APLIKASI SELULOSA BAKTERIAL-DIETILENTRIAMINA SEBAGAI LAPISAN PENGIKAT LOGAM Pb DAN Cd PADA METODE DIFFUSIVE GRADIENT IN THIN FILMS (DGT)

This research aimed to synthesis and apply of bacterial cellulose-diethylenetriamine as a binding layer on the diffusive gradients in thin films method for preconcentration of labile metal Pb and Cd in aquatic systems and sediment of Palu Bay. The results are expected to be used for the analysis of environmental contaminants aquatic pollutant/sediment replace conventional methods. DGT method easily carried into the field and sensitive to identify certain metal ions. The results showed concentration of heavy metals dissolved in seawater for Pb between 0.024 to 0.048 mg / L, while for Cd between 0.006 to 0.015 mg / L. The concentration of Pb in sediments from 7.426 to 16.043 mg / L and Cd 0.387 to 0.950 mg / L. Partial regression analysis between Pb and Cd concentrations in water with a concentration of cadmium metals Pb and Cd in the sediments showed that the concentration of heavy metals in water has a positive correlation with the concentration of Pb and Cd in the sediment.Keyword: Pb, Cd, DGT, bacterial cellulose-diethylenetriamine, Palu Ba

Aplikasi Selulosa Bakterial-dietilentriamina Sebagai Lapisan Pengikat Logam Pb Dan Cd Pada Metode Diffusive Gradient in Thin Films (Dgt)

This research aimed to synthesis and apply of bacterial cellulose-diethylenetriamine as a binding layer on the diffusive gradients in thin films method for preconcentration of labile metal Pb and Cd in aquatic systems and sediment of Palu Bay. The results are expected to be used for the analysis of environmental contaminants aquatic pollutant/sediment replace conventional methods. DGT method easily carried into the field and sensitive to identify certain metal ions. The results showed concentration of heavy metals dissolved in seawater for Pb between 0.024 to 0.048 mg / L, while for Cd between 0.006 to 0.015 mg / L. The concentration of Pb in sediments from 7.426 to 16.043 mg / L and Cd 0.387 to 0.950 mg / L. Partial regression analysis between Pb and Cd concentrations in water with a concentration of cadmium metals Pb and Cd in the sediments showed that the concentration of heavy metals in water has a positive correlation with the concentration of Pb and Cd in the sediment

PENGGUNAAN SELULOSA-DIETILENTRIAMINA SEBAGAI LAPISAN PENGIKAT LOGAM Cu(II) DENGAN METODE GRADIEN DIFUSI DALAM FILM TIPIS

This researh aims to application of cellulose-diethylenetriamine as a binding layer on the diffusive gradients in thin films method with modification of cellulose with diethylenetriamine. The method of diffusive gradients in thin films in principle uses  a simple instrument such as round plastic with a diameter of 2.5 cm, which is filled with metal binding gel, diffusive gel, and membrane filter of       0.45 µm. The metal ions were diffuse through the membrane filter and diffusive gel according to the Fick's Law I, and then is accumulated in the binding layer gel. Based on the results of FTIR analysis, the formation of the binders of the copper ions at the binding layer of cellulose-dietilentriamina involves amine and hydroxyl functional groups.The results of the application of cellulose- diethylenetriamine using as binding layer with polyacrylamide diffusive gel showed a liniar concentration up to 12 hours of contact time and initial copper ion concentration up to 1000 mg/L. The maximum concentration of copper was obtained at pH 4.Keywords: copper,  cellulose- diethylenetriamine, polyacrylamide gel

Encapsulación de aminoácidos en sistemas inteligentes de liberación controlada basados en puertas moleculares

[ES] Los aminoácidos constituyen los elementos básicos de las estructuras proteicas. Muchos de ellos son clave en diferentes procesos biológicos, por lo que administrarlos en las dosis adecuadas es vital para lograr un óptimo estado de salud. Para administrar estos compuestos en las dosis adecuadas y sin degradación, en los últimos años se ha recurrido a la encapsulación. La encapsulación y liberación presenta en ocasiones problemas de eficiencia relacionados con la polaridad y carga de los mismos. En este contexto, el presente trabajo tiene por objetivo comparar los perfiles de liberación de varios sistemas inteligentes de liberación controlada basados en el uso de puertas moleculares. Para lograr este objetivo se han sintetizado un material mesoporoso del tipo MCM-41, y seguidamente se han funcionalizado con diferentes proporciones de amina para dar lugar a partículas con cargas superficiales desde valores negativos a positivos. Seguidamente, se han cargado las diferentes partículas con los aminoácidos objeto de estudio mediante la técnica de impregnación. Finalmente, los sólidos resultantes se han funcionalizado con diferentes moléculas orgánicas que actúan como puerta molecular. La cinética de liberación de los aminoácidos desde cada uno de los sistemas se evaluó Los aminoácidos constituyen los elementos básicos de las estructuras proteicas. Muchos de ellos son clave en diferentes procesos biológicos, por lo que administrarlos en las dosis adecuadas es vital para lograr un óptimo estado de salud. Para administrar estos compuestos en las dosis adecuadas y sin degradación, en los últimos años se ha recurrido a la encapsulación. La encapsulación y liberación controlada presenta en ocasiones problemas de eficiencia relacionados con la polaridad y carga de los mismos. En este contexto, el presente trabajo tiene por objetivo comparar los perfiles de liberación de varios sistemas inteligentes de liberación controlada basados en el uso de puertas moleculares. Para lograr este objetivo se ha sintetizado un material mesoporoso del tipo MCM-41, y seguidamente se han funcionalizado con diferentes proporciones de amina para dar lugar a partículas con cargas superficiales desde valores negativos a positivos. Seguidamente, se han cargado las diferentes partículas con lisina mediante la técnica de impregnación. Finalmente, los sólidos resultantes se han funcionalizado con diferentes moléculas orgánicas que actúan como puerta molecular. La cinética de liberación de los aminoácidos desde cada uno de los sistemas se evaluó mediante cromatografía líquida de alta resolución. Los resultados indican que la funcionalización con aminas previa al cargado de la lisina juega un papel importante en el comportamiento de la liberación. Por otra parte, para la mayoría de los sistemas, se consigue una mayor liberación en condiciones de liberación que simulan las del intestino delgado. Sin embargo, en ninguno de los sistemas se ha conseguido una liberación cero en condiciones que simulan las del estómago, por lo que partiendo de estos resultados habrá que seguir optimizando las síntesis químicas de los diferentes sistemas de liberación. mediante cromatografía líquida de alta resolución.[EN] Amino acids are the basic elements of protein structures. Many of them are key in different biological processes, so administering them in the appropriate doses is vital to achieve an optimal state of health. To administer these compounds in the appropriate doses and without degradation, researchers have resorted to encapsulation in recent years. Encapsulation and controlled release sometimes present efficiency problems related to their polarity and charge. In this context, the present work aims to compare the release profiles of several intelligent controlled release systems based on the use of molecular gates. To achieve this goal, a MCM-41-type mesoporous material has been synthesized, and then functionalized with different proportions of amine to give rise to particles with surface charges from negative to positive values. Next, the different particles were loaded with Lysine by the impregnation technique. Finally, the resulting solids have been functionalized with different organic molecules that act as molecular gates. The amino acid release kinetics of each of the systems has been then evaluated by high performance liquid chromatography. The results indicate that functionalization with amines prior to the lisine loading step plays an important role in the release behavior. On the other hand, for most systems, greater release is achieved under release conditions simulating those of the small intestine. However, in none of the systems a zero release been achieved under conditions that simulate those of the stomach. So, starting from these results, a process of optimization of the chemical synthesis of different delivery systems should be done.Martínez Romera, N. (2019). Encapsulación de aminoácidos en sistemas inteligentes de liberación controlada basados en puertas moleculares. http://hdl.handle.net/10251/124446TFG

Síntesi i caracterització de complexos polipiridílics de ruteni com a catalitzadors de la reacció d'oxidació de l'aigua

Aquest treball constitueix un estudi sobre els complexos polipiridílics de ruteni i les seves aplicacions en catàlisis oxidativa. Concretament es centren en la reacció d'oxidació de l'aigua per produir oxigen molecular (tot i que també poden ser utilitzats de manera eficient sobre altres substrats). Recull, per tant, la síntesi i caracterització d'alguns lligands nitrogenats tridentats de caràcter facial i/o meridional, així com la seva complexació amb Ru

DISEÑO, PREPARACIÓN Y CARACTERIZACIÓN DE COMPLEJOS DE COORDINACIÓN DE LUTECIO, CON POTENCIALES APLICACIONES RADIOFARMACÉUTICAS

El empleo radionúclidos en la medicina se convirtió en parte de la ciencia moderna, que tiene como propósito erradicar enfermedades que años atrás se consideraron incurables. Hoy en día se han logrado avances en contra de enfermedades crónico-degenerativas, como objetivo principal, y se ha convertido en un nuevo campo para los investigadores con interés en diagnóstico por imagen, radioterapia y más recientemente en aplicaciones teranósticas. Actualmente existen grandes avances en medicina nuclear, así como múltiples estudios que corroboran la seguridad, la eficacia, la toxicidad, entre otros, para el empleo de radionúclidos. Uno de los estudios más importantes a resolver, es el rendimiento de marcado (radiomarcado), la preparación de formas radiofarmacéuticas con actividad específica suficiente y la actividad alcanzada en los tejidos blanco. Bajos rendimientos de marcado o baja actividad específica implican que la terapia no sea efectiva, con disminución de tiempo de supervivencia libre de enfermedad y/o disminución de sobrevida del paciente o perdida en su calidad de vida. Una de las principales razones por la cual los rendimientos de marcado suelen ser bajos, es el empleo de agentes quelantes de baja estabilidad o técnicas inadecuadas de marcado. El objetivo del presente trabajo fue diseñar, preparar y caracterizar complejos de lutecio a través de técnicas espectrofotométricas (UV-Vis) y potenciométricas, empleando ligantes bidentados y tridentados. Se estudiaron siete ligandos: glicina (Gly), dietilentriamina (dien), ácido láctico (ác. lac), ácido glicólico, ácido ascórbico (ác. asc), ácido poli (láctico-co-glicólico) (PLGA) y el ácido poli L-γ-glutámico (γ-PGA), para las reacciones de formación de complejos, variando los ligandos y su concentración, con el fin de obtener complejos, caracterizarlos y compararlos. La metodología pretende obtener información para establecer procedimientos de radiomarcado para sistemas nanoparticulados útiles en diagnóstico y/o terapia con lutecio-177, dado el potencial teranóstico de este radionúclido. La parte experimental se dividió en tres secciones. La primera se enfocó en química computacional, empleando el programa HyperChem Profesional para llevar a cabo simulaciones entre los ligandos propuestos y el ion central. Se realizaron simulaciones de los posibles complejos a formarse en condiciones estándar y en condiciones con temperatura variable en medio líquido. Se calculó la energía total del sistema de cada experimento propuesto. Posteriormente se seleccionaron los experimentos con las siguientes características: experimentos con características energéticas similares a las del complejo de referencia: Lu-DOTA. Se realizaron simulaciones que cumplían las condiciones de selección: combinaciones en los que las moléculas glicina, dietilentriamina y ácido ascórbico están presentes en la formación del complejo, combinaciones donde el Lutecio tenga números de coordinación entre 6-9 y combinaciones que contengan uno o máximo dos veces el mismo ligando. De acuerdo a los parámetros energéticos obtenidos, se seleccionaron las combinaciones que cumplieron las condiciones en la preparación y caracterización de los complejos, se llevaron a cabo titulaciones potenciométricas y espectrofotométricas, los resultados se organizaron y se obtuvieron gráficas de volumen vs pH; volumen vs mV y longitud de onda vs absorbancia para su análisis. La tercer y última parte se enfocó en la identificación de las especies que intervienen en la formación de los complejos. Inicialmente se diseñaron y modelaron 41 posibles combinaciones, de éstos se seleccionaron 14 posibles combinaciones, basado en su estructura y el parámetro energético (similar a Lu-DOTA), así como el número de coordinación (6 – 9). Los 14 experimentos seleccionados, se titularon y analizaron, de éstos solo 2 combinaciones presentan puntos isosbésticos consecuencia de la formación de complejos. Las combinaciones son: (1) Glicina + Dietilentriamina + Ác. Ascórbico (470.381 kcal/mol); (2) Ác. Ascórbico + Glicina (506.273 kcal/mol). Las combinaciones (3) Dietilentriamina + PLGA + Ác. Ascórbico (571.607 kcal/mol); y (4) Dietilentriamina + -PGA + Ác. Ascórbico (485.325 kcal/mol) no presentaron puntos isosbésticos, sin embargo, no fueron descartados debido a sus características. Por su estructura las combinaciones (1), (3) y (4) presentan un número de coordinación teórico final de 7, mientras que la combinación (2) presenta un número de coordinación teórico final de 8. En las 4 combinaciones presentadas en esta investigación, el ligante ác. ascórbico se mantiene constante en cuanto a estructura en todos los casos. Esto es debido a sus características de coordinación química con metales, que les brinda a los complejos formados estabilidad en solución debido a su estructura resonante. Se propuso emplear dos polímeros ampliamente conocidos y aprobados por la FDA para su uso en aplicaciones farmacéuticas con el objetivo de brindarle la bifuncionalidad a los complejos formados, como agentes quelantes y como material de manufactura polimérico. Esto supone el incremento de las probabilidades potenciales de las aplicaciones radiofarmacéuticas de los complejos. Finalmente se concluye que se logró diseñar, preparar y caracterizar complejos de lutecio a partir de ligantes bidentados y tridentados, y que en su estructura incluyen polímeros aplicados al diseño de acarreadores nanoparticulados de fármacos

Bis- y tris-smetilisotioureas derivadas del benzotiazol

En esta investigación reportamos algunos avances sobre la síntesis de compuestos bis- y trisisotioureas derivadas del benzotiazol. El procedimiento es por el uso de dos o tres equivalentes molares del intermediario ditiometilcarboimidatobenzotiazol por reacción con un equivalente molar de di- o triaminas aromáticas y alifáticas en reflujo de etanol. La reacción procede por ataque nucleofílico de las aminas sobre el grupo carboimidato, provocando el desplazamiento de moléculas de HSMe. Las isotioureas obtenidas aún contienen un grupo S-Me, lo que permite explorar una segunda sustitución con aminas alifáticas y anilina para conducir a las correspondientes bis- o tris-guanidinas. Las estructuras de los compuestos se asignaron por Resonancia Magnética Nuclear de ¹H y ¹³C. Se logró sintetizar un compuesto mixto que contiene el grupo isotiourea y guanidino, cuya estructura se determinó por difracción de rayos-X.In this investigation, we report some advances on the synthesis of bis- and tris benzothiazolisothioureas derived from 2-aminobenzothiazole, when two or three molar equivalents ofdithiomethylcarboimidatebenzothiazole as intermediate with one molar equivalent of aliphatic and aromatic di- or three-amines in refluxing de ethanol. The reaction proceeds by nucleophylic attack of the amines on the carboimidate group to force the leave of a HSMe molecule. The SMe group of the obtained isothioureas can be leave with a second mol of amine to get the corresponding bis- or trisguanidines. The structures of compounds were assigned by ¹H and ¹³C Nuclear Magnetic Resonance. One compound that contains guanidine and isothiourea groups was synthetized and its structure studied by X-ray diffraction analysis

New Technique of Stereolithography to Local Curing in Thermosensitive Resins Using CO(2) Laser

A theoretical and experimental study of thermosensitive resins used in thermal stereolithography is presented. The process of local curing through the application of infrared radiation, which has proved to be useful in a new technique for the making of prototypes by means of selective heating with C02 laser (10.6um), is studied. The ideal composition of the thermosensitive resins has proved to be 10 parts epoxy, 1.4 part diethylene triamine (the curing agent) and 0.7 part silica powder. A physical theoretical model is applied for control of the parameters which influence the confinement of the curing in the irradiated bulk. A mathematical model is applied too; it was developed through the resolution of the heat conduction equation dependent on time in cylindrical co-ordinates, which enables to determine the behaviour of curing in terms of irradiation conditions

Fabrication of chelating diethylenetriaminated pan micro and nano fibers for heavy metal removal

In this study, commercial acrylic fibers were modified with diethylenetriamine to prepare metal chelating fibers. The effects of process parameters on the efficiency of the reaction were investigated. FTIR spectroscopy and TGA analysis were used to confirm the chemical changes made to the fibers during the reaction. The ability of the modified fibers for removal of Pb (II), Cu (II) and Ce (IV) ions from aqueous media was determined. The modified fibers showed a slight decrease in mechanical properties compared to raw ones. Furthermore, the acrylic micro fibers were electrospun to nanofibers and the ability of modified nanofibers for the adsorption of the metal ions was studied

Comparative study of Ag nanoparticles incorporation in TiO2 coatings by doping and impregnation techniques

En el presente estudio se incorporan nanopartículas de Ag sintetizadas mediante un proceso coloidal a recubrimientos de SiO2 y TiO2 mediante el dopado de los precursores sol-gel. En otra técnica, los recubrimientos de SiO2 y TiO2 se impregnaron con iones Ag+ para luego producir la foto-reducción. La caracterización de las nanopartículas de Ag se hizo por microscopía electrónica de transmisión (TEM), difracción de rayos X con haz rasante (GXRD) y espectroscopia UV-Visible antes y después de incorporarse a los distintos soles, observando que el estado de oxidación depende del entorno. También se estudiaron recubrimientos con estructura jerarquizada mediante la combinación de las distintas composiciones y se los analizó por TEM, GXRD y degradación fotocatalítica de naranja de metilo. Se observó una intensa actividad fotocatalítica bajo iluminación UV. El factor clave en la eficiencia fotocatalítica de los sistemas de recubrimientos multicapas reside en el estado metálico de las nanopartículas de Ag que pueden reducir la recombinación de los electrones y agujeros foto-generados los cuales incrementan la eficiencia en la transferencia de portadores de carga. La mejor eficiencia fue obtenida para los sistemas SiO2/Ag-TiO2 denso y mesoporoso impregnados y Ag-SiO2/TiO2 mesoporoso dopado.con un porcentaje de degradación 36% mayor que la referencia de los sistemas no dopados. Finalmente se realizaron ensayos bactericidas, revelando una potente actividad bactericida en el caso de las tres cepas estudiadas, notablemente aumentada para todas las muestras dopadas con Ag.In the present study, Ag NPs have been synthesized by colloidal process and incorporated into SiO2 and TiO2 coatings by doping of sol-gel precursors. In other technique, SiO2 and TiO2 films were impregned by Ag+ ions and then they were photoreduced. Ag nanoparticles characterization was carried out through Transmission Electron Microscopy (TEM), Grazing X-ray diffraction (GXRD) and UV- visible spectroscopy before and after being combined with the different sols, observing that the oxidation state of Ag NPs depends on the environment. Coatings doped with Ag nanoparticles were also prepared with hierarchical structures built by combining the different composition and analysed by TEM, GXRD and photocatalytic degradation of methyl orange. High photocatalytic efficiency was observed under UV illumination. The key factor in the photocatalytic efficiency of the multilayer coating systems resides in the metallic state of Ag NPs that could reduce the recombination of photo-generated electrons and holes thus increasing the transfer efficiency of the charge carriers. The best efficiency was obtained for SiO2/Ag-TiO2 dense and mesoporous impregnated and Ag-SiO2/TiO2 mesoporous system with a percentage of degradation 36 % higher than the reference of non-doped systems. Finally, bactericide assays were performed, showing a strong bactericide activity over the three strains tested, remarkably increased for all the samples doped with Ag.Fil: Roldan, Maria Virginia. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Rosario. Instituto de Física de Rosario (i); ArgentinaFil: de Oña, P.. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmacéuticas; ArgentinaFil: Castro, Y.. Instituto de Ceramica y Vidrio de Madrid; EspañaFil: Grau, R.. Universidad Nacional de Rosario. Facultad de Ciencias Bioquímicas y Farmacéuticas; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; ArgentinaFil: Durán, A.. Instituto de Ceramica y Vidrio de Madrid; EspañaFil: Pellegri, Nora Susana. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Rosario. Instituto de Física de Rosario (i); Argentin