Search for double beta decay of Zinc and Tungsten with the help of low-background ZnWO4 crystal scintillators

Double beta processes in 64-Zn, 70-Zn, 180-W, and 186-W have been searched for with the help of large volume (0.1-0.7 kg) low background ZnWO4 crystal scintillators at the Gran Sasso National Laboratories of the INFN. Total time of measurements exceeds 10 thousands hours. New improved half-life limits on double electron capture and electron capture with positron emission in 64-Zn have been set, in particular (all the limits are at 90% C.L.): T1/2(0nu2EC)> 1.1e20 yr, T1/2(2nuECbeta+)>7.0e20 yr, and T1/2(0nuECbeta+)>4.3e20 yr. The different modes of double beta processes in 70-Zn, 180-W, and 186-W have been restricted at the level of 1e17-1e20 yr.Comment: 20 p., submitted to Phys. Rev.

Search for 2β processes in 64Zn with the help of ZnWO4 crystal scintillator

n/

Mass-spectrometric studies of the charge for CdWO₄ crystal growth

The cadmium tungstate charge has been tested by mass-spectrometry. The charge criterion quality is the absence of ammonia-containing impurities that form ammonia and hydroxide under decomposition. The preliminary heat treatment in air at 700°C favors the removal of organic impurities, ammonium salts, and hydroxides.Проведено тестування шихти вольфрамату кадмію мас-спектрометричним методом. Критерієм якості шихти є відсутність домішок амонієвих сполук, які розкладаються з утворенням аміаку та гідроксидів. Попередня термічна обробка шихти в атмосфері повітря при температурі 700°С сприяє видаленню органічних домішок, амонієвих сполук та гідроксидів.Проведено тестирование шихты вольфрамата кадмия масс-спектрометрическим методом. Критерием качества шихты является отсутствие аммониевых примесей, разлагающихся с образованием аммиака и гидроксидов. Предварительная термическая обработка шихты в атмосфере воздуха при температуре 700°С способствует удалению органических примесей, аммониевых солей и гидроксидов

Optimization of thermal conditions in growing of GSO:Ce crystals by Czochralski technique

Crystallization conditions of gadolinium silicate Gd₂SiO₅:Ce have been studied depending on the crystallographic direction of the crystal growing in various thermal conditions. For the developed crystallization assembly, it is just the crucible position relative to the inductor upper turn has been shown to be the optimum one. Determined have been the growing parameters and regimes providing the obtained of high spectrometric quality of up to 50 mm in diameter and up to 150 mm length. The 40x40 mm² scintillators prepared from those crystals show the energy resolution 10.4 % under y irradiation with ¹³⁷Cs (662 keV).Исследованы условия кристаллизации силиката гадолиния Gd₂SiO₅:Ce в зависимости от кристаллографического направления их выращивания в различных тепловых условиях. Показано, что для разработанного кристаллизационного узла оптимальным является расположение тигля относительно индуктора на 5-7 мм выше верхнего витка индуктора. Определены параметры и режимы роста, позволяющие получать кристаллы диаметром до 50 мм и длинной до 150 мм высокого спектрометрического качества. Сцинтилляторы 40x40 mm² , изготовленные из этих кристаллов, показали энергетическое разрешение 10,4 % при облучении y-излучением ¹³⁷Cs энергией 662 кэВ

Radiation-induced pocesses in A²B⁶ oxide compounds under proton and gamma-irradiation

Changes in scintillation and optical properties of semiconductor scintillators (SCS) based on ZnSe(O,Te), ZnSe(Cd), ZnCdS(Te), ZnSSe(Te) and CdWO₄ (CWO) crystals were studied under influence of ionizing radiations: gamma (~1.3 MeV, up to 500 Mrad), protons (~18 MeV, fluence up to 10¹⁶per⋅cm ⁻² ), electrons (0.54 to 2.26 MeV, up to 50 Mrad), and neutrons (source - thermal reactor channel, fluence up to 10¹⁸ per⋅cm ⁻² ). SCS and CWO crystals have high radiation stability (RS) towards irradiation by gamma-rays and neutrons. Under proton irradiation, CWO scintillators have much higher RS as compared with SCS. For SCS under gamma-irradiation with Dγ>(2…5)⋅10⁹ rad and Pγ=7.7⋅10²R⋅s⁻¹ , in the surface layer (estimated in tens of nanometers) radiolysis of the crystalline structure occurs, and the loss of mass is observed for the samples (at Т=320 К).Вивчено зміну сцинтиляційних і оптичних властивостей напівпровідникових сцинтиляторів (НПС) ZnSe(O,Te), ZnSe(Cd), ZnCdS(Te), ZnSSe(Te) та CdWO₄ (CWO) кристалів при впливі різних видів іонізуючих випромінювань (гамма, протонів, нейтронів). При опроміненні кристалів НПС нейтронами їх світловий вихід зростає на 20...150 % і спостерігаються помітні зміни їхніх оптичних характеристик у видимому та інфрачервоному діапазонах. Протонне опромінення приводить до суттєвої деградації оптичних та сцинтиляційних параметрів кристалів НПС при тому в інфрачервоній області спостерігаються селективні смуги поглинання (при 4...7 мкм). Кристали CWO мають більш високу радіаційну стійкість до протонного опромінення, ніж НПС. При високих дозах опромінення НПС (D>2...5•10⁹ рад) у поверхневому шарі кристалів спостерігаються процеси радіолізу і втрата маси опромінених зразків.Изучено изменение сцинтилляционных и оптических свойств полупроводниковых сцинтилляторов (ППС) ZnSe(O,Te), ZnSe(Cd), ZnCdS(Te), ZnSSe(Te) и CdWO₄ (CWO) кристаллов при воздействии различных видов ионизирующих излучений (гамма, протонов, нейтронов). При облучении кристаллов ППС нейтронами их световыход возрастает на 20…150 % и наблюдаются заметные изменения их оптических характеристик в видимом и инфракрасном диапазонах. Протонное облучение приводит к существенной деградации оптических и сцинтилляционных параметров кристаллов ППС, при этом в инфракрасной области наблюдаются селективные полосы поглощения (при 4…7 мкм). Кристаллы CWO обладают более высокой радиационной стойкостью к протонному облучению, чем ППС. При высоких дозах облучения ППС (D>2…5•10⁹ рад) в поверхностном слое кристаллов наблюдаются процессы радиолиза и потеря массы облученных образцов

Effect of growth atmosphere on Ce³⁺ incorporation in Gd₂SiO₅ single crystals

Peculiarities of oxide crystal growth by the Czochralski technique have been discussed in the present paper. A correlation between oxygen content in the growth atmosphere and the Ce³⁺ incorporation coefficient at growing the GSO:Ce crystals has been revealed in experiment. Possible mechanisms of the oxygen concentration influence on the cerium ion incorporation coefficient are discussed. The studies performed have shown an important part played by the growth atmosphere in the growing of oxide crystals with reproducible performance characteristics

Research and development of alkali earth tungstate and molybdate crystal scintillators for search for rare events

Large volume ZnWO₄ scintillator with improved performance characteristics have been obtained. Due to its favorable light yield values at low temperatures and extremely low intrinsic radioactivity, zinc tungstate is a material of very good prospects for cryogenic double beta-decay and dark matter experiments. The ZnMoO₄ single crystals were produced for the first time using Czochralski technique. The suitability of this material for cryogenic rare event search experiments has been studied and identified the ways to improve the scintillation properties of the crystal have been outlined. The manufacturing methods of MgWO₄ crystals have been investigated and the manufacturing possibility by pulling from the solution-melt on a seed has been established. The experimental MgWO₄ single crystals of ca. 1 cm³ volume have been prepared for the first time and the luminescence and scintillation characteristics thereof have been measured.Отримано сцинтилятори ZnWO₄ великого об'єму з поліпшеними характеристиками. Хороші параметри світлового виходу в області низьких температур і виключно низька власна радіоактивність роблять вольфрамат цинку одним з найперспективніших матеріалів для кріогенних експериментів з пошуку подвійного бета-розпаду і темної матерії. Вперше отримано монокристали ZnMoO₄ методом Чохральського. Досліджено можливість використання цього матеріала для кріогенних експериментів з пошуку рідкісних подій та намічено шляхи поліпшення сцинтиляційних характеристик. Досліджено методи отримання кристалів MgWO₄, встановлено принципову можливість вирощування об'ємних кристалів методом витягування з розчину у розплаві на затравку. Вперше отримано експериментальні зразки монокристалів MgWO₄ об'ємом ~1 см³ і виміряно їх люмінесцентні та сцинтиляційні характеристики.Получены сцинтилляторы ZnWO₄ большого объема с улучшенными характеристиками. Хорошие параметры светового выхода в области низких температур и исключительно низкая собственная радиоактивность делают вольфрамат цинка одним из самых перспективных материалов для криогенных экспериментов по поиску двойного бетараспада и темной материи. Впервые получены монокристаллы ZnMoO₄ методом Чохральского. Исследована возможность использования этого материала для криогенных экспериментов по поиску редких событий и намечены пути улучшения сцинтилляционных характеристик. Исследованы методы получения кристаллов MgWO₄, естановлена принципиальная возможность выращивания объемных кристаллов методом вытягивания из раствора в расплаве на затравку. Впервые получены экспериментальные образцы монокристаллов MgWO₄ объемом ~1 см³ и измерены их люминесцентные и сцинтилляционные характеристики

Advanced scintillation single crystals based on complex oxides with large atomic number

An improved production technology has been developed for scintillation single crystals based on complex oxides with large atomic number – bismuth germanate (BGO), gadolinium silicate (GSO), cadmium tungstate (CWO) and lead tungstate (PWO). Scintillators based on these crystals have good energy resolution and light output, high detection efficiency, they are not hygroscopic, have high radiation stability and mechanical strength. This makes it possible to use them as radiation detectors for high energy physics (PWO), in instruments for radiation and radioecological monitoring (BGO,CWO,GSO)

Luminescence of CWO single crystals containing various defects

Influence of dopant-induced defects on luminescence and performance characteristics of CWO crystals has been studied. Мо and Fe have been shown to give rise to a specific "red" emission component with decay time of several hundreds of microseconds or more, while trivalent dopants cause formation of deep charge carrier traps responsible for the millisecond range afterglow. These defects give rise also to the color centers causing absorption in the intrinsic emission band, thus deteriorating the crystal scintillation parameters. The studies performed allowed to develop a technology of large high-quality CWO crystals. The tomographic elements manufactured from those crystals showed an afterglow of less than 100 ppm after 20 ms and the light yield of about 20,000 photons per MeV.Исследовано влияние примесных дефектов на люминесцентные и функциональные характеристики кристаллов CWO. Показано, что Мо и Fe образуют в кристаллах специфические "красные" компоненты свечения с временами высвечивания несколько сотен и более микросекунд, трехвалентные примеси приводят к образованию глубоких ловушек носителей заряда, ответственных за послесвечение в миллисекундном диапазоне. Эти дефекты также ответственны за образование центров окраски, поглощающих в области собственного свечения, что ухудшает сцинтилляционные характеристики кристаллов. Проведенные нами исследования позволили разработать технологический процесс получения крупногабаритных кристаллов CWO улучшенного качества. Томографические элементы, изготовленные из этих кристаллов, имели послесвечение менее 100 ppm через 20 мс, световой выход - 20000 фотон/МэВ.Вивчено вплив домiшкових дефектiв на люмiнесцентнi i функцiональнi характеристики кристалiв CWO. Показано, що Мо i Fe утворюють в кристалах CWO специфiчнi "червонi" компоненти свiчення з часами висвiчення декiлька сотень i бiльше мiкросекунд, тривалентнi домiшки приводять до утворення глибоких пасток носiiв заряду, вiдповiдальних за пiслясвiчення у мiлiсекундному дiапазонi. Цi дефекти також вiдповiдальнi за утворення центрiв забарвлення, поглинаючих в областi власного свiчення, що погiршує сцинтиляцiйнi характеристики кристалiв. Проведенi нами дослiдження дозволили розробити технологiчний процес отримання великогабаритних кристалiв CWO полiпшеної якостi. Томографiчнi елементи, виготовленi з цих кристалiв, мали пiслясвiчення менше 100 ppm через 20 мс, свiтловий вихiд - 20000 фотон/МеВ