indeed we discovered the formation of plasma jets at a later phase of the plasma expansion in simulation for a grating target. This additional effect was confirmed qualitatively by the SAXS analysis. The complexity of the plasma expansion process for a structured target we found in this project demonstrates the need for further studies. If we use the SAXS models presented here to improve our understanding of the effect of prepulses and pedestals on proton acceleration using nanostructured targets, we can apply this knowledge to the improvement of the proton beam parameters in future developments. %Additionally the technical implementation of SAXS for UHI laser experiments was developed in the framework of this thesis and established as a useful tool for the investigation of other nanoscopic plasma features. The developed experimental setup for SAXS was also adapted and applied to laser shock compression experiments using high energy drive lasers. There is great research interest in the demixing of hydrocarbons in the Warm Dense Matter (WDM) state. Many laboratory astrophysics experiments investigate the internal structure of ice giants like Uranus and Neptune, specifically the dynamics of the phase separation of light elements like carbon and hydrogen which can result in diamond rain. So far these measurements lacked a diagnostic that is capable of probing nanoscopic density modulations in the bulk of a dense target in an extreme state of matter. SAXS allowed us to gain access to the parameters of the demixing process. In the framework of this project SAXS was established as a complementary diagnostic to the standard setup for high energy density laser experiments at the MEC instrument and at other XFELs. I applied existing SAXS analysis procedures to the special case of a density contrast that changes on every shot. The different components of the SAXS data were correlated to information from other standard diagnostics including diffraction and VISAR. I was able to quantitatively analyze the component caused by nanodiamonds and retrieved an estimate of the diamond size and volume fraction from fits to custom models that are based on hydrodynamic simulations. In the future, we would like to extend this experimental basis to the investigation of liquid-liquid demixing of light elements in the WDM state. In this thesis I will discuss the SAXS analysis procedures that I dweveloped so that they can be applied to future measurements, once the experimental range and sensitivity has been improved to retrieve the parameters of interest. This project helped to establish SAXS as a standard diagnostic at facilities combining XFELs with high power laser experiments. It is supposed to lay both the technical and methodical groundwork for further experiments

Development of Small-Angle X-Ray Scattering on a Nanometer and Femtosecond Scale for the Investigation of Laser-Driven Matter

Laser-Plasma-Beschleunigung mittels ultraintensiver Laserstrahlung ist eine vielversprechende Technologie für die Entwicklung kompakter Strahlungsquellen. Diese werden in einem breiten Spektrum technischer Anwendungsfälle genutzt, zum Beispiel zur Krebstherapie, in der Laborastrophysik und für die Trägheitsfusion, weshalb viele interdisziplinären Forschungsfelder ein großes Interesse an ihrer Entwicklung haben. Die ersten Machbarkeitsstudien zur Nutzung gepulster Protonenstrahlung zur Tumorbehandlung haben bereits erfreuliche Ergebnisse geliefert. Dennoch lagen die erzielten Parameter des Protonenstrahls weit unter den erwarteten Werten. Die bekannten Faktoren, die diese Performance einschränken, wurden fast ausschließlich durch Simulationen identifiziert. Der experimentelle Zugang zur Laser-Plasma-Wechselwirkung ist bisher auf die Auswertung der resultierenden Strahlung und auf makroskopische Oberflächeneffekte beschränkt, die mit optischen Messtechniken untersucht werden können. Diese Diagnostiken liefern allerdings keinerlei Informationen über die Vorgänge im Inneren des Plasmas, die letztlich die Parameter der beschleunigten Protonen bestimmen. Diese Prozesse werden in ihrer Größe und Zeitskala durch die Plasmaoszillation bzw. deren Frequenz und Wellenlänge bestimmt. Das Ziel dieses Forschungsprojekts war es, diese Lücke in der Auflösung bestehender Messmethoden zu schließen und eine Diagnostik zu entwickeln, die in der Lage ist, nanoskopische Plasma-Phänomene im Inneren der lasergetriebenen Probe zu untersuchen. Dieses Ziel konnten wir durch die Einführung von Röntgenkleinwinkelstreuung (SAXS) in Laserexperimenten an Röntgen-Freie-Elektronen-Lasern (XFELs) erreichen. In dieser Arbeit erläutere ich das technische Design und die methodische Auswertung des ersten dedizierten SAXS Experiments, das an der Matter in Extreme Conditions Messstation (auch MEC, Materie unter extremen Bedingungen) der Linac Coherent Light Source (auch LCLS, Linearbeschleuniger als kohärente Lichtquelle) durchgeführt wurde. Dieses Experiment war vorrangig eine Machbarkeitsstudie, die als Basis für die weitere Verwendung von SAXS in Laserexperimenten dienen soll. Meine Arbeit wird ausführlich die dafür nötigen experimentellen Techniken, den Aufbau, die Reinigung des gemessenen Beugungsbilds, das Probendesign und den Auswerteprozess erläutern. Um die experimentelle Durchführbarkeit dieser Methode zu testen, nutzten wir SAXS, um die Ausbreitung einer nanostrukturierten Probe in der Zeit kurz vor und während des Beginns des Laserpulses zu messen. Der Ausbreitungsparameter, den wir so aus den experimentellen Daten gewinnen konnten, liegt im einstelligen Nanometer- und teilweise im Subnanometer-Bereich und stimmte gut mit den Ergebnissen einer Particle In Cell (PIC) Simulation zur frühen Ausbreitungsphase überein. Dies zeigt, dass SAXS in der Lage ist, Plasma Prozesse zu messen, die für andere Diagnostiken bisher nicht zugänglich waren. Außerdem beobachteten wir eine Abweichung der experimentellen Daten von dem von uns entwickelten Modell zur Beschreibung der ungehinderten Ausbreitung des Plasmas ins Vakuum. Dies veranlasste uns zu einer genaueren Untersuchung der Ausbreitung mittels PIC Simulation und tatsächlich sahen wir darin die Bildung von Plasma-Strömen, die auch in der SAXS-Auswertung qualitativ bestätigt werden konnten. Die Komplexität des Ausbreitungsprozesses, die wir in diesem Forschungsprojekt aufdecken konnten, zeigt, dass weitere Studien dazu durchgeführt werden sollten. Wenn wir die Ergebnisse der hier präsentierten SAXS Modelle nutzen, um unser Verständnis des Effekts von Vorpulsen und Intensitäts-Plateaus auf die Protonenbeschleunigung mit nanostrukturierten Proben zu verbessern, werden wir zukünftig in der Lage sein, die damit erzielten Strahlparameter zu verbessern. Der entwickelte SAXS Aufbau wurde auch an die Gegebenheiten von Experimenten zur Schockwellenverdichtung mittels Hochenergielasern angepasst und angewendet. Es gibt großes wissenschaftliches Interesse an der Entmischung von Kohlenwasserstoffen im Zustand warmer dichter Materie (WDM). Viele Laborastrophysikexperimente untersuchen das Innere von Eisriesen wie Uranus und Neptun, insbesondere den Verlauf der Phasentrennung von leichten Elementen wie Kohlenstoff und Wasserstoff, die zu Diamantregen führt. Bisher war es bei diesen Messungen nicht möglich, nanoskopische Dichteänderungen im Inneren einer dichten Probe unter extremen Bedingungen zu untersuchen. Im Rahmen dieser Forschungsarbeit wurde SAXS als ergänzende Diagnostik in Hochenergiedichte-Experimenten mit Lasern an Einrichtungen wie an der MEC Messstation und an anderen XFELs etabliert. Ich wendete bekannte SAXS Auswerteroutinen auf den besonderen Fall eines sich von Schuss zu Schuss ändernden Dichtekontrasts an. Die verschiedenen Komponenten der SAXS Daten wurden mit den Informationen korreliert, die aus anderen Diagnostiken wie Beugung und VISAR gewonnen wurden. So konnte ich durch die Auswertung der Nanodiamant-Komponente eine Schätzung der Diamantgröße und des Diamant-Volumenanteils ableiten, indem ich spezifische Modelle fittete, die auf hydrodynamischen Simulationen basieren. Zukünftig möchten wir diese experimentellen Grundlagen auch auf die Untersuchung von Flüssig-Flüssig-Entmischung leichter Elemente im WDM Zustand anwenden. In dieser Arbeit erläutere ich die von mir entwickelten Auswerteprozesse, die auf weitere Messungen angewendet werden können, sobald deren Messbereich und Sensitivität so verbessert wurde, dass die Parameter von Interesse bestimmbar sind. Dieses Projekt half dabei, SAXS als Standarddiagnostik in Forschungseinrichtungen zu etablieren, die XFELs mit Hochleistungslaserexperimenten verbinden. Es bereitet sowohl die technische als auch die methodische Grundlage für weitere Experimente.Laser plasma acceleration with ultra-high intensity (UHI) lasers is a promising technology for building compact radiation sources. These hold immense potential for a wide array of applications including cancer therapy, laboratory astrophysics and inertial confinement fusion and there is great interest in their development in many interdisciplinary fields of research. But while proof of concept experiments using proton pulses for tumor irradiation have delivered encouraging results, the achieved proton beam parameters fell short of the originally expected values. The limiting factors to this performance have mostly been identified in simulation only. Experimental access to the interaction between the drive laser and the dense plasma is so far limited to the analysis of the emitted radiation and the macroscopic surface effects that can be probed by visible light. These diagnostics cannot provide information about the processes in the bulk of the plasma that eventually determine the properties of the accelerated particles. Their spatial and temporal domain is dominated by the plasma oscillation frequency and wavelength. The aim of this project was to bridge this resolution gap with a diagnostic that is capable of investigating nanoscopic plasma features in the bulk of a laser-driven sample on a femtosecond scale. This was achieved by establishing the use of Small Angle X-Ray Scattering (SAXS) at UHI laser experiments at X-Ray Free Electron Lasers. My thesis will outline the technical design and scientific analysis of the first dedicated SAXS experiment at the Matter in Extreme Conditions (MEC) instrument of the Linac Coherent Light Source. The primary goal of the experiment was proof of concept as a foundation for regular use of SAXS in UHI experiments in the future. I will discuss the experimental procedures, the setup, the cleaning of the diffraction pattern, the target design and the analysis process that were developed for this new diagnostic in detail. To test the feasibility of this method, we used SAXS to measure the expansion of a nanostructured target in the femtosecond time span before and around the onset of a low intensity drive laser pulse. The expansion parameter that was extracted from the experimental data is in the in the sub- to single nanometer range and was in good agreement with the results of a particle-in-cell (PIC) simulation describing the early expansion phase. This demonstrates that SAXS is capable of measuring plasma processes on scales that were previously unobtainable by other diagnostics. We also identified a deviation of the experimental data from the simple model that we developed to describe an unobstructed expansion of plasma into vacuum. This lead us to examine the expansion in more detail via PIC simulation and indeed we discovered the formation of plasma jets at a later phase of the plasma expansion in simulation for a grating target. This additional effect was confirmed qualitatively by the SAXS analysis. The complexity of the plasma expansion process for a structured target we found in this project demonstrates the need for further studies. If we use the SAXS models presented here to improve our understanding of the effect of prepulses and pedestals on proton acceleration using nanostructured targets, we can apply this knowledge to the improvement of the proton beam parameters in future developments. %Additionally the technical implementation of SAXS for UHI laser experiments was developed in the framework of this thesis and established as a useful tool for the investigation of other nanoscopic plasma features. The developed experimental setup for SAXS was also adapted and applied to laser shock compression experiments using high energy drive lasers. There is great research interest in the demixing of hydrocarbons in the Warm Dense Matter (WDM) state. Many laboratory astrophysics experiments investigate the internal structure of ice giants like Uranus and Neptune, specifically the dynamics of the phase separation of light elements like carbon and hydrogen which can result in diamond rain. So far these measurements lacked a diagnostic that is capable of probing nanoscopic density modulations in the bulk of a dense target in an extreme state of matter. SAXS allowed us to gain access to the parameters of the demixing process. In the framework of this project SAXS was established as a complementary diagnostic to the standard setup for high energy density laser experiments at the MEC instrument and at other XFELs. I applied existing SAXS analysis procedures to the special case of a density contrast that changes on every shot. The different components of the SAXS data were correlated to information from other standard diagnostics including diffraction and VISAR. I was able to quantitatively analyze the component caused by nanodiamonds and retrieved an estimate of the diamond size and volume fraction from fits to custom models that are based on hydrodynamic simulations. In the future, we would like to extend this experimental basis to the investigation of liquid-liquid demixing of light elements in the WDM state. In this thesis I will discuss the SAXS analysis procedures that I dweveloped so that they can be applied to future measurements, once the experimental range and sensitivity has been improved to retrieve the parameters of interest. This project helped to establish SAXS as a standard diagnostic at facilities combining XFELs with high power laser experiments. It is supposed to lay both the technical and methodical groundwork for further experiments

The effect of geographic range and climate on extinction risk in the deep-time amphibian fossil record

Geographic range is of crucial importance concerning the extinction risk of species. However, our understanding of how the influence of this trait on extinction risk has varied through Earth history and across different climate regimes is still rather unexplored. This is especially true for taxa that are currently of strong interest in conservation, displaying a strong mismatch between paleontological studies and modern efforts to quantify the extinction risk of threatened species. We herein calculated a continuous measure for the connection of geographic range and extinction risk in the deep-time amphibian fossil record. Furthermore, we evaluated the impact of climate on this connection, using two climate proxies derived from oxygen isotope data (global relative temperature change and variations in the latitudinal temperature gradient). We show that geographic ranges tended to be larger during times of comparatively small latitudinal temperature gradients. Moreover, the strength of geographic range influencing extinction risk fluctuated temporally, but remained positive at all times. The variation in range size impact on extinction risk showed a strong connection with the latitudinal temperature gradient. Our findings indicate that geographic range persists as a factor influencing species’ extinction risk through all times. However, geographic range seemed less important during times of higher environmental variability. Reasons might be the restriction of species ranges due to environmental constraints, causing ranges to become more similar and therefore lose relative importance in buffering for extinction risk, while other factors gain in importance. Simultaneously, similar ranges might be more prone to alteration by e.g. conservation biases in relation to their real size, resulting in a smaller signal-to-noise ratio, potentially affecting the correlation strength. We show that trait-extinction risk dynamics can vary in their intensity, and that specifically the observed impact of geographic range on extinction risk can vary with climatic changes