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Sizing and Eddy currents in magnetic core nanoparticles: An optical extinction approach
Optical extinction is a handy and ubiquitous technique that allows us to study colloidal nanoparticles in their native state. The typical analysis of the extinction spectrum can be extended in order to obtain structural information of the sample such as the size distribution of the cores and the thickness of the coating layers. In this work the extinction spectra of Fe3O4, Fe3O4@Au, and Fe3O4@SiO2@Au single and multilayer nanoparticles are obtained by solving full Mie theory with a frequency dependent susceptibility derived from the Gilbert equation and considering the effect of Eddy currents. The results are compared with non-magnetic Mie theory, magnetic dipolar approximation and magnetic Mie theory without Eddy currents. The particle size-wavelength ranges of validity of these different approaches are explored and novel results are obtained for Eddy current effects in optical extinction. These results are used to obtain particle size and shell thickness information from the experimental extinction spectra of Fe3O4 and Fe3O4@Au nanoparticles in good agreement with TEM results, and to predict the plasmon peak parameters for Fe3O4@SiO2@Au three layer nanoparticles.Fil: Mendoza Herrera, Luis Joaquin. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigaciones Ópticas. Provincia de Buenos Aires. Gobernación. Comisión de Investigaciones Científicas. Centro de Investigaciones Ópticas. Universidad Nacional de La Plata. Centro de Investigaciones Ópticas; ArgentinaFil: Bruvera, Ignacio Javier. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigaciones Ópticas. Provincia de Buenos Aires. Gobernación. Comisión de Investigaciones Científicas. Centro de Investigaciones Ópticas. Universidad Nacional de La Plata. Centro de Investigaciones Ópticas; ArgentinaFil: Scaffardi, Lucia Beatriz. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigaciones Ópticas. Provincia de Buenos Aires. Gobernación. Comisión de Investigaciones Científicas. Centro de Investigaciones Ópticas. Universidad Nacional de La Plata. Centro de Investigaciones Ópticas; ArgentinaFil: Schinca, Daniel Carlos. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigaciones Ópticas. Provincia de Buenos Aires. Gobernación. Comisión de Investigaciones Científicas. Centro de Investigaciones Ópticas. Universidad Nacional de La Plata. Centro de Investigaciones Ópticas; Argentin
Disipación de potencia por nanopartículas magnéticas expuestas a campos de radiofrecuencia para terapia oncológica por hipertermia
La Hipertermia con Nanopartículas Magnéticas (HNM) es una terapia oncológica basada en el calentamiento de tumores mediante nanopartículas magnéticas (NPM) incorporadas al tejido, que absorven energía de un campo de radiofrecuencia (RF) externo. Este calentamiento puede provocar necrosis (termoablación) o fomentar apoptosis selectiva de las células tumorales en combinación con terapias convencionales.
A fin de optimizar la técnica, se busca desde la ciencia de materiales maximizar la potencia específica absorvida del campo por las NPM (SAR: Specific Absorption Rate). Para esto es necesario contar con modelos contrastados experimentalmente que aumenten la comprensión del mecanismo de interacción entre el campo, las NPM y el entorno de las mismas.
En el marco de esta tesis doctoral, se encontraron las ecuaciones diferenciales para la magnetización de sistemas de NPM en función del campo y de la temperatura a partir de un modelo de dos pozos con agitación térmica. Las ecuaciones fueron resueltas numéricamente mediante una implementación Matlab para sistemas ordenados y desordenados con y sin dispersión de tamaños pudiendo simular a partir de ellas ciclos de magnetización DC y RF y procesos ZFC-FC que permiten explorar las condiciones óptimas de muestra y campo para la aplicación.
Los resultados numéricos fueron contrastados con datos experimentales obtenidos de diferentes muestras de NPM soportadas en medios fluidos y sólidos. Con el fin de estudiar la respuesta magnética en las condiciones de la aplicación, se diseñó e implementó un sistema inductivo que permite relevar los ciclos de magnetización RF. Mediante este sistema se realizaron mapas de SAR en función de la amplitud (0 kA/m <H0<60 kA/m ) y frecuencia (50 kHz<f<300 kHz) del campo aplicado.
Los resultados obtenidos brindan abundante información tanto sobre el mecanismo básico de interacción NPM-campo como sobre las mejores condiciones para la aplicación final.Facultad de Ciencias Exacta
Determination of the blocking temperature of magnetic nanoparticles: The good, the bad, and the ugly
A numerically solved two-level Stoner-Wohlfarth model with thermal agitation is used to simulate Zero Field Cooling (ZFC)-Field Cooling (FC) curves of monosize and polysize samples and to determine the best method for obtaining a representative blocking temperature TB value of polysize samples. The results confirm a technique based on the T derivative of the difference between ZFC and FC curves proposed by Micha et al. (the good) and demonstrate its relation with two alternative methods: the ZFC maximum (the bad) and the inflection point (the ugly). The derivative method is then applied to experimental data, obtaining the TB distribution of a polysize Fe3O4 nanoparticle sample suspended in hexane with an excellent agreement with TEM characterization
Fixed magnetic nanoparticles: Obtaining anisotropy energy density from high field magnetization
A simple method is proposed to obtain the effective anisotropy energy density Keff of an assembly of randomly oriented magnetic nanoparticles, from their hysteresis loops. It involves the fitting of a high field asymptotic expression of the magnetization in inverse powers of the applied field H, up to H−3. This is derived from the partition function formalism and the Stoner–Wohlfarth model for single domain nanoparticles. This method can be applied to ferrogels, frozen ferrofluids or magnetic nanoparticles powder (or any system where the nanoparticles are fixed in random directions, and not allowed to rotate), when dipolar interactions can be neglected. As a proof of concept, it is applied to a suspension of iron oxide nanoparticles in hexane, at different temperatures, obtaining the anisotropy energy density Keff as a function of temperature below the fusion point.Fil: Actis, Daniel Guillermo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Física La Plata. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Física La Plata; ArgentinaFil: Bruvera, Ignacio Javier. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Física La Plata. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Física La Plata; ArgentinaFil: Pasquevich, Gustavo Alberto. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Física La Plata. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Física La Plata; ArgentinaFil: Mendoza Zélis, Pedro. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Física La Plata. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Física La Plata; Argentin
Sizing and Eddy currents in magnetic core nanoparticles: an optical extinction approach
Optical extinction is a handy and ubiquitous technique that allows us to study colloidal nanoparticles in their native state. The typical analysis of the extinction spectrum can be extended in order to obtain structural information of the sample such as the size distribution of the cores and the thickness of the coating layers. In this work the extinction spectra of Fe3O4, Fe3O4@Au, and Fe3O4@SiO2@Au single and multilayer nanoparticles are obtained by solving full Mie theory with a frequency dependent susceptibility derived from the Gilbert equation and considering the effect of Eddy currents. The results are compared with non-magnetic Mie theory, magnetic dipolar approximation and magnetic Mie theory without Eddy currents. The particle size-wavelength ranges of validity of these different approaches are explored and novel results are obtained for Eddy current effects in optical extinction. These results are used to obtain particle size and shell thickness information from the experimental extinction spectra of Fe3O4 and Fe3O4@Au nanoparticles in good agreement with TEM results, and to predict the plasmon peak parameters for Fe3O4@SiO2@Au three layer nanoparticles.Centro de Investigaciones Óptica
Typical experiment vs. in-cell like conditions in magnetic hyperthermia: Effects of media viscosity and agglomeration
Magnetic nanoparticles (MNPs) can be used to transform electromagnetic energy into heat in hyperthermic treatment of cancer and other thermally activated therapies. The MNPs heating efficiency depends strongly on the combination of the MNPs’ structural properties and environmental conditions. MNPs hyperthermic yield is usually studied in diluted suspensions, although, in the actual therapy, the particles end mostly aggregated and fixed into cellular structures. In this work, the heating efficiency of low size dispersion Fe3O4 MNPs, defined as the Specific Absorption Rate (SAR), was studied in two conditions: liquid suspension (ferrofluid FF, typical characterization state) and gel matrix (ferrogel FG, mimicking biological application environment). The samples were characterized by TEM, ZFC-FC and SAXS. Their magnetic response to radio-frequency fields was measured by induction in order to obtain SAR values from the magnetization cycles area. 3D maps of SAR versus field amplitude and frequency were elaborated in order to compare the response of fixed and suspended MNPs. Structural characterization shows FG's MNPs agglomerated in a crystal-like mesostructure with a well defined interparticle distance. SAR results show a clear difference of behaviour between liquid and gel matrices, with larger SAR values for the FG sample indicating a lower resonance frequency, inside the studied region, for fixed MNP. Additionally, the local maximum suggested in FG's SAR map indicates a behaviour outside linear response regimen as expected for the applied field amplitudes.Fil: Bruvera, Ignacio Javier. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Física La Plata. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Física La Plata; ArgentinaFil: Actis, Daniel Guillermo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Física La Plata. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Física La Plata; ArgentinaFil: Calatayud, María Pilar. Universidad de Zaragoza. Facultad de Ciencias. Departamento de Física de la Materia Condensada; España. Universidad de Zaragoza. Instituto de Nanociencia de Aragón; EspañaFil: Mendoza Zélis, Pedro. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Física La Plata. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Física La Plata; Argentin
Ciclos magnéticos de radiofrecuencia: caracterización de nanopartículas para aplicaciones biomédicas
La disipación de potencia por nanopartículas magnéticas (NPM) expuestas a campos de radiofrecuencia (RF) ha permitido el desarrollo de diversas aplicaciones en biomedicina, entre las cuales podemos destacar: liberación controlada de drogas, hipertermia oncológica y descongelamiento de tejidos criopreservados.
La hipertermia magnética por NPM es el daño selectivo de tejido tumoral mediante un incremento localizado de temperatura utilizando NPM como fuente térmica. Las NPM se introducen en el tejido tumoral y se le transfiere energía mediante un campo de radiofrecuencia externo.
En las últimas décadas, la viabilidad de la técnica ha sido demostrada mediante varios ensayos clínicos, en particular para cáncer de próstata y gliomas.
La criopreservación por vitrificación ha funcionado con éxito en muestras pequeñas como células, ovarios y embriones. No obstante, a medida que el volumen vitrificado aumenta, la probabilidad de dañar los tejidos es mayor debido a la dificultad de lograr un descongelamiento suficientemente rápido y homogéneo. Una posible solución a las dificultades mencionadas es el ”nanocalentamiento” utilizando NPM expuestas a RF, basado en el mismo principio que la hipertermia oncológica. El tejido u órgano se perfunde en una solución crioprotectora con NPM, se vitrifica y se almacena a temperaturas criogénicas. Al momento de descongelar, se reemplaza el método convectivo usual por la exposición a un campo magnético RF, resultando en la generación de calor por parte de las NPM. De esta forma, se alcanzan las tasas de calentamiento necesarias para no comprometer la integridad del tejido.Facultad de Ingenierí
Determination of the blocking temperature of magnetic nanoparticles : The good, the bad, and the ugly
A numerically solved two-level Stoner-Wohlfarth model with thermal agitation is used to simulate Zero Field Cooling (ZFC)–Field Cooling (FC) curves of monosize and polysize samples and to determine the best method for obtaining a representative blocking temperature TB value of polysize samples. The results confirm a technique based on the T derivative of the difference between ZFC and FC curves proposed by Micha et al. (the good) and demonstrate its relation with two alternative methods: the ZFC maximum (the bad) and the inflection point (the ugly). The derivative method is then applied to experimental data, obtaining the TB distribution of a polysize Fe3O4 nanoparticle sample suspended in hexane with an excellent agreement with TEM characterization.Instituto de Física La Plat
Magnetization dynamics of weakly interacting sub-100 nm square artificial spin ices
Artificial Spin Ice (ASI), consisting of a two dimensional array of nanoscale magnetic elements, provides a fascinating opportunity to observe the physics of out-of-equilibrium systems. Initial studies concentrated on the static, frozen state, whilst more recent studies have accessed the out-of-equilibrium dynamic, fluctuating state. This opens up exciting possibilities such as the observation of systems exploring their energy landscape through monopole quasiparticle creation, potentially leading to ASI magnetricity, and to directly observe unconventional phase transitions. In this work we have measured and analysed the magnetic relaxation of thermally active ASI systems by means of SQUID magnetometry. We have investigated the effect of the interaction strength on the magnetization dynamics at different temperatures in the range where the nanomagnets are thermally active. We have observed that they follow an Arrhenius-type Néel-Brown behaviour. An unexpected negative correlation of the average blocking temperature with the interaction strength is also observed, which is supported by Monte Carlo simulations. The magnetization relaxation measurements show faster relaxation for more strongly coupled nanoelements with similar dimensions. The analysis of the stretching exponents obtained from the measurements suggest 1-D chain-like magnetization dynamics. This indicates that the nature of the interactions between nanoelements lowers the dimensionality of the ASI from 2-D to 1-D. Finally, we present a way to quantify the effective interaction energy of a square ASI system, and compare it to the interaction energy computed with micromagnetic simulations