Fully differential study of projectile coherence effects in ionization of molecular hydrogen and atomic helium

It has been well established, that projectile coherent properties are important for the study of atomic fragmentation processes. Recent studies of ionization of molecular hydrogen had demonstrated that measured double differential cross sections (DDCS) are very sensitive to the coherent length of the projectile. These measurements have been performed with varied coherence length of the projectiles by controlling the geometry of the collimating slits, which are placed before the target. Later, fully differential cross sections (FDCS) for a coherent and an incoherent projectile beam has been study for the same collision system and the results confirmed the important role of intrinsic projectile coherence properties. In the study, a new insight into the interference term as a function of the phase angle was obtained. By analyzing the FDCS as a function of the momentum transfer and of the recoil-ion momentum, single-center interference and two-center interference were identified and separated from each other. Single-center interference could be studied selectively and in detail by measuring FDCS for ionization of helium, because two-center interference is obviously absent. Ab initio calculations were able to well reproduce the data, in which the projectiles are described by a wave packet of varying width. This comparison shows that single-center interference is due to a coherent superposition of a range of impact parameters leading to the same scattering angle --Abstract, page iv

Fully differential study of projectile coherence effects in ionization of molecular hydrogen and atomic helium

It has been well established, that projectile coherent properties are important for the study of atomic fragmentation processes. Recent studies of ionization of molecular hydrogen had demonstrated that measured double differential cross sections (DDCS) are very sensitive to the coherent length of the projectile. These measurements have been performed with varied coherence length of the projectiles by controlling the geometry of the collimating slits, which are placed before the target. Later, fully differential cross sections (FDCS) for a coherent and an incoherent projectile beam has been study for the same collision system and the results confirmed the important role of intrinsic projectile coherence properties. In the study, a new insight into the interference term as a function of the phase angle was obtained. By analyzing the FDCS as a function of the momentum transfer and of the recoil-ion momentum, single-center interference and two-center interference were identified and separated from each other. Single-center interference could be studied selectively and in detail by measuring FDCS for ionization of helium, because two-center interference is obviously absent. Ab initio calculations were able to well reproduce the data, in which the projectiles are described by a wave packet of varying width. This comparison shows that single-center interference is due to a coherent superposition of a range of impact parameters leading to the same scattering angle --Abstract, page iv

Mehr-Teilchen-Dynamik in der Einfach- und Doppelionisation von Helium durch geladene Projektile

In der vorliegenden Arbeit wurden schnelle Ion-Atom-Stöße, bei denen ein Heliumtarget einfach oder doppelt ionisiert wird, kinematisch vollständig vermessen. Dazu wurde ein sogenanntes "Reaktionsmikroskop" verwendet, das an den Tandem-Beschleuniger des Max-Planck-Institutes für Kernphysik angeschlossen wurde. Die Analyse des so bestimmten vollständig aufgelösten Endzustandsimpulsraumes erlaubt tiefe Einblicke in die Mehr-Teilchen-Dynamik der zu untersuchenden Stoßreaktionen. Für die Einfachionisation von Helium konnte der wohl vollständigste experimentelle Satz differentieller Wirkungsquerschnitte gewonnen und mit neusten Rechnungen und früheren Experimenten verglichen werden. Durch die Wahl bestimmter kinematischer und geometrischer Situationen war es möglich, dynamische Mechanismen, die in bisherigen Experimenten nicht beobachtet wurden, zu identifizieren und über einen weiten Bereich der Stärke der Wechselwirkung hinweg zu verfolgen. Für die Doppelionisation im Ion-Atom-Stoß wurden im Rahmen dieser Arbeit erstmals vollständig differentielle Wirkungsquerschnitte gewonnen. Im Vergleich mit früheren Ergebnissen zur Elektronenstoß-Doppelionisation wurden deutliche Unterschiede beobachtet, die auf ladungsabhängige, nichtlineare Prozesse zurückzuführen sind. Von theoretischer Seite gibt es bereits neue Ansätze und mögliche Erklärungen, um die in dieser Arbeit beobachteten Diskrepanzen zwischen dem Experiment und theoretischen Vorhersagen zu verstehen

Electron Energy-Loss Spectroscopy on Underdoped Cuprates and Transition-Metal Dichalcogenides

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit Elektronenenergieverlustspektroskopie an unterdotierten Kupratsupraleitern und Übergangsmetalldichalcogeniden. Nach einem kurzen Abriss über die der experimentellen Methode zugrundeliegenden theoretischen Tatsachen folgen zwei experimentelle Kapitel. Für das prototypische Kupratsystem Ca2-xNaxCuO2Cl2 wird für verschiedene Dotierungskonzentrationen zunächst die Entwicklung der Ladungstransferanregungen untersucht. Man findet eine substanzielle Umverteilung des spektralen Gewichtes, verbunden mit einem starken Einbruch der Dispersion dieser Anregungen. Beides wird im Rahmen der Wechselwirkung mit Spinfreiheitsgraden innerhalb der Kupfer-Sauerstoff-Ebene diskutiert. Anschliessend erfolgt die Diskussion einer ausschließlich für zehnprozentige Dotierung auftretenden Symmetriebrechung der optischen Antwortfunktion, für die verschiedene mögliche Szenarien vorgeschlagen werden. Im Kapitel über die Dichalcogenide liegt der Fokus auf dem Verhalten des Ladungsträgerplasmons, das für alle Substanzen dieser Gruppe mit Ladungsordnung eine negative Dispersion aufweist. Dieses Verhalten läßt sich durch in-situ Interkalation zusätzlicher Ladungstraeger umkehren, so dass man eine dotierungsabhängige Plasmonendispersion erhält. Es werden verschiedene Szenarien für dieses Verhalten diskutiert.The present thesis describes electron energy-loss spectroscopy on underdoped cuprate superconductors and transition-metal dichalcogenides. After a brief introduction into the experimental method there are two experimental chapters. For the prototype cuprate system Ca2-xNaxCuO2Cl2 the behavior of the charge-transfer excitations is investigated as a function of doping. The observed substantial redistribution of spectral weight and the accompanying breakdown of their dispersion is discussed in terms of a coupling to the spin degrees of freedom within the copper-oxygen plane. For x=0.1 there is a pronounced symmetry breaking in the optical response function which is discussed in terms of different possible scenarios. The chapter on the dichalcogenides focuses on the properties of the charge-carrier plasmon which shows a negative dispersion for all representatives of this family exhibiting a charge-density wave instability. This behavior can be influenced by in-situ intercalation of additional charges, the result being a doping dependent plasmon dispersion. Several approaches to reconcile these findings are considered

Kinematisch vollständige und zustands-selektive Untersuchung der stoßinduzierten Einfachionisation von Lithium

Die Untersuchung stoßinduzierter atomarer Fragmentationsprozesse ermöglicht Einblicke in die Dynamik korrelierter Mehr-Teilchen-Systeme, deren theoretische Beschreibung bis heute eine der fundamentalsten Herausforderungen der Physik darstellt. Den sensitivsten Test theoretischer Modelle erlauben kinematisch vollständige Experimente, bei denen die Impulsbilanz aller beteiligter Teilchen vermessen wird. Bei der stoßinduzierten Ionisation von Helium wurden dabei überraschende Diskrepanzen zwischen Theorie und Experiment gefunden. In Rahmen dieser Arbeit wurde zum ersten Mal eine neuartige experimentelle Technik, ein sogenanntes MOTReMi, bestehend aus einem Reaktionsmikroskop (ReMi) in Kombination mit einer magneto-optischen Falle (MOT) zur Präparation und Kühlung des Targets, verwendet und erlaubt eine Verbesserung der Rückstoßionen-Impulsauflösung verglichen mit früheren Experimenten um den Faktor 2-3. Als Target wurde Lithium aufgrund seiner interessanten elektronischen Struktur gewählt. In den in dieser Arbeit durchgeführten Experimenten am Test-Speicherring TSR wurde die Einfachionisation von Lithium im Stoß mit 6 MeV Protonen sowie mit 24 MeV O8+ -Ionen studiert, was im Rahmen einer perturbativen Beschreibung einer sehr kleinen bzw. mittleren Störung entspricht. Dabei gelang es erstmals, vollständig differentiellen Wirkungsquerschnitte für ein Target anders als Helium zu vermessen, und darüber hinaus die Ionisation eines zustands-präparierten und polarisierten Targets zu untersuchen. Es wurden Charakteristika in den vollständig differentiellen Daten gefunden, die auf Eigenschaften der Anfangszustandswellenfunktionen des Targets zurückgeführt werden

Materials by "Design": Rational Discovery of New Ternary Chalcogenides and Their Electronic Behavior

From the bronze age to the silicon age, the discovery of new materials has driven the technology of the future. Historically the discovery of new materials is an investigative process rather than a predictive one. Utilizing homologous series to guide the investigative process allows for rational designs to predict specific structures with desired properties. However, the desired products are not always achieved, and additional experiments are conducted to isolate new compounds and determine their properties. This exact process has led to the discovery of over four new compounds contained in this dissertation, as well as verified existing understanding of similar compounds. Chapter 1 contains introductory topics to understand the enclosed works and the experimental tools utilized. Chapter 2 discusses the synthesis and physical properties of the new misfit compound (BiSe)1.15(TiSe2)2, discovered using the homologous series (MX)m(1+δ)(TX2)n. Intercalation with copper, Cux(BiSe)1.15(TiSe2)2, (0 ≤ x ≤ 0.10) is also reported, but unlike CuxTiSe2, no superconductivity is observed down to T = 0.05 K, though this effective approach elucidates the impact of dimensionality on charge density wave formation and superconductivity. Chapters 3 and 4 are the result of expanding the homologous series (MX)m(1+δ)(TX2)n to include iridium, of interest due to strong spin-orbit coupling. Though no misfit compounds were observed, three Ir-Sn-Se compounds and an Ir-Pb-Se compound were observed. Chapter 3 describes the synthesis and physical properties of IrSn0.45Se1.55, a pyrite phase, Ir2Sn3Se3, a skutterudite phase, and Ir2SnSe5, which is layered, distorted β-MnO2 (pyrolusite) structure. All three compounds display varying degrees of anion-anion bonding and electronic structure calculations on Ir2Sn3Se3 suggest that it is topologically non-trivial under tensile strain, due to inversion of Ir-d and Se-p states. Chapter 4 describes the synthesis and physical properties of the distorted-Hollandite PbIr4Se8. Characterization measurements demonstrate disorder on the Pb site, due to the combination of lone-pair effects and the large size of the one-dimensional channels. Comparisons are made to known Hollandite and pseudo-Hollandite structures, which demonstrates that the anion-anion bonding in PbIr4Se8 distorts its structure, to accommodate the Ir3+ state

Scanning tunneling spectroscopy of high-temperature superconductors

Tunneling spectroscopy played a central role in the experimental verification of the microscopic theory of superconductivity in the classical superconductors. Initial attempts to apply the same approach to high-temperature superconductors were hampered by various problems related to the complexity of these materials. The use of scanning tunneling microscopy/spectroscopy (STM/STS) on these compounds allowed to overcome the main difficulties. This success motivated a rapidly growing scientific community to apply this technique to high-temperature superconductors. This paper reviews the experimental highlights obtained over the last decade. We first recall the crucial efforts to gain control over the technique and to obtain reproducible results. We then discuss how the STM/STS technique has contributed to the study of some of the most unusual and remarkable properties of high-temperature superconductors: the unusual large gap values and the absence of scaling with the critical temperature; the pseudogap and its relation to superconductivity; the unprecedented small size of the vortex cores and its influence on vortex matter; the unexpected electronic properties of the vortex cores; the combination of atomic resolution and spectroscopy leading to the observation of periodic local density of states modulations in the superconducting and pseudogap states, and in the vortex cores.Comment: To appear in RMP; 65 pages, 62 figure