Határfelületek mozgása nanorendszerekben = Interface motion in nanostructures

Megmutattuk, hogy fázisszeparálódó rendszerekben, a koncentrációfüggő diffúziós együttható és a korlátozott oldékonyság együttes hatása egy diffúziós pár két mátrixát elválasztó határfelület eltolódásának kinetikáját befolyásolja atomi/nano skálán. A határfelület eltolódása nem a klasszikus elméletekből várt négyzetgyökös időfüggést mutatja (anomális diffúzió). Ezt kísérletileg is igazoltuk. Megmutattuk, hogy a korlátlan oldékonyságú rendszerekben végbemenő diffúziós eredetű határfelület-élesedés (DEHÉ) különböző eredetű feszültségek létrejötte, megléte esetén is végbemegy. A feszültségek csak a folyamat kinetikáját befolyásolják. Ezzel egyértelművé vált, hogy a DEHÉ egy a természetben létező jelenség lehet. Ezt később kísérletileg igazoltuk is. Modellszámolásaink megmutatták, hogy a fázis szeparációs rendszerekben korábban megjósolt úgynevezett ""surfactant"" jelenség reális rendszerekben gyakorlatilag nem létezik. Ezen eredményeink után számolásainkat kiterjesztettük olyan irányba, melyek segíthetnek a reakció diffúzió atomisztikus megértésében, azaz amikor a diffúziós zónában (DZ) rendezett fázis is létrejöhet. Atomisztikus modellre támaszkodva egy lehetséges feloldását adtuk a diffúziós irodalomban régen fennálló paradoxonnak, miszerint a DZ növekedésének sebessége tart a végtelenhez az idő csökkenésével, másképpen fogalmazva az atomi áram tart a végtelenhez. Továbbá az ún. reakciókinetikai együttható atomisztikus értelmezését is megadtuk. | We have shown that in phase separating systems, the shift kinetics of the interface separating the two matrixes in a diffusion couple is influenced on the atomic/nano scale by the composition dependent diffusion coefficient and the restricted solubility. The interface shift is not proportional to the square root of the time as expected from the classical theories (anomalous diffusion). We have also proved it experimentally. We have shown that an initially diffused interface may sharpen by diffusion in completely miscible systems even considering different types of stresses. The stress effects influence only the kinetics of the process. These results also hinted that the interface sharpening must have been a real phenomenon. Later we have proved it experimentally, too. Our computer simulations have shown that so-called ''surfactant'' phenomenon in phase separating systems which was predicted previously by other authors practically does not exist in real systems. Later, we have extended our calculations to understand the atomistic details of reaction diffusion, i.e. when an ordered phase growths in the diffusion zone (DZ). On the basis of an atomistic model, we show a possible resolution of a long standing diffusion paradox, according to which the growth rate of DZ tends to infinite with decreasing time. In other words the atomic current tends to infinite. Moreover, we have also given the atomistic meaning of the so-called reaction kinetics coefficient

Diffúziós folyamatok nanoskálán = Diffusion Processes on the Nanoscale

Megmutattuk, hogy Si-nak amorf Ge-ba történő beoldódásakor a kezdetben éles határfelület éles marad és eltolódása nem követi a parabolikus törvényt. Az eltolódást az x~tk hatványfüggvénnyel illesztve azt kaptuk, hogy a k kinetikai exponens értéke kezdetben 0.7 és hosszabb idő után átmegy a parabolikusnak megfelelő 0.5 értékbe. Ez összhangban van korábbi szimulációs eredményünkkel és első kísérleti indikáció az átmenet megfigyelésére. Hasonló elrendezésben vizsgáltuk Si beoldódását egykristály Ge-ba és azt kaptuk, hogy a kinetikai exponensek értéke nagyobb mint amorf esetben (0.9) jelezve, hogy itt erőseb a diffúziós aszimmetria. Vizsgáltuk továbbá hidrogénezett amorf Si-Ge multirétegekben a diffúziós hőkezelések során fellépő szerkezeti változásokat, és azt is megállapítottuk, hogy a diffúziós keveredés lassúbb a hidrogén tartalmú mintákban. Szigetes Cu illetve Ni részecskéket hoztunk létre kerámia hordozókon és vizsgáltuk gömbi, vagy félgömbi geometriában az oxidáció hatását (létre jönnek-e Kirkendall-eredetű üregek, vagy sem). A kísérleteket most terjesztjük ki hasonló geometriában szilárdtest reakciók vizsgálatára. Szimulációkat végeztünk arra vonatkozóan, hogy a klasszikus nukleációs és növekedési folyamatban, a kritikus nukleációs sugár hogyan függ a diffúziós aszimmetria paramétertől és azt kaptuk, hogy értéke akár egy nagyságrenddel is lecsökken (a szimmetrikus diffúziós esethez viszonyitva), ha diffúzió jóval gyorsabb a mátrixban mint a kiválásban. | We have shown that for the dissolution of Si into amorphous Ge. The initially sharp interface remains sharp and shifts by a non parabolic kinetics. Fitting the shift by a x~tk power function it was obtained that at the beginning the values of k kinetic exponents were 0.7, and after longer annealing times it goes gradually to the 0.5 value which corresponds to parabolic kinetics. This is in accordance with our previous result obtained from computer simulations. In a similar arrangement the dissolution of Si into crystalline Si was also carried out and it was obtained that the k was larger in this system (0.9) indicating that here the diffusion asymmetry is larger. Structural changes in hydrogenated Si/Ge multilayers were also carried out it was possible to conclude that the diffusion intermixing is slower in samples hydrogenated samples. Beaded Cu and Ni films were produced on ceramic substrates and the effect of oxidation on the spherical or semi-spherical particles was investigated (whether Kirkendall voids are formed or not). The experiments are extended for investigation of solid-state reaction on similar geometry. We have carried out simulations for the critical nucleus size in a classical nucleation and growth process and it was obtained if the diffusion is much faster in the matrix than in the precipitate, the critical size can be even one order of magnitude smaller as compared to the case when the diffusion asymmetry is neglected

The transition from linear to-parabolic growth of Cu3Si phase in Cu/a-Si system

K

Fluctuation enhanced gas detector for wireless sensor networks

Spontaneously produced Unfilled Pauses (UPs) andFilled Pauses (FPs) were played to subjects in an fMRI experiment. While both stimuli resulted in increased activity in the Primary Auditory Cortex, FPs, unlike UPs, also elicited modulation in the Supplementary Motor Area, Brodmann Area 6. This observation provides neurocognitive confirmation of the oft-reported difference between FPs and other kinds of speech disfluency and also could provide a partial explanation for the previously reported beneficial effect of FPs on reaction times in speech perception. The results are discussed in the light of the suggested role of FPs as floor-holding devices in human polylogs

Diffúzió és szegregáció nanoszerkezetekben = Diffusion and segregation in nanonstructures

Szimulációkból, majd kísérletileg is megmutattuk, hogy ha a diffúziós együttható erősen függ a koncentrációtól, akkor az eredetileg éles határfelület lineárisan (nem parabolikusan, ahogyan azt a klasszikus Fick I. egyenletből várnánk) tolódik el nanoskálán fázisszeparálódó (Ni-Au) rendszerben, sőt eredetileg elmosódott határfelület kiélesedhet még ideális (korlátlan kölcsönös oldhatóságú) szilárd rendszerekben is (pl. Mo-V rendszer). Szimulációkból ugyancsak megmutattuk, hogy a kiélesedés akkor is végbemegy, ha a diffúziós feszültségek hatását figyelembe vesszük. Megmutattuk, hogy a nanoskálán végtelen gyors kinetikát jósoló jól ismert diffúziós paradoxon feloldható: egy kezdeti éles koncentrációprofil esetén a határfelület véges diffúziós permeabilitása határozza meg az áramot, amely kezdetben jó közelítéssel állandó és ez lineáris kinetikához vezethet. A fenti eredmények a nanoskálájú szilárdtest reakciók értelmezésében fontosak lehetnek. Az irodalomban korábban közölt, túl egyszerűsített, egyenletnél általánosabbat adtunk meg a szegregáció által stabilizált szemcseméret hőmérsékletfüggésére és ennek érvényességét a rendelkezésre álló adatokból igazoltuk. | It has been shown, both from simulation and experiments, that - if the diffusion coefficient has strong composition dependence - an initially sharp interface shifts linearly (not by a parabolic law, expected from the classical Fick I. equation) on nanoscale, and an initially diffuse interface can become sharper even in ideal (mutually completely soluble) systems (e.g. Mo/V system). It was also obtained from simulations that this sharpening takes place even if the effect of stresses, of diffusional origin, is taken into account. We have shown that the well-known diffusion paradox, predicting infinitely fast kinetics at the nanoscale, can be resolved: for an initially abrupt composition profile the flux crossing the interface is determined by the finite diffusion permeability of the interface. This is, in a good approximation, is constant at the beginning and this leads to a linear kinetics. These results can be important in the interpretation of solid state reaction on the nanoscale. General (more general than the oversimplified one published in the literature recently) relation between the segregation stabilized grain size and the temperature was derived and its validity is confirmed on the basis of available experimental data

Investigation of the role of vacancy sources and sinks on the Kirkendall-effect on the nanoscale

L

On the validity of the Einstein’s Relation and the Fick I Law on the nanoscale: On the validity of the Einstein’s Relation and the Fick I Law on thenanoscale

The classical Einstein’s relation for the Brownian migration has a mesoscopic character and it deteriorates when e.g. diffusion in solids is considered in the nanoscale (i.e. if the diffusion distance is comparable with the atomic spacing). This behaviour is strongly related to the well-known diffusion paradox, predicting infinitely fast diffusion kinetics at short times (distances). Indeed, according to the Fick I law the gradient is infinite if there is a discontinuity in the density at the beginning (which is the case in typical interdiffusion measurements). In this paper these questions and a possible resolution of the above paradox will be discussed on the basis of results obtained in our Laboratory