QDB: A new database of plasma chemistries and reactions

One of the most challenging and recurring problems when modeling plasmas is the lack of data on the key atomic and molecular reactions that drive plasma processes. Even when there are data for some reactions, complete and validated datasets of chemistries are rarely available. This hinders research on plasma processes and curbs development of industrial applications. The QDB project aims to address this problem by providing a platform for provision, exchange, and validation of chemistry datasets. A new data model developed for QDB is presented. QDB collates published data on both electron scattering and heavy-particle reactions. These data are formed into reaction sets, which are then validated against experimental data where possible. This process produces both complete chemistry sets and identifies key reactions that are currently unreported in the literature. Gaps in the datasets can be filled using established theoretical methods. Initial validated chemistry sets for SF 6 /CF 4 /O 2 and SF 6 /CF 4 /N 2 /H 2 are presented as examples

Etude de la réactivité de suies modèles de n-Hexane sous décharge couronne pulsée à pression atmosphérique

[Résumé en français] l'étude menée dans le cadre de cette thèse a concerné le développement d'un dispositif de décharge couronne pulsée à presion atmosphérique (DCPPA) fonctionnant en régime nanoseconde pour le traitement d'effluents gazeux. Elle a également concerné l'étude de la réactivité de particules de suies carbonées modèles synthétisées par combustion du n-hexane liquide sous l'effet des micro-décharges de plasma non thermiques. Les deux premiers chapîtres du document de thèse présentent les études bibliographiques montrant d'une part l'intérêt dedévelopper de nouveaux procédés d'oxydation de particules de suies, et d'autre part les potentialités des décharges couronnes pulsées comme outils permettant la réalisation de cette oxydation.Le troisième chapître présente une étude qui s'appuie essentiellement sur des modèles cinétiques et de propagation de streamer et a permis de montrer clairement les avantages et limites de l'utilisation d'un régime pulsé.Ce chapître discute également le dimensionnement de la source de tension permettant de générer les décharges pulsées. Le chapître 4 présente les dispositifs expérimentaux utilisés pour générer et diagnostiquer la décharge couronne pulsée mise au point. Il discute également les travaux liés à la synthèse et la caractérisation physico-chimique de suies modèles de n-hexane par différentes techniques d'analyse (GC, GCMS, FTIR, etc...). Le dernier chapître présente l'ensemble des résultats obtenus dans ce travail. Ces derniers concernent aussi bien la caractérisation de la décharge électrique et les effluents qu'elle génère que la réactivité des suies et leur cinétique d'oxydation dans différentes conditions de décharge (température, gaz plasmagène, fréquence, etc...). Cette réactivité a été analysée au travers des concentrations de CO et deCO2 produits par l'oxydation Le caractère oxydant de la décharge à basse température a été mis en évidence au cours de ce travail. Un modèle cinétique a été utilisé pour interpréter les résultats expérimentaux obtenus et expliquer les limitations cinétiques observées à basse température en terme de processus de désorption de complexes de surface..PARIS13-BU Sciences (930792102) / SudocSudocFranceF

Carbon films deposited by Argon/Methane CVD plasmas (study of the process and material characterization)

Raman spectroscopy [1,2] is a standard nondestructive technique for the characterization of crystalline, nanocrystalline and amorphous carbons and it's generally used to derive the structural information of carbon materials. Raman scattering is an interacton between a photon (generally in the visible range) and the electronic cloud of the molecules or the crystal. he difference in energy between the incoming and the outgoing photons corresponds to an energy of vibrations (phonon for a crystal) of the studied materials. In other words, when a substance is passed through a monochromatic electromagnetic wave, four phenomena generally occur : the reflection, transmision, the absorption and diffusion of the radiation considered. The diffused intensity, dependent on the dispersion of incident energy in all the directions, is generally rather low, about 10 .... to 10 .... times the incident intensity. The major part of the diffused intensity is due to the elastic scattering of the photons on the molecules i.e. without change of requency and is called diffusion Rayleigh (1871)....PARIS13-BU Sciences (930792102) / SudocSudocFranceF

Etude d'un procédé de dépôt de films de diamant nanocristallin par des plasmas micro-ondes de CH4/H2/Ar

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Modélisation numérique et étude expérimentale du stockage de l'hydrogène dans des réservoirs à lit fixe adsorbants

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Modélisation numérique d une décharge DC poussiéreuse (couplage entre équilibre de la décharge, croissance moléculaire et dynamique d aérosol)

L objectif était d améliorer la compréhension des phénomènes conduisant à la formation de particules solides de carbone produites par pulvérisation d une cathode en graphite dans une décharge DC en développant un ensemble d outils numériques. Nous avons tout d abord modélisé la décharge DC, puis la croissance moléculaire et le transport des précurseurs, couplés à la dynamique d aérosol des particules dans cette décharge électrique. La distribution des particules est appréhendée au travers de valeurs moyennes. Nous avons établi le schéma de croissance moléculaire en montrant le rôle essentiel des clusters négatifs. Nous avons ensuite étudié la croissance des particules qui se forment dans la zone d inversion de champ électrique et croissent principalement par collage. L effet de la coagulation sur la taille des particules reste faible bien que son impact sur leur densité ne puisse être négligé. Le modèle montre un bon accord avec les mesures expérimentales. Cependant, la coagulation des particules ne peut pas être fidèlement décrite. De plus, en fin de décharge, l hypothèse selon laquelle l équilibre de la décharge n est pas affecté par les clusters et les particules n est plus valide. C est pourquoi nous avons étendu notre modèle pour décrire la décharge poussiéreuse et l avons couplé aux modèles des clusters et des particules. Nous avons également développé un modèle sectionnel permettant de mieux décrire la distribution en taille des particules. Nous avons montré que la coagulation joue un rôle important sur la distribution en taille des particules. Les distributions simulées sont en très bon accord avec les observations expérimentales.The objective was to improve the understanding of the formation of solid particles of carbon produced by graphite cathode sputtering in a DC discharge with a set of numerical tools. We first modeled the DC discharge, then the growth and transport of molecular precursors, coupled to aerosol particle dynamics in the discharge. Particle distribution is represented by average values. We established the molecular growth scheme showing the importance of negative clusters. We then studied the growth of particles trapped in the electric field, which is controlled by molecular sticking. The influence of coagulation on particle size remains low although its impact on their density is important. The model shows good agreement with experimental measurements. However, coagulation of particles is not accurately described. Moreover, at the end of discharge, the assumption that the discharge equilibrium is not affected by clusters and particles is no longer valid. So we have extended our model to describe the dusty discharge and coupled it with models of clusters and particles. We also developed a sectional model for a better description of the particle size distribution. We have shown that coagulation plays an important role on the size distribution of particles. Simulated distributions are in good agreement with experimental observations.PARIS13-BU Sciences (930792102) / SudocSudocFranceF

On the effect of process temperature on the performance of activated carbon bed hydrogen storage tank

A numerical model is used to investigate hydrogen charging in packed bed storage tank as function of the charging process temperature. The model is based on the solution of the 2D transport equations for mass, momentum and energy in porous media. The equation system is characterized by the existence of adsorption source terms in both mass and energy equations along with very low Mach number flow condition. It was solved using a pressure splitting technique. Results showed that heating effects due to mechanical energy dissipation and to the exothermal character of the adsorption reaction are enhanced at low temperature. They result in a significant tank capacity reduction. This reduction reaches 25% of the total storage capacity as predicted assuming isothermal charging process. Unlike what has been suggested in several previous studies the major part of the tank capacity decrease is mainly due to the decrease of the gas density. Using recently developed activated carbon monolith with a conductivity exceeding 10 W m−1 K−1 can help in limiting the heating effect and reducing this capacity limitation. It makes possible the development of packed bed storage tanks that fulfill the DOE recommendations

Stockage de l'hydrogène par adsorption sur charbon actif (étude des effets thermiques lors de la charge dynamique d'un réservoir à lit fixe adsorbant)

Le cadre de cette étude est le stockage de l'hydrogène par adsorption sur charbon actif sous pression à température ambiante. Cette thèse porte sur les effets thermiques intervenant lors des remplissages à l'hydrogène de réservoirs à lit fixe adsorbant. La partie expérimentale a été effectuée au LlMHP et l'étude numérique à l'aide du logiciel Fluent a été menée au LEGl à Grenoble. Un dispositif expérimental permettant la mesure dynamique de champs de températures et de pression a été mis en place. Une étude expérimentale des effets thermiques au sein du lit en fonction du débit et de la température du lit fixe a été faite pour le gaz hydrogène. Une étude comparative a été faite avec l'hélium. Ensuite une validation des simulations, à l'aide du logiciel Fluent, de remplissages de réservoirs à lit fixe adsorbant a été effectuée par comparaisons des résultats expérimentaux et numériques. Puis des simulations prédictives des effets thermiques ont été faites pour différentes valeurs de la conductivité thermique effective du lit, de températures de parois et de température initiale du lit. L'étude de dissipateurs thermiques internes a été menée à l'aide du logiciel Fluent sur des réservoirs de volume plus important en géométrie 3D. L'augmentation de la conductivité effective du lit permet d'améliorer significativement la quantité stockée par adsorption lorsque les températures du gaz entrant et des parois sont relativement basses, de l'ordre de 233 K. L'étude de dissipateur thermique, sous forme de d'empilements de disques, a montré qu'i! existe un nombre optimal de disques.GRENOBLE1-BU Sciences (384212103) / SudocSudocFranceF

Plasmas hors-équilibre à des pressions atmosphériques

International audienceP. 9. Préface / Alix GicquelP. 11. Introduction : le réseau Plasmas froids et la Mission des Ressources et Compétences Technologiques du CNRS / Gérard Lelièvre, Françoise Massines et Elodie Girard I - Génération et dissipation d'énergie P. 17. I-1. Absorbtion et dissipation d'énergie dans un plasma hors équilibre / J.-P. Bœuf P. 49. I-2. Plasmas hors-équilibre à des pressions atmosphériques / K. Hassouni, F. Massines, J.-M. Pouvesle P. 109. I-3. Les plasmas thermiques / A. Gleizes II - Accès aux caractéristiques et aux espèces du plasma P. 141. II-1. Le plasma d'arc dans le procédé de projection thermique / J.-F. Couderc P. 159. II-2. Mesures de sondes électrostatiques en plasma basse pression / S. Béchu P. 225. II-3. Diagnostics laser et spectroscopie de masse dans les plasmas réactifs / J. Jolly P. 255. II-4. Saturation optique et autres pièges en spectroscopie laser / N. Sadeghi P. 275. II-5. Pièges en spectroscopie de masse / A. Granier P. 297. II-6. Source d'ionisation par micro pointes pour la spectroscopie de masse spatiale / F. Cipriani, J.-M. Illiano, J.-J. Berthelier III - Technologie des réacteurs à plasmas P. 323. III-1. Plasmas micro-onde basses pressions excités à la résonance cyclotronique électronique / Y. Arnal P. 353. III-2. Technologie des réacteur à plasma: Dimensionnement des réacteurs à Plasma micro-onde haute pression / F. Sylva, G. Hagelaar, K. Hassouni, A. Gicquel P. 367. III-3. Technologie des réacteurs à plasmas: Plasmas inductifs et capacitifs en basse pression / Ph. Lefaucheux P. 391. III-4. Les Plasmas thermique / C. Verdy, R. Boblot, H. Deng, P. Gougeon, C. Codde