Determination of 90Sr and 210Pb in deer bones and soil profiles

Die Anwesenheit von größeren Mengen von 90Sr und 210Pb in lebenden Organismen kann sowohl zu genetischen als auch zu somatischen Änderungen führen; aus der Sicht des Strahlenschutzes ist daher deren Messung wichtig. Das allgemeine Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung einer schnellen, empfindlichen, kostengünstigen und zuverlässigen Methode für die 90Sr und 210Pb Abtrennung aus verschiedenen Probenmaterialien, wie besonders Rehknochen und Bodenproben und desen Messung. Zuerst wurde eine gut bekannte extraktionschromatographische Methode basierend auf der Verwendung von Sr•Spec® Harz (Eichrom Industries, AG) für die 90Sr Bestimmung in Knochenproben angewandt. Es wurde jedoch, eine Überlagerung der 90Sr Spektren durch 210Pb beobachtet, wenn die Knochen einen erhöhten Gehalt von Blei beinhalteten. Verschiedene Verfahren wurden getestet, um diese Störung zu eliminieren. Schließlich wurde eine Zweischritt-Methode für die 90Sr und 210Pb Trennung in Knochen- und Bodenproben erfolgreich entwickelt. Diese Zweischritt-Methode für die 210Pb und 90Sr Bestimmung, wie auch die erste Sr-Spec Methode wurde mit einer Referenzprobe und mit einer Probe mit bereits bekanntem 210Pb und 90Sr Gehalt überprüft. Beide Methoden wurden für Rehknochenproben aus Österreich angewandt. Obwohl die Sr-Spec Methode viel schneller ist, wird die Zweischritt-Methode bevorzugt, da das 90Sr Spektrum frei von 210Pb Verunreinigungen ist und der 210Pb Gehalt ebenso bestimmt werden kann. Weiters wurde eine Methode unter Verwendung von 3M™ Empore™ Strontium Rad Scheiben für Konochenproben erfolgreich getestet. Ein Ziel der Dissertation war die Messung von Aktivitätskonzentrationen anthropogener (90Sr, 134Cs, 137Cs) und natürlicher (238U, 232Th, 40K, 210Pb) Radionuklide in Bodenproben aus drei ausgewählten Regionen Österreichs (Kärnten, Steiermark und Salzburg). Die 90Sr und 210Pb Aktivitätskonzentration in Bodenproben wurden wieder mittels einer Zweischritt-Methode bestimmt, wo bei eine Hydroxid- und Oxalat- Fällung zum Einsatz kam. Die Messung erfolgte mittels LSC, die chemische Ausbeute wurde mittels ICP-MS bestimmt. Die Aktivitätskonzentrationen von 40K, 238U, 232Th und 137Cs in Bodenproben wurden mittels Gammaspektroskopie ausgewertet und mit UNSCEAR Daten verglichen. Die Boden-Kontamination durch 137Cs und 90Sr verursacht durch den globalen radioaktiven Fallout nach den Kernwaffenversuchen und durch den Unfall von Chernobyl ist noch immer messbar. Es wurde eine Korrelation zwischen der 90Sr und 137Cs Aktivitätskonzentration in Bodenproben und der Seehöhe festgestellt. Dasselbe gilt auch für den 90Sr Gehalt in Rehknochen. Der 90Sr Gehalt hängt ebenso vom Alter des untersuchten Tieres ab. Weiters wurden auch Knochen- und Bodenproben aus der Slowakei untersucht, sowie die Zähne eines sechsjährigen Buben. Für die Identifizierung des Alpha-Emitters, 210Po (Diskriminierung gegenüber 239Pu) in Harnproben wurden drei kurze Trennverfahren unter Verwendung von Extraktionscoctail Polex®, Sr•Spec® Harz und 3M™ Empore™ Strontium Rad Scheiben entwickelt. Die Trennoperationen sind einfach und schnell, die Ergebnisse sind nach einigen Stunden verfügbar. Diese schnellen Methoden sind auch geeignet für Notfallsituationen, wenn die Messungen inkorporierter Aktivitäten Entscheidungsgrundlage für weitere Maßnahmen sind.The presence of large amounts of 90Sr and 210Pb in living organisms can lead to genetic as well as somatic changes; therefore from the radiation protection point of view it’s very important to monitor them in the environment. The general purpose of this work was to find a fast, sensitive, cost-effective and reliable method for the separation and measurement of 90Sr and 210Pb from different sample matrices, especially from deer bones and soil samples. Initially, a well known and already published extraction chromatographic method based on the use of Sr•Spec® resin (Eichrom Industries, Inc.) for 90Sr determination was applied on bone samples. However, some 210Pb interference in 90Sr spectra was observed in samples with higher 210Pb content. Various operations were tested in order to eliminate the 210Pb interferences in beta spectra. Finally, a two-steps procedure for the separation of 90Sr and 210Pb in animal bones and soil samples was developed. The two-steps procedure for 210Pb and 90Sr determination, as well as the initial extraction chromatography method based on the use of Sr-Spec resin were successfully verified using reference samples and by re-measuring samples with well known 210Pb and 90Sr content. Both methods were applied to deer bone samples from Austria. Although the Sr-Spec method is much faster, the two-steps procedure is preferable, since the 90Sr spectrum is free of 210Pb impurities and information about the 210Pb content in the sample is also available. The 90Sr and 210Pb separation method development was further continued and a method utilizing 3M™ Empore™ Strontium Rad disks was applied on bone samples. The study showed that 3M™ Empore™ Strontium Rad disks present an excellent separation tool for 90Sr separation from bone samples. An additional aim of the dissertation was monitoring of the activity concentrations of anthropogenic (90Sr, 134Cs, 137Cs) and natural (238U, 232Th, 40K, 210Pb) radionuclides in soil samples from three selected regions of Austria (Carinthia, Styria and Salzburg). The activity concentrations of 90Sr and 210Pb in soil samples were determined using the two-steps procedure, where hydroxide and oxalate precipitations were employed. The measurements of 90Sr and 210Pb in soil and bone samples were done by liquid scintillation counting, while the chemical yields were determined by ICP-MS. The activity concentrations of 40K, 238U, 232Th and 137Cs in soil samples were evaluated using gamma spectrometry and compared with the values already reported by UNSCEAR compilations. It was confirmed that the pollution of environment by 137Cs as well as by 90Sr due to the global fallout from bomb testing and Chernobyl accident is still detectable. A correlation between the activity concentration of 90Sr and 137Cs in soil samples and site altitude was found. It was further found that not only the 90Sr content in studied soils increases with altitude, but the same holds true for the 90Sr content in deer bones from corresponding areas. It was found that 90Sr content in bones is also related to the age of animal. Additionally bone and soil samples from Slovakia were examined and compared to samples from Austria. Also the teeth of a 6-years-old child were tested for 90Sr content. For the identification of the alpha-emitter as 210Po (discrimination against 239Pu) in urine samples 3 short separation methods using the extractive cocktail Polex®, the Sr•Spec® resin and the 3M™ Empore™ Strontium Rad disks were developed. Only a very short handling of the sample is necessary, results are available within a few hours. These fast methods are well suited in emergency situations when measurements of incorporated activities are a prerequisite for further decisions