Hard x-ray emission spectroscopy: a powerful tool for the characterization of magnetic semiconductors

This review aims to introduce the x-ray emission spectroscopy (XES) and resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) techniques to the materials scientist working with magnetic semiconductors (e.g. semiconductors doped with 3d transition metals) for applications in the field of spin-electronics. We focus our attention on the hard part of the x-ray spectrum (above 3 keV) in order to demonstrate a powerful element- and orbital-selective characterization tool in the study of bulk electronic structure. XES and RIXS are photon-in/photon-out second order optical processes described by the Kramers-Heisenberg formula. Nowadays, the availability of third generation synchrotron radiation sources permits applying such techniques also to dilute materials, opening the way for a detailed atomic characterization of impurity-driven materials. We present the K{\beta} XES as a tool to study the occupied valence states (directly, via valence-to-core transitions) and to probe the local spin angular momentum (indirectly, via intra-atomic exchange interaction). The spin sensitivity is employed, in turn, to study the spin-polarized unoccupied states. Finally, the combination of RIXS with magnetic circular dichroism (RIXS-MCD) extends the possibilities of standard magnetic characterization tools.Comment: Topical review (17 pages, 13 figures, 188 references). This is an author-created, un-copyedited version of an article accepted for publication in Semiconductor Science and Technology. IOP Publishing Ltd is not responsible for any errors or omissions in this version of the manuscript or any version derived from i

Interface-driven phase separation in multifunctional materials: the case of GeMn ferromagnetic semiconductor

We use extensive first principle simulations to show the major role played by interfaces in the mechanism of phase separation observed in semiconductor multifunctional materials. We make an analogy with the precipitation sequence observed in over-saturated AlCu alloys, and replace the Guinier-Preston zones in this new context. A new class of materials, the $\alpha$ phases, is proposed to understand the formation of the coherent precipitates observed in the GeMn system. The interplay between formation and interface energies is analyzed for these phases and for the structures usually considered in the literature. The existence of the alpha phases is assessed with both theoretical and experimental arguments

Structural and paramagnetic properties of dilute Ga1-xMnxN

Systematic investigations of the structural and magnetic properties of single crystal (Ga,Mn)N films grown by metal organic vapor phase epitaxy are presented. High resolution transmission electron microscopy, synchrotron x-ray diffraction, and extended x-ray absorption fine structure studies do not reveal any crystallographic phase separation and indicate that Mn occupies Ga-substitutional sites in the Mn concentration range up to 1%. The magnetic properties as a function of temperature, magnetic field and its orientation with respect to the c-axis of the wurtzite structure can be quantitatively described by the paramagnetic theory of an ensemble of non-interacting Mn$^{3+}$ ions in the relevant crystal field, a conclusion consistent with the x-ray absorption near edge structure analysis. A negligible contribution of Mn in the 2+ charge state points to a low concentration of residual donors in the studied films. Studies on modulation doped p-type (Ga,Mn)N/(Ga,Al)N:Mg heterostructures do not reproduce the high temperature robust ferromagnetism reported recently for this system.Comment: 15 pages, 14 figure

Spin-state studies with XES and RIXS: From static to ultrafast

We report on extending hard X-ray emission spectroscopy (XES) along with resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) to study ultrafast phenomena in a pump-probe scheme at MHz repetition rates. The investigated systems include low-spin (LS) Fe-II complex compounds, where optical pulses induce a spin-state transition to their (sub)nanosecond-lived high-spin (HS) state. Time-resolved XES clearly reflects the spin-state variations with very high signal-to-noise ratio, in agreement with HS-LS difference spectra measured at thermal spin crossover, and reference HS-LS systems in static experiments, next to multiplet calculations. The 1s2p RIXS, measured at the Fe Is pre-edge region, shows variations after laser excitation, which are consistent with the formation of the HS state. Our results demonstrate that X-ray spectroscopy experiments with overall rather weak signals, such as RIXS, can now be reliably exploited to study chemical and physical transformations on ultrafast time scales. (C) 2012 Elsevier B.V. All rights reserved

Étude de l'ordre locale autour d'impuretés magnétiques dans les semiconducteurs pour l'électronique de spin

The semiconductors doped with magnetic ions (DMS) are promising materials for applications in the emerging field of spintronics. To address this challenge, a relatively high amount of magnetic impurities should enter the host crystal structure without phase separation, thus a detailed characterization at the nano-scale is mandatory. X-ray absorption fine structure spectroscopy is a technique well suited for probing the short-range order, so as to understand the underlying mechanisms responsible for the special physical properties of these materials. The starting point of this study is the well known GaAs doped with Mn where the creation of Mn interstitial defects reduce the ferromagnetic transition temperature (T_C) and post-growth treatments are necessary as a remedy. A new promising material is Fe-doped GaN showing interesting magnetic properties when doped around the solubility limit of Fe. In this case the key issue is the transition from Fe substitutional to the precipitation of Fe-rich nano-crystals at the conditions of spinodal decomposition. In fact, it is observed that T_C is considerably increased exploiting the spinodal decomposition as in the case of Mn in Ge, where Mn-rich ferromagnetic nanocolumns are formed in the crystalline host with a disordered local structure. Finally, first data are reported on the Mn incorporation in GaAs and InAs nanowires that are expected to play a key role in fabricating one dimensional DMS devices.Les semiconducteurs dopés avec des ions magnétiques (DMS) sont des matériaux prometteurs pour des applications dans le domaine émergent de la spintronique. Pour relever ce défi, une grande quantité d'impuretés magnétiques devraient entrer dans le cristal de la structure d'accueil sans séparation de phase, donc une caractérisation détaillée à l'échelle nanométrique est obligatoire. La spectroscopie d'absorption des rayons X est une technique bien adaptée pour sonder l'ordre locale, de manière à comprendre les mécanismes responsables de la spécificité des propriétés physiques de ces matériaux. Le point de départ de cette étude est le bien connu GaAs dopés avec Mn où la présence de défauts de Mn interstitiel réduit la température de transition ferromagnétique (T_C) et des traitements après croissance sont nécessaires en tant que remède. Un nouveau matériau prometteur c'est le GaN dopé Fe, présentant des propriétés magnétiques intéressantes quand dopé autour de la limite de solubilité du Fe. Dans ce cas, la question clé est la transition du Fe substitutionel à la précipitation en nano-cristaux riches en Fe, en passant par des conditions de décomposition spinodale. En effet, on observe que la T_C est augmentée considérablement par l'exploitation de la décomposition spinodale comme le montre le cas du Mn dans le Ge où il y a la création de nano-colonnes ferromagnétiques riches en Mn présentant un caractère de structure locale désordonnée dans un hôte cristallin. Enfin, les premières données de l'incorporation du Mn dans les nano-fils de GaAs et InAs sont enregistrées. Ces systèmes sont appelés à jouer un rôle clé dans la fabrication de dispositifs DMS à une dimension

Etude de l'ordre local autour d'impuretés magnétiques dans les semiconducteurs pour l'électronique de spin

Les semiconducteurs dopés avec des ions magnétiques (DMS) sont des matériaux prometteurs pour des applications dans le domaine émergent de la spintronique. Pour relever ce défi, une grande quantité d'impuretés magnétiques devraient entrer dans le cristal de la structure d'accueil sans séparation de phase, donc une caractérisation détaillée à l'échelle nanométrique est obligatoire. La spectroscopie d'absorption des rayons X est une technique bien adaptée pour sonder l'ordre locale, de manière à comprendre les mécanismes responsables de la spécificité des propriétés physiques de ces matériaux. Le point de départ de cette étude est le bien connu GaAs dopés avec Mn où la présence de défauts de Mn interstitiel réduit la température de transition ferromagnétique (T_C) et des traitements après croissance sont nécessaires en tant que remède. Un nouveau matériau prometteur c'est le GaN dopé Fe, présentant des propriétés magnétiques intéressantes quand dopé autour de la limite de solubilité du Fe. Dans ce cas, la question clé est la transition du Fe substitutionel à la précipitation en nano-cristaux riches en Fe, en passant par des conditions de décomposition spinodale. En effet, on observe que la T_C est augmentée considérablement par l'exploitation de la décomposition spinodale comme le montre le cas du Mn dans le Ge où il y a la création de nano-colonnes ferromagnétiques riches en Mn présentant un caractère de structure locale désordonnée dans l'hôte cristallin. Enfin, les premières données de l'incorporation du Mn dans les nano-fils de GaAs et InAs sont enregistrées. Ces systèmes sont appelés à jouer un rôle clé dans la fabrication de dispositifs DMS à une dimension.The semiconductors doped with magnetic ions (DMS) are promising materials for applications in the emerging field of spintronics. To address this challenge, a relatively high amount of magnetic impurities should enter the host crystal structure without phase separation, thus a detailed characterization at the nano-scale is mandatory. X-ray absorption fine structure spectroscopy is a technique weIl suited for probing the short-range order, so as to understand the underlying mechanisms responsible for the special physical properties of thesEUR materials. The starting point of this study is the weIl known GaAs doped with Mn where the creation of Mn interstitial defects reduce the ferromagnetic transition temperature (T_C) and post-growth treatments are necessary as a remedy. A new promising material is Fe doped GaN showing interesting magne tic properties when doped around the solubility limit of Fe. ln this case the key issue is the transition from Fe substitutional to the precipitation of Fe-rich nano-crystals at the conditions of spinodal decomposition. ln fact, it is observed that T_C is considerably increased exploiting the spinodal decomposition as in the case of Mn in Ge, where Mn-rich ferromagnetic nanocolumns are forrned in the crystalline host with a disordered local structure. Finally, first data are reported on the Mn incorporation in GaAs and InAs nanowires that are expected to play a key role in fabricating one dimensional DMS devices.GRENOBLE1-BU Sciences (384212103) / SudocSudocFranceF