Spectroscopie de phase multi-dimensionnelle de l'émission attoseconde moléculaire

When a low-frequency laser pulse is focused to a high intensity into a gas, the electric field of the laser light may become of comparable strength to that felt by the electrons bound in an atom or molecule. A valence electron can then be 'freed' by tunnel ionization, accelerated by the strong oscillating laser field and can eventually recollide and recombine with the ion. The gained kinetic energy is then released as a burst of coherent XUV light which is spectrally organized as harmonics of the fundamental driving field frequency.In high-harmonic molecular spectroscopy, the recombining electron wave-packet probes the structure of the molecule and the dynamics occurring in the ion left after tunnel ionization. The XUV burst is imprinted with this information which can be retrieved through an accurate characterization of the amplitude, phase and polarization of the harmonics. In the case of small molecules as nitrogen and carbon dioxide, impulsive alignment allows to change the direction of recombination of the electron wave-packet with respect to the molecular axis. The XUV burst from the molecular sample should then be characterized both along the spectral dimension and the alignment angle one, and this for the two polarization components. In this report, we present a new experimental scheme to perform two-source interferometry to measure the phase of the emission in aligned molecules along the alignment angle dimension. We how a refined spatio-spectral analysis of the fringe patterns obtained with this very stable interferometer allows one to extend high-harmonic spectroscopy from short to long trajectories. We then show how the combination of this setup together with RABBIT gives access to a bidimensionnal (spectrum and alignment angle) phase map with no arbitrary constant. Finally comparing two-source interferometry with transient grating spectroscopy leads to inconsistent results that can be interpreted taking into consideration polarization effects.Une molécule soumise à un champ laser infra-rouge intense (dans la gamme des 10 14 W.cm−2) peut être ionisée par effet tunnel. Le paquet d’ondes électroniques (POE) ainsi libéré est alors accéléré par le champ laser et, lorsqu’il repasse à proximité de l’ion parent, il a une certaine probabilité de se recombiner dans son état fondamental. Lors de cette recombinaison, le POE libère son énergie sous la forme d’un flash attoseconde (1as=10 −18s) de rayons XUV. Cette émission cohérente est produite à chaque demi-cycle laser résultant en un train d’impulsions attosecondes. Dans le domaine spectral, ce train correspond à un spectre discret d’harmoniques de la fréquence lasers. L’étape de recombinaison de l’électron avec l’ion parent peut être considérée comme une sonde de la structure des orbitales de valence moléculaires participant à la génération d’harmoniques et de la dynamique ayant lieu dans l’ion pendant l’excursion de l’électron dans le continuum. En caractérisant en amplitude, phase et polarisation, l’émission harmonique associée à cette recombinaison, il est possible de remonter à ces informations structurales et dynamiques avec une précision de l’ordre de l’Ångström et une résolution attoseconde. En particulier, la phase de l’émission harmonique qui est difficile à caractériser, encode des informations indispensables à la bonne compréhension des processus ayant lieu dans le milieu de génération. Nous présentons les principes et testons de nouvelles techniques permet tant de caractériser la phase de l’émission attoseconde suivant plusieurs dimensions à la fois et dans un laps de temps optimisé. Dans une première partie, nous présentons une méthode permettant de caractériser rapidement la phase spectrale de l’émission harmonique, fondée sur un modèle en champ fort de la photoionisation à deux couleurs (RABBIT). Nous introduisons ensuite une nouveau dispositif interférométrique à deux sources, permettant de mesurer les variations de phase de l’émission attoseconde induites par l’excitation d’un paquet d’ondes rotationnelles ou vibrationnelles. Ce dispositif très stable, compact et sobre énergétiquement repose sur l’utilisation d’un élément optique de diffraction (DOE) binaire. Après avoir qualifié notre dispositif par des simulations numériques et des expériences préliminaires, nous montrons qu’il est si sensible qu’il permet de mesurer les variations de phase en fonction du paramètre d’excitation pour différentes trajectoires électroniques dans le continuum. Pour l’azote et le dioxyde de carbone, les mesures expérimentales montrent des variations de phase très différentes pour les deux premières trajectoires électroniques. Ce DOE est ensuite utilisé pour mesurer la phase de l’émission harmonique dans les molécules alignées dans les mêmes conditions expérimentales que le RABBIT. Les deux expériences menées successivement donnent des résultats compatibles que nous combinons par deux méthodes différentes : le CHASSEUR et le MAMMOTH. Enfin, nous proposons de combiner le DOE avec un réseau transitoire pour caractériser simultanément la phase de l'émission attoseconde moléculaire suivant deux axes de polarisation différents. Ces différentes techniques de mesure de phase nous ont permis d’étudier précisément l’émission harmonique suivant différentes dimensions (angle d’alignement, intensité de génération, trajectoire électronique) et d’en tirer de nouvelles informations sur le mécanisme de génération dans les molécules

Coherent laser cooling with trains of ultrashort laser pulses

We propose to extend coherent laser cooling from narrow-band to broad-band transitions by using trains of ultrashort broadband pulses. We study analytically two possible methods to reduce the momentum spread of a distribution by several units of photon momentum in a single spontaneous emission lifetime. We report on numerical simulations of one-dimensional laser cooling of a two-level system with realistic parameters. The technique introduced here is of high interest for efficient laser cooling of fast species with short lifetime such as positronium

Disentangling Spectral Phases of Interfering Autoionizing States from Attosecond Interferometric Measurements

We have determined spectral phases of Ne autoionizing states from extreme ultraviolet and midinfrared attosecond interferometric measurements and ab initio full-electron time-dependent theoretical calculations in an energy interval where several of these states are coherently populated. The retrieved phases exhibit a complex behavior as a function of photon energy, which is the consequence of the interference between paths involving various resonances. In spite of this complexity, we show that phases for individual resonances can still be obtained from experiment by using an extension of the Fano model of atomic resonances. As simultaneous excitation of several resonances is a common scenario in many-electron systems, the present work paves the way to reconstruct electron wave packets coherently generated by attosecond pulses in systems larger than heliumWork supported by the ERC proof-of-concept Grant No. 780284-Imaging-XChem within the seventh framework program of the European Union, the MINECO Project No. FIS2013-42002-R, the EU-H2020- LASERLABEUROPE-654148, the ANR Projects No. ANR-15-CE30-0001-CIMBAAD, No. ANR-11- EQPX0005-ATTOLAB, and No. ANR-10-LABX-0039- PALM, the U.S. Department of Energy, Office of Science, Basic Energy Sciences, under Award no. DEGF02-04ER15614, and the NSF Grant No. PHY-1607588. Calculations were performed at CCC-UAM and Marenostrum Supercomputer Center. F. M. acknowledges support from the “Severo Ochoa” Programme for Centres of Excellence in R&D (MINECO, Grant No. SEV-2016- 0686) and the “María de Maeztu” Programme for Units of Excellence in R&D (Grant No. MDM-2014-0377

High complexity femtosecond pulse duplicator

This paper presents a theoretical and numerical study of a 0-π fan-out phase grating placed in the Fourier plane of a spatio-spectral pulse shaper followed by a spherical focusing lens. It is shown that this device acts as a high complexity femtosecond pulse duplicator designed for two source interferometry. At the focus of the lens, the electric field displays two spatially separated intense spots in which relative delay can be continuously tuned over 4 orders of magnitude, typically from a few attoseconds to a few tens of femtoseconds. Because the two pulses do not spatially overlap, their intensity remains unchanged when the relative delay is smaller than the pulse duration. Detailed simulations of the shaped electric field are presented

Multidimensionnal Phase Spectroscopy of the Attosecond Molecular Emission

Une molécule soumise à un champ laser infra-rouge intense (dans la gamme des 10 14 W.cm−2) peut être ionisée par effet tunnel. Le paquet d’ondes électroniques (POE) ainsi libéré est alors accéléré par le champ laser et, lorsqu’il repasse à proximité de l’ion parent, il a une certaine probabilité de se recombiner dans son état fondamental. Lors de cette recombinaison, le POE libère son énergie sous la forme d’un flash attoseconde (1as=10 −18s) de rayons XUV. Cette émission cohérente est produite à chaque demi-cycle laser résultant en un train d’impulsions attosecondes. Dans le domaine spectral, ce train correspond à un spectre discret d’harmoniques de la fréquence lasers. L’étape de recombinaison de l’électron avec l’ion parent peut être considérée comme une sonde de la structure des orbitales de valence moléculaires participant à la génération d’harmoniques et de la dynamique ayant lieu dans l’ion pendant l’excursion de l’électron dans le continuum. En caractérisant en amplitude, phase et polarisation, l’émission harmonique associée à cette recombinaison, il est possible de remonter à ces informations structurales et dynamiques avec une précision de l’ordre de l’Ångström et une résolution attoseconde. En particulier, la phase de l’émission harmonique qui est difficile à caractériser, encode des informations indispensables à la bonne compréhension des processus ayant lieu dans le milieu de génération. Nous présentons les principes et testons de nouvelles techniques permet tant de caractériser la phase de l’émission attoseconde suivant plusieurs dimensions à la fois et dans un laps de temps optimisé. Dans une première partie, nous présentons une méthode permettant de caractériser rapidement la phase spectrale de l’émission harmonique, fondée sur un modèle en champ fort de la photoionisation à deux couleurs (RABBIT). Nous introduisons ensuite une nouveau dispositif interférométrique à deux sources, permettant de mesurer les variations de phase de l’émission attoseconde induites par l’excitation d’un paquet d’ondes rotationnelles ou vibrationnelles. Ce dispositif très stable, compact et sobre énergétiquement repose sur l’utilisation d’un élément optique de diffraction (DOE) binaire. Après avoir qualifié notre dispositif par des simulations numériques et des expériences préliminaires, nous montrons qu’il est si sensible qu’il permet de mesurer les variations de phase en fonction du paramètre d’excitation pour différentes trajectoires électroniques dans le continuum. Pour l’azote et le dioxyde de carbone, les mesures expérimentales montrent des variations de phase très différentes pour les deux premières trajectoires électroniques. Ce DOE est ensuite utilisé pour mesurer la phase de l’émission harmonique dans les molécules alignées dans les mêmes conditions expérimentales que le RABBIT. Les deux expériences menées successivement donnent des résultats compatibles que nous combinons par deux méthodes différentes : le CHASSEUR et le MAMMOTH. Enfin, nous proposons de combiner le DOE avec un réseau transitoire pour caractériser simultanément la phase de l'émission attoseconde moléculaire suivant deux axes de polarisation différents. Ces différentes techniques de mesure de phase nous ont permis d’étudier précisément l’émission harmonique suivant différentes dimensions (angle d’alignement, intensité de génération, trajectoire électronique) et d’en tirer de nouvelles informations sur le mécanisme de génération dans les molécules.When a low-frequency laser pulse is focused to a high intensity into a gas, the electric field of the laser light may become of comparable strength to that felt by the electrons bound in an atom or molecule. A valence electron can then be 'freed' by tunnel ionization, accelerated by the strong oscillating laser field and can eventually recollide and recombine with the ion. The gained kinetic energy is then released as a burst of coherent XUV light which is spectrally organized as harmonics of the fundamental driving field frequency.In high-harmonic molecular spectroscopy, the recombining electron wave-packet probes the structure of the molecule and the dynamics occurring in the ion left after tunnel ionization. The XUV burst is imprinted with this information which can be retrieved through an accurate characterization of the amplitude, phase and polarization of the harmonics. In the case of small molecules as nitrogen and carbon dioxide, impulsive alignment allows to change the direction of recombination of the electron wave-packet with respect to the molecular axis. The XUV burst from the molecular sample should then be characterized both along the spectral dimension and the alignment angle one, and this for the two polarization components. In this report, we present a new experimental scheme to perform two-source interferometry to measure the phase of the emission in aligned molecules along the alignment angle dimension. We how a refined spatio-spectral analysis of the fringe patterns obtained with this very stable interferometer allows one to extend high-harmonic spectroscopy from short to long trajectories. We then show how the combination of this setup together with RABBIT gives access to a bidimensionnal (spectrum and alignment angle) phase map with no arbitrary constant. Finally comparing two-source interferometry with transient grating spectroscopy leads to inconsistent results that can be interpreted taking into consideration polarization effects

Spectroscopie de phase multi-dimensionnelle de l'émission attoseconde moléculaire

Une molécule soumise à un champ laser infra-rouge intense (dans la gamme des 10 14 W.cm 2) peut être ionisée par effet tunnel. Le paquet d ondes électroniques (POE) ainsi libéré est alors accéléré par le champ laser et, lorsqu il repasse à proximité de l ion parent, il a une certaine probabilité de se recombiner dans son état fondamental. Lors de cette recombinaison, le POE libère son énergie sous la forme d un flash attoseconde (1as=10 18s) de rayons XUV. Cette émission cohérente est produite à chaque demi-cycle laser résultant en un train d impulsions attosecondes. Dans le domaine spectral, ce train correspond à un spectre discret d harmoniques de la fréquence lasers. L étape de recombinaison de l électron avec l ion parent peut être considérée comme une sonde de la structure des orbitales de valence moléculaires participant à la génération d harmoniques et de la dynamique ayant lieu dans l ion pendant l excursion de l électron dans le continuum. En caractérisant en amplitude, phase et polarisation, l émission harmonique associée à cette recombinaison, il est possible de remonter à ces informations structurales et dynamiques avec une précision de l ordre de l Ångström et une résolution attoseconde. En particulier, la phase de l émission harmonique qui est difficile à caractériser, encode des informations indispensables à la bonne compréhension des processus ayant lieu dans le milieu de génération. Nous présentons les principes et testons de nouvelles techniques permet tant de caractériser la phase de l émission attoseconde suivant plusieurs dimensions à la fois et dans un laps de temps optimisé. Dans une première partie, nous présentons une méthode permettant de caractériser rapidement la phase spectrale de l émission harmonique, fondée sur un modèle en champ fort de la photoionisation à deux couleurs (RABBIT). Nous introduisons ensuite une nouveau dispositif interférométrique à deux sources, permettant de mesurer les variations de phase de l émission attoseconde induites par l excitation d un paquet d ondes rotationnelles ou vibrationnelles. Ce dispositif très stable, compact et sobre énergétiquement repose sur l utilisation d un élément optique de diffraction (DOE) binaire. Après avoir qualifié notre dispositif par des simulations numériques et des expériences préliminaires, nous montrons qu il est si sensible qu il permet de mesurer les variations de phase en fonction du paramètre d excitation pour différentes trajectoires électroniques dans le continuum. Pour l azote et le dioxyde de carbone, les mesures expérimentales montrent des variations de phase très différentes pour les deux premières trajectoires électroniques. Ce DOE est ensuite utilisé pour mesurer la phase de l émission harmonique dans les molécules alignées dans les mêmes conditions expérimentales que le RABBIT. Les deux expériences menées successivement donnent des résultats compatibles que nous combinons par deux méthodes différentes : le CHASSEUR et le MAMMOTH. Enfin, nous proposons de combiner le DOE avec un réseau transitoire pour caractériser simultanément la phase de l'émission attoseconde moléculaire suivant deux axes de polarisation différents. Ces différentes techniques de mesure de phase nous ont permis d étudier précisément l émission harmonique suivant différentes dimensions (angle d alignement, intensité de génération, trajectoire électronique) et d en tirer de nouvelles informations sur le mécanisme de génération dans les molécules.When a low-frequency laser pulse is focused to a high intensity into a gas, the electric field of the laser light may become of comparable strength to that felt by the electrons bound in an atom or molecule. A valence electron can then be 'freed' by tunnel ionization, accelerated by the strong oscillating laser field and can eventually recollide and recombine with the ion. The gained kinetic energy is then released as a burst of coherent XUV light which is spectrally organized as harmonics of the fundamental driving field frequency.In high-harmonic molecular spectroscopy, the recombining electron wave-packet probes the structure of the molecule and the dynamics occurring in the ion left after tunnel ionization. The XUV burst is imprinted with this information which can be retrieved through an accurate characterization of the amplitude, phase and polarization of the harmonics. In the case of small molecules as nitrogen and carbon dioxide, impulsive alignment allows to change the direction of recombination of the electron wave-packet with respect to the molecular axis. The XUV burst from the molecular sample should then be characterized both along the spectral dimension and the alignment angle one, and this for the two polarization components. In this report, we present a new experimental scheme to perform two-source interferometry to measure the phase of the emission in aligned molecules along the alignment angle dimension. We how a refined spatio-spectral analysis of the fringe patterns obtained with this very stable interferometer allows one to extend high-harmonic spectroscopy from short to long trajectories. We then show how the combination of this setup together with RABBIT gives access to a bidimensionnal (spectrum and alignment angle) phase map with no arbitrary constant. Finally comparing two-source interferometry with transient grating spectroscopy leads to inconsistent results that can be interpreted taking into consideration polarization effects.PARIS11-SCD-Bib. électronique (914719901) / SudocSudocFranceF

Positronium laser cooling in a magnetic field

We study realistic 3D laser cooling of positronium (Ps) in the presence of a magnetic field. Triplet and singlet states mixing due to the magnetic field, and dynamical Stark effect, generally produce higher annihilation rates than in the zero-field case. 3D cooling is efficient only at very low field B≲50mT and at high field values B⪆0.7T. Near 100ns long laser pulses, spectrally broad enough to cover most of the Ps Doppler profile and with energy in the mJ range, are required to cool Ps. Simulations based on full diagonalization of the Stark and Zeeman Hamiltonian and a kinetic Monte Carlo algorithm exactly solving the rate equations indicate that an efficient cooling (typically from 300K down to below 50K) is possible even in a magnetic field. We also propose 3D moving molasses cooling that can produce a well-defined monochromatic Ps beam useful for applications

Pulsed production of antihydrogen

Antihydrogen atoms with K or sub-K temperature are a powerful tool to precisely probe the validity of fundamental physics laws and the design of highly sensitive experiments needs antihydrogen with controllable and well defined conditions. We present here experimental results on the production of antihydrogen in a pulsed mode in which the time when 90% of the atoms are produced is known with an uncertainty of ~250 ns. The pulsed source is generated by the charge-exchange reaction between Rydberg positronium atoms—produced via the injection of a pulsed positron beam into a nanochanneled Si target, and excited by laser pulses—and antiprotons, trapped, cooled and manipulated in electromagnetic traps. The pulsed production enables the control of the antihydrogen temperature, the tunability of the Rydberg states, their de-excitation by pulsed lasers and the manipulation through electric field gradients. The production of pulsed antihydrogen is a major landmark in the AEg¯IS experiment to perform direct measurements of the validity of the Weak Equivalence Principle for antimatter