Reaktive Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung von GaN/(Al,Ga)N-Heterostrukturen auf SiC(0001)

Thema dieser Arbeit ist die Synthese von hexagonalen GaN/(Al,Ga)N-Heterostrukturen mittels reaktiver Molekularstrahlepitaxie (MBE) auf SiC(0001)-Substraten. Der Einfluß der Wachstumsbedingungen auf die strukturellen, morphologischen, optischen und elektrischen Eigenschaften der Proben wird untersucht. Die reaktive MBE von Gruppe-III-Nitriden nutzt die katalytische Dekomposition von NH3 als Stickstoff-Precursor. Im Vergleich zur plasma-unterstützten MBE und metall-organischen Gasphasenepitaxie (MOCVD) ist dieses Abscheideverfahren eine noch wenig etablierte Methode, um kristalline (Al,Ga)N-basierende Heterostrukturen herzustellen. Es wird eine Einführung in das Verfahren und die Oberflächenchemie der reaktiven MBE gegeben. Die Synthese von (Al,Ga)N-Pufferschichten auf SiC(0001) wird diskutiert. Eine Prozedur zur Präparation der SiC-Substrate wird vorgestellt. Eine Methode zur in situ-Kontrolle der Wachstumsparameter wird erarbeitet, die auf der Beugung von hochenergetischen Elektronen (RHEED) beruht und ein reproduzierbares (Al,Ga)N-Wachstum ermöglicht. Die Pufferschichten haben atomar glatte Oberflächen, die sich für eine weitere Abscheidung von GaN/(Al,Ga)N-Heterostrukturen eignen. Es werden die strukturellen und optischen Eigenschaften solcher Strukturen studiert und mit Proben verglichen, die mittels plasma-unterstützter MBE und MOCVD hergestellt werden. Im Vergleich zu den übrigen III-V-Halbleitern zeichnen sich die hexagonalen Nitride besonders durch die Größe ihrer elektrischen Polarisationsfelder aus. GaN/(Al,Ga)N-Multiquantenwell-Strukturen (MQWs) mit unterschiedlichen Well-Dicken werden auf GaN- und (Al,Ga)N-Pufferschichten gewachsen. Es werden die Auswirkungen der spontanen Polarisation und Piezopolarisation auf die optischen Eigenschaften der MQWs studiert. Im speziellen wird - experimentell und theoretisch - gezeigt, daß die polarisationsbedingten elektrischen Felder in GaN/(Al,Ga)N-MQWs nicht durch hohe Dichten von freien Ladungsträgern abgeschirmt werden können. Ferner wird der Einfluß der GaN/(Al,Ga)N-Grenzflächenmorphologie auf die optischen Eigenschaften studiert. Das Wachstum von (Al,Ga)N/GaN-Heterostruktur-Feldeffekt-Transistoren (HFETs) auf semiisolierenden (Al,Ga)N-Puffern wird untersucht. Diese Heterostrukturen zeichnen sich durch eine geringe Dichte an Fadenversetzungen (1-2 x 108 cm-2) und durch das Fehlen jeglicher Parallelleitfähigkeit aus. Für diese Strukturen, die Beweglichkeiten von bis zu 750 cm2/Vs bei Raumtemperatur zeigen, werden Simulationen der temperaturabhängigen Beweglichkeiten unter Beachtung aller wichtigen Streumechanismen durchgeführt. In Übereinstimmung mit der Sekundärionenspektrometrie an diesen Proben wird belegt, daß die Transistoreigenschaften dominant durch tiefe Störstellen - sehr wahrscheinlich As - begrenzt werden. Es wird die Synthese von spannungskompensierten GaN/(Al,Ga)N-Bragg-Reflektoren mit Reflektivitäten von über 90% im blauen Spektralbereich vorgestellt. Die experimentelle Realisierung basiert auf der exakten Bestimmung der individuellen Schichtdicken durch die Simulation der gemessenen Röntgenbeugungsprofile und Reflektivitätsspektren. Die mittels Laserstreuung abgeschätzten Reflektivitätsverluste können durch NH3-reiche Synthesebedingungen reduziert werden.In this thesis, we investigate the synthesis of wurtzite (Al,Ga)N heterostructures on SiC(0001) by reactive molecular beam epitaxy (MBE). We examine the impact of growth conditions on the structural, morphological, optical and electrical properties of the films. MBE of group-III nitrides is almost entirely based on the use of an N2 plasma discharge for providing reactive N. However, an alternative and attractive candidate for producing N radicals is NH3, which decomposes on the growth front by a catalytic reaction even at comparatively low temperatures. The basic growth technique and surface chemistry of reactive MBE is introduced. The deposition of (Al,Ga)N buffer layers on SiC(0001) substrates is discussed. An ex-situ cleaning procedure for the SiC substrates is presented. An in-situ method for the reproducible growth of these buffers layers is developed based on reflection high-energy electron diffraction (RHEED). The layers have atomically smooth surfaces well suited for the growth of GaN/(Al,Ga)N heterostructures. The structural and optical properties of these buffers are compared to such layers grown by plasma-assisted MBE and metal organic vapor phase deposition (MOCVD), respectively. Compared to other III-V semiconductors hexagonal nitrides exhibit huge electrical polarization fields. GaN/(Al,Ga)N multiple quantum wells (MQWs) with different well thicknesses are deposited on GaN and (Al,Ga)N buffer layers, respectively. It is demonstrated that the electric field in the quantum wells (QWs) leads to a quantum-confined Stark shift of the QW emission, which thus can fall well below the bulk GaN band-gap energy. In the opposite, it is proved that the strain state of the QWs alone has little impact on the electric fields in MQWs. The optical properties of these heterostructures are studied by stationary and time-resolved photoluminescence and compared with the results of self-consistent Schrödinger-Poisson calculations. It is shown that the recombination dynamics in heavily doped MQWs (7 x 1018 cm-3) is still controlled by residual fields, contrary to the common assumption that flat-band conditions are achieved at this doping level. Furthermore, the influence of the interface roughness on the QW emission widths is analyzed. The growth of (Al,Ga)N/GaN heterostructure field effect transistors (HFETs) on semi-insulating (Al,Ga)N buffers is studied. Temperature dependent Hall measurements show a mobility of up to 750 cm2/Vs and 1400 cm2/Vs at 300 K and 77 K, respectively. Transmission electron microscopy reveals the (Al,Ga)N/GaN interface to be abrupt and the dislocation density to be too low to limit the HFET mobility. However, secondary ion mass spectroscopy detects a significant concentration of As in the channel region. Indeed, an excellent fit to the temperature dependence of the mobility is obtained by including scattering with As. The synthesis and analysis of highly reflective and conductive GaN/(Al,Ga)N Bragg reflectors is examined. The realization of these Bragg mirrors is based on the exact determination of the structural parameters by simulating x-ray diffraction profiles and corresponding reflectivity spectra. To prevent cracking from these thick stacks, a concept of strain-balanced multilayer structure is employed. It is demonstrated that the difference between the theoretical and the measured maximum reflectivity can be minimized by growing the Bragg mirrors under NH3 stable growth conditions

New approach to the design of Schottky barrier diodes for THz mixers

Near-ideal GaAs Schottky barrier diodes especially designed for mixing applications in the THz frequency range are presented. A diode fabrication process for submicron diodes with near-ideal electrical and noise characteristics is described. This process is based on the electrolytic pulse etching of GaAs in combination with an in-situ platinum plating for the formation of the Schottky contacts. Schottky barrier diodes with a diameter of 1 micron fabricated by the process have already shown excellent results in a 650 GHz waveguide mixer at room temperature. A conversion loss of 7.5 dB and a mixer noise temperature of less than 2000 K have been obtained at an intermediate frequency of 4 GHz. The optimization of the diode structure and the technology was possible due to the development of a generalized Schottky barrier diode model which is valid also at high current densities. The common diode design and optimization is discussed on the basis of the classical theory. However, the conventional fomulas are valid only in a limited forward bias range corresponding to currents much smaller than the operating currents under submillimeter mixing conditions. The generalized new model takes into account not only the phenomena occurring at the junction such as current dependent recombination and drift/diffusion velocities, but also mobility and electron temperature variations in the undepleted epi-layer. Calculated diode I/V and noise characteristics are in excellent agreement with the measured values. Thus, the model offers the possibility of optimizing the diode structure and predicting the diode performance under mixing conditions at THz frequencies

Damping of Growth Oscillations in Molecular Beam Epitaxy: A Renormalization Group Approach

The conserved Sine-Gordon Equation with nonconserved shot noise is used to model homoepitaxial crystal growth. With increasing coverage the renormalized pinning potential changes from strong to weak. This is interpreted as a transition from layer-by-layer to rough growth. The associated length and time scales are identified, and found to agree with recent scaling arguments. A heuristically postulated nonlinear term $\nabla^2 (\nabla h)^2$ is created under renormalization.Comment: 17 Pages Late

Untersuchung der Wechselwirkung organischer Moleküle auf metallischen Oberflächen

Als Computer- und Handy-Displays haben organischen Halbleiter Einzug in unseren Alltag gehalten. Trotz oder gerade wegen der bereits realisierten Anwendungen besteht das grundlegende Bedürfnis, die genauen Wechselwirkungsmechanismen zwischen Molekül und Substrat sowie Molekül und Molekül zu untersuchen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden daher Experimente mit dem Rastertunnelmikroskop (STM) und der thermischen Desorptionsspektroskopie (TDS) an homogenen und heterogenen Molekülschichten durchgeführt. Zu diesem Zweck wurden dünne Schichten der beiden Pigmente Kupfer-Phthalocyanin (CuPc) und 3,4,9,10-Perylentetrakarbonsäuredianhydrid (PTCDA) mittels Molekularstrahlepitaxie auf einer Cu(111)-Oberfläche im Ultrahochvakuum präpariert und in situ untersucht. Die erste Lage PTCDA adsorbiert in einer einfachen Überstruktur (inline-Phase) und einer kommensurablen Struktur, deren (4×5)-Superzelle erst koinzident zum Kupfer-Gitter ist. Ab einer Bedeckung von drei Monolagen und nach dem Hochheizen der Probe mit 1K/s bis ca. 510K konnten für PTCDA Nanokristallite beobachtet werden. Deren dreidimensionale Struktur wurde mit dem STM aus dem Versatz der Lagen in den Kristallitflanken bestimmt. In den Thermo-Desorptionsspektren konnten die PTCDA-Kristallite als separater Peak nachgewiesen werden. Die Simulation der Spektren erlaubt es, Rückschlüsse auf die Größenverteilung der Kristallite zu ziehen. Für die erste Monolage CuPc auf Cu(111) war es möglich, zwei verschiedene Strukturen mit dem STM zu identifizieren. Diese unterscheiden sich nur durch eine Drehung der Moleküle innerhalb der Einheitszelle. Ein Strukturmodell wurde entwickelt und LEED-Messungen aus der Literatur gegenübergestellt. Die Wechselwirkung zwischen CuPc und PTCDA wurde anhand von so genannten Mischschichten untersucht. Diese Monolagen bestehen sowohl aus CuPc als auch PTCDA. Für das heterogene System CuPc/PTCDA wurden vier verschiedene Mischphasen nachgewiesen. Erste tunnelspektroskopische (STS) Messungen an den Mischphasen werden ebenfalls präsentiert

Damping of Oscillations in Layer-by-Layer Growth

We present a theory for the damping of layer-by-layer growth oscillations in molecular beam epitaxy. The surface becomes rough on distances larger than a layer coherence length which is substantially larger than the diffusion length. The damping time can be calculated by a comparison of the competing roughening and smoothening mechanisms. The dependence on the growth conditions, temperature and deposition rate, is characterized by a power law. The theoretical results are confirmed by computer simulations.Comment: 19 pages, RevTex, 5 Postscript figures, needs psfig.st

Fabrication and characterization of ultra-fast Si-based detectors for near-infrared wavelengths

This thesis presents two different concepts for the fabrication of ultrafast metal-semiconductor-metal (MSM) photodetectors, which are to be used in the near-infrared wavelength regime and which are compatible to silicon processing techniques. To achieve this goal, we have grown Si-Si$_{1-x}$Ge$_{x}$ undulating layer superlattices with x=0.39 and 0.45 by molecular beam epitaxy (MBE) an top of epitaxial implanted COSi$_{2}$ layers and fabricated "vertical" MSM detectors. The devices show a quantum efficiency of 5% for the wavelength of 1320 nm and 0.9 % for 1550 nm. We performed time response measurements, using a Ti:sapphire laser and an optical parametric oscillator which generates ultrafast pulses at infrared wavelengths. An electrical response time of 11.6 ps füll width at half maximum (FWHM) was obtained at a wavelength of 1300 nm. At 1550 nm a response time of 9.4 ps was measured. In a second approach, we have grown pure Ge by MBE an Si(111). The sensitive volumes are 270 nm thick Ge films. Interdigitated Cr metal top electrodes of 1.5 - 3 $\mu$m spacing and identical finger width form Schottky contacts to the Ge film. These detectors show a response time of 12.5 ps füll width at half maximum both at 1300 nm and 1550 nm. The temporal response is limited by the transit time of the carriers between the electrodes

Korngrenzenkontakte aus eisenbasierten Supraleitern

Eisenbasierte Supraleiter zeigen durch ihre ungewöhnlichen magnetischen und elektronischen Eigenschaften eine Vielzahl neuartiger Effekte. In der vorliegenden Dissertation wurden Korngrenzenkontakte aus vier verschiedenen Materialklassen der Pniktidsupraleiter hergestellt und systematisch untersucht. Um die Anwendungstauglichkeit der unterschiedlichen Materialien zu evaluieren wurden elektrische Messungen bei tiefen Temperaturen unter dem Einfluss äußerer Magnetfelder und Mikrowelleneinstrahlung aufgenommen. Die arsenfreien Schichten aus LaPdxSb2 wurden durch ihre geringen Sprungtemperaturen und Stromdichten in Bezug auf ihre Anwendbarkeit als ungeeignet eingestuft. Cobaltdotiertes BaFe2As2 hingegen zeigte in Abhängigkeit der verwendeten Substrat- und Puffermaterialien sowie des Bikristallwinkels netzwerkartige Josephsonkontakte mit teilweise sehr hohen IcRn-Produkten. Beim Vertreter der oxidischen Pniktidsupraleiter, NdFeAs(O,F), wurde ein flacher, exponentieller Rückgang der kritischen Stromdichte bei steigendem Korngrenzenwinkel beobachtet und modelliert. Bei hohen Winkeln konnten so Stromdichten erreicht werden, die selbst die Werte bekannter Kupratsupraleiter übersteigen. Die beim phosphordotierten BaFe2As2 gemessenen Stromdichten liegen fast eine Größenordnung über den bisherigen Rekordwerten bei eisenbasierten Supraleitern und zeigen darüber hinaus ebenfalls eine geringe Sensitivität gegenüber dem Korngrenzenwinkel. Diese Eigenschaften machen sie zu hervorragenden Kandidaten für praktische Anwendungen.Iron-based superconductors have a variety of novel properties due to their unusual magnetic and electrical structure. In this dissertation, grain boundary junctions of four different classes of pnictide superconductor materials were systematically prepared and investigated. Electrical measurements at low temperatures were performed under the influence of external magnetic fields and microwave irradiation in order to evaluate the applicability of the different materials. The arsenic-free superconductor LaPdxSb2 has very low critical temperatures and critical current densities, making it unsuitable regarding possible applications. On the other hand, Co-doped BaFe2As2 grain boundaries exhibited network-like Josephson junctions with high IcRn products. This behaviour depends strongly on the substrate material, the buffer materials, and the grain boundary angle. Measurements of the critical current density of NdFeAs(O,F) junctions indicated that its decline is rather shallow when increasing the grain boundary angle. At high angles current densities could be achieved that exceed the values of well-known cuprate superconductors. The critical current densities of P-doped BaFe2As2 are even higher by one order of magnitude compared to the afore-mentioned material with a similarly shallow decline against the grain boundary angle. Hence, this pnictide superconductor is excellently suited for practical application in the future

Wachstum und Charakterisierung von Cu-dotiertem GaN und GaN auf MgF2

Verdünnt magnetische Halbleiter sind ein wichtiger Baustein für die Spintronik. Auf Basis der Gruppe-III Nitride lieferte die Dotierung von GaN mit Cu erste vielsprechende Ansätze. In dieser Arbeit wurde die Herstellung dieses verdünnt magnetischen Halbleiters mit Molekularstrahlepitaxie untersucht und die strukturellen und magnetischen Eigenschaften für verschiedene Parameter bestimmt. Erstmalig wurde im Rahmen dieser Arbeit auch GaN auf MgF2-Substraten hergestellt und charakterisiert

Dynamik von Strukturen auf instabilen Oberflächen

Die Arbeit entwickelt eine Kontinuumstheorie für die Entstehung von Strukturen auf Kristalloberflächen, z.B. beim Wachstum aus Atom- und Molekularstrahlen oder bei der Zerstäubung durch Ionenbeschuß. Gemeinsames Merkmal der behandelten Beispiele ist die morphologische Instabilität der flachen Oberfläche. Die Dynamik jenseits des Regimes linearer Instabilität (kleiner Amplitude der Modulation) wird geprägt durch nichtlineare Terme. Je nach Charakter der Nichtlinearität können chaotisch fluktuierende Morphologien entstehen oder aber solche, die analog zu Reifungsphänomenen bei der Phasentrennung eine sich selbstähnlich vergröbernde Domänenstruktur aufweisen