Uncertainty Quantification for Predictions of Atomistic Neural Networks

The value of uncertainty quantification on predictions for trained neural networks (NNs) on quantum chemical reference data is quantitatively explored. For this, the architecture of the PhysNet NN was suitably modified and the resulting model (PhysNet-DER) was evaluated with different metrics to quantify its calibration, the quality of its predictions, and whether prediction error and the predicted uncertainty can be correlated. Training on the QM9 database and evaluating data in the test set within and outside the distribution indicate that error and uncertainty are not linearly related. However, the observed variance provides insight into the quality of the data used for training. Additionally, the influence of the chemical space covered by the training data set was studied by using a biased database. The results clarify that noise and redundancy complicate property prediction for molecules even in cases for which changes – such as double bond migration in two otherwise identical molecules – are small. The model was also applied to a real database of tautomerization reactions. Analysis of the distance between members in feature space in combination with other parameters shows that redundant information in the training dataset can lead to large variances and small errors whereas the presence of similar but unspecific information returns large errors but small variances. This was, e.g., observed for nitro-containing aliphatic chains for which predictions were difficult although the training set contained several examples for nitro groups bound to aromatic molecules. The finding underlines the importance of the composition of the training data and provides chemical insight into how this affects the prediction capabilities of a ML model. Finally, the presented method can be used for information-based improvement of chemical databases for target applications through active learning optimization

PhysNet Meets CHARMM: A Framework for Routine Machine Learning / Molecular Mechanics Simulations

Full dimensional potential energy surfaces (PESs) based on machine learning (ML) techniques provide means for accurate and efficient molecular simulations in the gas- and condensed-phase for various experimental observables ranging from spectroscopy to reaction dynamics. Here, the MLpot extension with PhysNet as the ML-based model for a PES is introduced into the newly developed pyCHARMM API. To illustrate conceiving, validating, refining and using a typical workflow, para-chloro-phenol is considered as an example. The main focus is on how to approach a concrete problem from a practical perspective and applications to spectroscopic observables and the free energy for the -OH torsion in solution are discussed in detail. For the computed IR spectra in the fingerprint region the computations for para-chloro-phenol in water are in good qualitative agreement with experiment carried out in CCl$_4$. Also, relative intensities are largely consistent with experimental findings. The barrier for rotation of the -OH group increases from $\sim 3.5$ kcal/mol in the gas phase to $\sim 4.1$ kcal/mol from simulations in water due to favourable H-bonding interactions of the -OH group with surrounding water molecules.Comment: 38 pages, 11 figure

Improving Potential Energy Surfaces Using Experimental Feshbach Resonance Tomography

The structure and dynamics of a molecular system is governed by its potential energy surface (PES), representing the total energy as a function of the nuclear coordinates. Obtaining accurate potential energy surfaces is limited by the exponential scaling of Hilbert space, restricting quantitative predictions of experimental observables from first principles to small molecules with just a few electrons. Here, we present an explicitly physics-informed approach for improving and assessing the quality of families of PESs by modifying them through linear coordinate transformations based on experimental data. We demonstrate this "morphing" of the PES for the He-H$_{2}^{+}$ complex for reference surfaces at three different levels of quantum chemistry and using recent comprehensive Feshbach resonance(FR) measurements. In all cases, the positions and intensities of peaks in the collision cross-section are improved. We find these observables to be mainly sensitive to the long-range part of the PES

Las múltiples implicancias de la institucionalización de la evaluación: reflexiones en torno a un proceso necesario

En los últimos años se ha instalado, tanto en el ámbito académico como en el de gestión de políticas públicas, un consenso respecto de la relevancia de la evaluación como medio para mejorar la calidad de la intervención en el campo social. Muchas son también las experiencias de evaluación implementadas por diferentes organismos públicos para conocer los avances y resultados de políticas sociales que implementan; sin embargo no se ha logrado aún ni instalar un proceso de institucionalización de la evaluación ni construir una cultura evaluativa en este campo. En este contexto, nos preguntamos ¿qué implica la institucionalización de la evaluación?, ¿cuáles son los desafíos que se deben enfrentar para lograrla? y ¿qué condiciones deberían darse para que se institucionalice la evaluación en el ámbito estatal? La respuesta a estas preguntas no es sencilla, pero reflexionar en torno a ellas constituye una instancia clave en la búsqueda de mejorar los procesos existentes. Por lo tanto, en la presente ponencia abordamos estos interrogantes desde dos fuentes complementarias: bibliografía especializada en el tema y entrevistas realizadas a informantes clave en el marco del proyecto de investigación que integramos perteneciente al Programa de Reconocimiento Institucional de Investigaciones de la Facultad de Ciencias Sociales de la Universidad de Buenos Aires.Mesa 21: Evaluar para la transformación. Evaluación de políticas sociales en ArgentinaFacultad de Humanidades y Ciencias de la Educació

ESTUDIO DE LOS PRINCIPALES MÉTODOS PARA ESTIMAR EL CONOCIMIENTO LATENTE DE LOS ESTUDIANTES EN SISTEMAS ELEARNING

Aumentar  el conocimiento de  los estudiantes es la meta primaria de la educación. Por tanto, la medición del conocimiento adquirido por los estudiantes adquiere vital importancia en el proceso educativo. La Estimación del Conocimiento Latente es una de las tareas predictivas de la Minería de Datos Educativos que está encargada de determinar en qué medida un estudiante posee un conocimiento o habilidad determinada en un momento dado. En el presente trabajo se realiza un estudio de los principales métodos empleados para estimar el conocimiento  latente entre los que se encuentran Bayesian Knowledge Tracing, Performance Factor Analysis e Item Response Theory

Las múltiples implicancias de la institucionalización de la evaluación: reflexiones en torno a un proceso necesario

En los últimos años se ha instalado, tanto en el ámbito académico como en el de gestión de políticas públicas, un consenso respecto de la relevancia de la evaluación como medio para mejorar la calidad de la intervención en el campo social. Muchas son también las experiencias de evaluación implementadas por diferentes organismos públicos para conocer los avances y resultados de políticas sociales que implementan; sin embargo no se ha logrado aún ni instalar un proceso de institucionalización de la evaluación ni construir una cultura evaluativa en este campo. En este contexto, nos preguntamos ¿qué implica la institucionalización de la evaluación?, ¿cuáles son los desafíos que se deben enfrentar para lograrla? y ¿qué condiciones deberían darse para que se institucionalice la evaluación en el ámbito estatal? La respuesta a estas preguntas no es sencilla, pero reflexionar en torno a ellas constituye una instancia clave en la búsqueda de mejorar los procesos existentes. Por lo tanto, en la presente ponencia abordamos estos interrogantes desde dos fuentes complementarias: bibliografía especializada en el tema y entrevistas realizadas a informantes clave en el marco del proyecto de investigación que integramos perteneciente al Programa de Reconocimiento Institucional de Investigaciones de la Facultad de Ciencias Sociales de la Universidad de Buenos Aires.Mesa 21: Evaluar para la transformación. Evaluación de políticas sociales en ArgentinaFacultad de Humanidades y Ciencias de la Educació

Martini coarse-grained models of imidazolium-based ionic liquids:from nanostructural organization to liquid-liquid extraction

Ionic liquids (ILs) are remarkable green solvents, which find applications in many areas of nano- and biotechnology including extraction and purification of value-added compounds or fine chemicals. These liquid salts possess versatile solvation properties that can be tuned by modifications in the cation or anion structure. So far, in contrast to the great success of theoretical and computational methodologies applied to other fields, only a few IL models have been able to bring insights towards the rational design of such solvents. In this work, we develop coarse-grained (CG) models for imidazolium-based ILs using a new version of the Martini force field. The model is able to reproduce the main structural properties of pure ILs, including spatial heterogeneity and global densities over a wide range of temperatures. More importantly, given the high intermolecular compatibility of the Martini force field, this new IL CG model opens the possibility of large-scale simulations of liquid-liquid extraction experiments. As examples, we show two applications, namely the extraction of aromatic molecules from a petroleum oil model and the extraction of omega-3 polyunsaturated fatty acids from a fish oil model. In semi-quantitative agreement with the experiments, we show how the extraction capacity and selectivity of the IL could be affected by the cation chain length or addition of co-solvents

Eficacia de programas de intervención para el desarrollo de habilidades psicológicas en jóvenes con discapacidad mental

Se muestra el desempeño de personas adolescentes y adultas con daño cerebral, después de haber participado en programas de intervención para el desarrollo de habilidades psicológicas, que permitan promover su integración social e independencia personal. El estudio se llevó acabo aplicando la escala de Rogers y D?Eugenio, la evaluación psicológica breve en español (neuropsi) y el test guestáltico visomotor de Bender

Stiff Skin Syndrome: Clinical Exploration, Pathophysiology and Therapeutic Advances in a Rare Connective Tissue Disease

Stiff Skin Syndrome, also known as "diffuse stiff skin syndrome" or "Scleroderma-like syndrome with focal contracture", is a rare and complex clinical entity in the spectrum of connective tissue diseases. This disorder is characterized by progressive and diffuse infiltration of connective tissue into the skin and underlying tissues, resulting in extreme skin stiffness and limited joint mobility. In addition to its cutaneous and joint manifestations, stiff skin syndrome can affect multiple internal organs, making it a clinical entity of great multidisciplinary relevance. This article aims to provide a comprehensive review of stiff skin syndrome, addressing its epidemiology, clinical manifestations, etiopathogenesis, differential diagnosis, and current therapeutic options. Recent research that has shed light on the underlying molecular mechanisms and emerging therapies that are being developed to improve the quality of life of patients affected by this disease are highlighted. In addition, the importance of a comprehensive evaluation and an interdisciplinary therapeutic approach to optimize the clinical management of individuals with rigid skin syndrome is highlighted