Contribution to the study of the dielectric function of surface by energy loss spectroscopy of photoelectrons induced by X-rays (XPS-PEELS)

Cette étude, expérimentale et théorique, de physique des surfaces développe une méthode basée sur la spectroscopie de perte d'énergie des photoélectrons, pour déterminer les propriétés électroniques d'un matériau à partir de mesures XPS. Sur la base de la physique de la photoémission dans un solide homogène, la technique XPS-PEELS donne accès à la fonction de perte d'énergie ELF(E, q) liée à la partie imaginaire et la fonction diélectrique sur une large plage d’énergie (environ 50 eV) avec une sensibilité typique de ≈ 5 nm en profondeur. Dans les métaux ou les semi-conducteurs à faible gap, qui présentent un chevauchement important entre le pic quasi-élastique ZLP(E) et la région des pertes d'énergie, la technique est rendue applicable par la méthode de transformée de Fourier développée dans cette thèse. Les distributions en énergie de la source de rayons X et de la fonction d’appareil sont directement mesurées. La forme asymétrique du pic quasi-élastique ZLP(E) est obtenue à partir de la densité d’états électroniques (calcul par une méthode DFT), à l’aide du modèle de Hopfield-Wertheim-Citrin décrivant la réponse des électrons de valence à la création du trou (théorie multi-corps). L'algorithme XPS-PEELS utilise l'ensemble du spectre sans soustraction empirique d’une ligne de base. Il considère deux types d'excitations de plasmon - intrinsèques et extrinsèques - avec des taux de création différents mais impose la même distribution en énergie. Cette méthode originale permet d’accéder à des excitations électroniques de faible énergie (pertes proches du pic XPS) ; dans le cas de l'aluminium métallique, la transition inter-bandes est observée à 1.80 eV. En tant que technique de spectroscopie électronique, les effets de dispersion de la fonction de perte ELF(E, q) ont été considérés en utilisant un code TD-DFT (Exciting); quel que soit le niveau d'approximation (RPA, ALDA, LRC), les calculs ne décrivent pas correctement la largeur du spectre ELF expérimental (2.3 eV). À la fin du travail, nous comparons la méthode de la transformée de Fourier avec une méthode empirique d'élimination du pic élastique, valable pour les isolants, dans le cas de l'oxyde d'aluminium Al₂O₃.This surface physics study, experimental and theoretical, develops a technique based on the energy loss spectroscopy of photoelectrons, to determine electronic properties of a material from XPS measurements. Based on the physics of photoemission in a homogeneous solid, the XPS-PEELS technique provides the energy loss function ELF(E, q) related to the imaginary part and the dielectric function with energy extension up to 50 eV and a typical sensitivity of ≈ 5 nm in depth. In metals or low-gap semiconductors, with important overlap between the elastic peak and the energy loss region, the technique became applicable by the Fourier transform method developed in this thesis. In addition to the distribution of the X-ray source and analyzer apparatus function, the asymmetric shape of the no-loss peak ZLP(E) is based on the calculation of the Density of Electronic States (DFT method) and the Hopfield-Wertheim-Citrin model describing the response of valence electrons to the creation of the hole (many body theory). The XPS-PEELS algorithm uses the entire spectrum without any empirical background subtraction. It considers two types of plasmon excitations - intrinsic and extrinsic - with different rates of creation but imposing the same distribution in energy. This original method was applied to the aluminum metal, allowing the analysis of the loss function and revealing interband excitations (1.80 eV) at low energy, very close to the no-loss peak. As an electron spectroscopy technique, dispersion effects of the loss function ELF(E, q) were considered using a TD-DFT code (Exciting); for any level of approximation (RPA, ALDA, LRC), the calculations do not describe properly the high width (2.3 eV) of the experimental ELF. At the end of the work, we compare the Fourier transform method with an empirical method of elastic peak elimination, valid for insulators, in the case of aluminum oxide Al₂O₃

Contribuição ao estudo da função dielétrica de superfície por espectroscopia de perda de energia de fotoelétrons induzidos por raios-X (XPS-PEELS)

This surface physics study, experimental and theoretical, develops a technique based on the energy loss spectroscopy of photoelectrons, to determine electronic properties of a material from XPS measurements. Based on the physics of photoemission in a homogeneous solid, the XPS-PEELS technique provides the energy loss function ELF(E, q) related to the imaginary part and the dielectric function with energy extension up to 50 eV and a typical sensitivity of ≈ 5 nm in depth. In metals or low-gap semiconductors, with important overlap between the elastic peak and the energy loss region, the technique became applicable by the Fourier transform method developed in this thesis. In addition to the distribution of the X-ray source and analyzer apparatus function, the asymmetric shape of the no-loss peak ZLP(E) is based on the calculation of the Density of Electronic States (DFT method) and the Hopfield-Wertheim-Citrin model describing the response of valence electrons to the creation of the hole (many body theory). The XPS-PEELS algorithm uses the entire spectrum without any empirical background subtraction. It considers two types of plasmon excitations - intrinsic and extrinsic - with different rates of creation but imposing the same distribution in energy. This original method was applied to the aluminum metal, allowing the analysis of the loss function and revealing interband excitations (1.80 eV) at low energy, very close to the no-loss peak. As an electron spectroscopy technique, dispersion effects of the loss function ELF(E, q) were considered using a TD-DFT code (Exciting); for any level of approximation (RPA, ALDA, LRC), the calculations do not describe properly the high width (2.3 eV) of the experimental ELF. At the end of the work, we compare the Fourier transform method with an empirical method of elastic peak elimination, valid for insulators, in the case of aluminum oxide Al₂O₃.Cette étude, expérimentale et théorique, de physique des surfaces développe une méthode basée sur la spectroscopie de perte d'énergie des photoélectrons, pour déterminer les propriétés électroniques d'un matériau à partir de mesures XPS. Sur la base de la physique de la photoémission dans un solide homogène, la technique XPS-PEELS donne accès à la fonction de perte d'énergie ELF(E, q) liée à la partie imaginaire et la fonction diélectrique sur une large plage d’énergie (environ 50 eV) avec une sensibilité typique de ≈ 5 nm en profondeur. Dans les métaux ou les semi-conducteurs à faible gap, qui présentent un chevauchement important entre le pic quasi-élastique ZLP(E) et la région des pertes d'énergie, la technique est rendue applicable par la méthode de transformée de Fourier développée dans cette thèse. Les distributions en énergie de la source de rayons X et de la fonction d’appareil sont directement mesurées. La forme asymétrique du pic quasi-élastique ZLP(E) est obtenue à partir de la densité d’états électroniques (calcul par une méthode DFT), à l’aide du modèle de Hopfield-Wertheim-Citrin décrivant la réponse des électrons de valence à la création du trou (théorie multi-corps). L'algorithme XPS-PEELS utilise l'ensemble du spectre sans soustraction empirique d’une ligne de base. Il considère deux types d'excitations de plasmon - intrinsèques et extrinsèques - avec des taux de création différents mais impose la même distribution en énergie. Cette méthode originale permet d’accéder à des excitations électroniques de faible énergie (pertes proches du pic XPS) ; dans le cas de l'aluminium métallique, la transition inter-bandes est observée à 1.80 eV. En tant que technique de spectroscopie électronique, les effets de dispersion de la fonction de perte ELF(E, q) ont été considérés en utilisant un code TD-DFT (Exciting); quel que soit le niveau d'approximation (RPA, ALDA, LRC), les calculs ne décrivent pas correctement la largeur du spectre ELF expérimental (2.3 eV). À la fin du travail, nous comparons la méthode de la transformée de Fourier avec une méthode empirique d'élimination du pic élastique, valable pour les isolants, dans le cas de l'oxyde d'aluminium Al₂O₃

Photoelectron energy loss spectroscopy: retrieving the Energy Loss Function from XPS experiments.

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Determinação experimental da constante de Planck pela observação da corrente de descarga de um capacitor

Neste artigo nós apresentamos um método experimental para a determinação da constante de Planck, baseado na medição da corrente de descarga de um capacitor sobre um LED, sem o uso de resistores. Para tanto, utilizamos um capacitor ligado em paralelo a um LED e observamos a tensão no capacitor durante sua descarga juntamente com a corrente que passa através do amperímetro, ligado em série ao LED. No instante em que a corrente torna-se zero, a tensão aplicada sobre o LED corresponde à tensão de corte, pela qual podemos determinar a constante de Planck. Além disso, nós discutimos alguns conceitos importantes a respeito dos aspectos quânticos do funcionamento do LED e apresentamos os resultados obtidos a partir desta metodologia, com algumas discussões

Determinação experimental da constante de Planck pela observação da corrente de descarga de um capacitor

In this paper, we present an experimental method for the determination of Planck’s constant, based on the measurement of the discharge current of a capacitor on a LED, without the use of resistors. To develop this, we use a capacitor connected in parallel to a LED and observe the voltage on the capacitor during its discharge along with the current flowing through the ammeter connected in series to the LED. At the instant when the current becomes zero, the voltage applied on the LED corresponds to the cutoff voltage, by which we can determine the Planck’s constant. Moreover, we treat some important concepts about the quantum phenomena of the LED operation and present the results from this methodology, with some discussions. Neste artigo nós apresentamos um método experimental para a determinação da constante de Planck, baseado na medição da corrente de descarga de um capacitor sobre um LED, sem o uso de resistores. Para tanto, utilizamos um capacitor ligado em paralelo a um LED e observamos a tensão no capacitor durante sua descarga juntamente com a corrente que passa através do amperímetro, ligado em série ao LED. No instante em que a corrente torna-se zero, a tensão aplicada sobre o LED corresponde à tensão de corte, pela qual podemos determinar a constante de Planck. Além disso, nós discutimos alguns conceitos importantes a respeito dos aspectos quânticos do funcionamento do LED e apresentamos os resultados obtidos a partir desta metodologia, com algumas discussões

Photoelectron Energy Loss in Al(002) Revisited: Retrieval of the Single Plasmon Loss Energy Distribution by a Fourier Transform Method

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Optical properties from photoelectron energy-loss spectroscopy of low-temperature aqueous chemically synthesized ZnO nanorods grown on Si

The optical properties of zinc oxide (ZnO) nanorods (NRs) synthesized by the low-temperature aqueous chemical method on top of silicon (Si) substrate have been investigated by means of photoelectron energy loss spectroscopy (PEELS). The ZnO NRs were obtained by the low temperature aqueous chemical synthesis on top of Si substrate. The measured valence band, the dynamical dielectric functions and optical absorption of the material show a reasonable agreement when the trending and shape of the theoretical calculations are considered. A first-principle calculation based on density functional theory (DFT) was performed using the partially self-consistent GW approximation (scGW0) and compared to the experimental results. The application of these two techniques brings a new analysis of the electronic properties of this material. The experimental results regarding the density of states (DOS) obtained for the valence band using x-ray photoelectron spectroscopy (XPS) was found to be consistent with the theoretical calculated value. Due to this consistency, the same wavefunctions was then employed to calculate the dielectric function of the ZnO NRs. The experimentally extracted dielectric function was also consistent with the calculated values.Funding agencies: National Research Council of Scientific and Technological Development (CNP); Bahia Research Foundation (FAPESB)/PRONEX; CAPES Foundation within the Ministry of Education, Research Council of Norway [243642]</p