Symmetry broken spin reorientation transition in epitaxial MgO/Fe/MgO layers with competing anisotropies

The observation of perpendicular magnetic anisotropy (PMA) at MgO/Fe interfaces boosted the development of spintronic devices based on ultrathin ferromagnetic layers. Yet, magnetization reversal in the standard magnetic tunnel junctions (MTJs) with competing PMA and in-plane anisotropies remains unclear. Here we report on the field induced nonvolatile broken symmetry magnetization reorientation transition from the in-plane to the perpendicular (out of plane) state at temperatures below 50 K. The samples were 10 nm thick Fe in MgO/Fe(100)/MgO as stacking components of V/MgO/Fe/MgO/Fe/Co double barrier MTJs with an area of 20 × 20 μm2. Micromagnetic simulations with PMA and different second order anisotropies at the opposite Fe/MgO interfaces qualitatively reproduce the observed broken symmetry spin reorientation transition. Our findings open the possibilities to develop multistate epitaxial spintronics based on competing magnetic anisotropies.This work has been supported in part by Spanish MINECO (MAT2015-66000-P, EUIN2017-87474), SPINORBIT (MDM-2014-0377) and Comunidad de Madrid (NANOFRONTMAG-CM S2013/MIT-2850). C.T. acknowledges “EMERSPIN” grant ID PN-III-P4-ID-PCE-2016-0143, No. UEFISCDI:22/12.07.201

Observation of magnetic state dependent thermoelectricity in superconducting spin valves

Superconductor-ferromagnet tunnel junctions demonstrate giant thermoelectric effects which are being exploited to engineer ultra-sensitive terahertz radiation detectors. Here, we experimentally observe the recently predicted complete magnetic control over thermoelectric effects in a superconducting spin valve, including the dependence of its sign on the magnetic state of the spin valve. The description of the experimental results is improved by the introduction of an interfacial domain wall in the spin filter layer interfacing the superconductor. Surprisingly, the application of high in-plane magnetic fields induces a double sign inversion of the thermoelectric effect, which exhibits large values even at applied fields twice the superconducting critical field

Superconductivity assisted change of the perpendicular magnetic anisotropy in V/MgO/Fe junctions

Controlling the perpendicular magnetic anisotropy (PMA) in thin films has received considerable attention in recent years due to its technological importance. PMA based devices usually involve heavy-metal (oxide)/ferromagnetic-metal bilayers, where, thanks to interfacial spin-orbit coupling (SOC), the in-plane (IP) stability of the magnetization is broken. Here we show that in V/MgO/Fe(001) epitaxial junctions with competing in-plane and out-of-plane (OOP) magnetic anisotropies, the SOC mediated interaction between a ferromagnet (FM) and a superconductor (SC) enhances the effective PMA below the superconducting transition. This produces a partial magnetization reorientation without any applied field for all but the largest junctions, where the IP anisotropy is more robust; for the smallest junctions there is a reduction of the field required to induce a complete OOP transition ($H_\text{OOP}$) due to the stronger competition between the IP and OOP anisotropies. Our results suggest that the degree of effective PMA could be controlled by the junction lateral size in the presence of superconductivity and an applied electric field. We also discuss how the $H_\text{OOP}$ field could be affected by the interaction between magnetic stray fields and superconducting vortices. Our experimental findings, supported by numerical modelling of the ferromagnet-superconductor interaction, open pathways to active control of magnetic anisotropy in the emerging dissipation-free superconducting spin electronics.Comment: Submitte

Superconductivity-induced change in magnetic anisotropy in epitaxial ferromagnet-superconductor hybrids with spin-orbit interaction

The interaction between superconductivity and ferromagnetism in thin film superconductor/ferromagnet heterostructures is usually reflected by a change in superconductivity of the S layer set by the magnetic state of the F layers. Here we report the converse effect: transformation of the magnetocrystalline anisotropy of a single Fe(001) layer, and thus its preferred magnetization orientation, driven by the superconductivity of an underlying V layer through a spin-orbit coupled MgO interface. We attribute this to an additional contribution to the free energy of the ferromagnet arising from the controlled generation of triplet Cooper pairs, which depends on the relative angle between the exchange field of the ferromagnet and the spin-orbit field. This is fundamentally different from the commonly observed magnetic domain modification by Meissner screening or domain wall-vortex interaction and offers the ability to fundamentally tune magnetic anisotropies using superconductivity - a key step in designing future cryogenic magnetic memories.Comment: Submitted for publicatio

Superconductivity-induced change in magnetic anisotropy in epitaxial ferromagnet-superconductor hybrids with spin-orbit interaction

The interaction between superconductivity and ferromagnetism in thin film superconductor/ferromagnet heterostructures is usually reflected by a change in superconductivity of the S layer set by the magnetic state of the F layers. Here we report the converse effect: transformation of the magnetocrystalline anisotropy of a single Fe(001) layer, and thus its preferred magnetization orientation, driven by the superconductivity of an underlying V layer through a spin-orbit coupled MgO interface. We attribute this to an additional contribution to the free energy of the ferromagnet arising from the controlled generation of triplet Cooper pairs, which depends on the relative angle between the exchange field of the ferromagnet and the spin-orbit field. This is fundamentally different from the commonly observed magnetic domain modification by Meissner screening or domain wall-vortex interaction, and it offers the ability to fundamentally tune magnetic anisotropies using superconductivity—a key step in designing future cryogenic magnetic memories

Propriétés électroniques à l'équilibre et hors équilibre des systèmes de type multicouche magnétique : la spintronique de dispositifs a base de jonctions tunnel

2006This report summarizes the scienti c activities which I performed during the last ten years. It also presents the perspectives and the projects I would like to develop. The report is structured in several parts. The rst part of my report presents the scienti c activities which I have already performed. Their content is integrated within the framework of the spin-electronics and focuses primarily on the study of magnetism and the spin-polarized transport in magnetic tunnel junctions systems. This work led me to elaborate magnetic tunnel junction systems and to study the correlation between their magnetic properties and the spin polarized transport at macroscopic and microscopic scales. The results obtained in epitaxial MTJs, showed that a physics beyond the free electrons model controls the electronic transport in the crystalline systems. The demonstration of the direct correlation between the electronic and chemical structure of the interface metal/oxide and the spin polarized tunnel transport, leads to important application perspectives for the engineering of interesting magnetoelectric characteristics of spintronic devices. Studies concerning the e ects of the electronic coherence in structures with multiple tunnel barriers and those concerning the possibility to control the magnetic properties by spin polarized currents open the way toward new interesting spin application physics. The complexity of the transport mechanisms in epitaxial systems generated an important personal investment on the ab-initio techniques for the electronic structure analysis and the creation of modeling tools to describe the magnetic and the transport properties. Moreover, from the experimental point of view, the large spectrum of techniques which I used regroups the Sputtering and the Molecular Beam Epitaxy with regard to the elaboration of the samples, the optical lithography/ion etching techniques for patterning the micrometric size objects as well as other various characterization techniques. I mention here the in-situ Electron Di raction (RHEED), the Auger spectroscopy and the ex-situ Atomic and Magnetic Force Microscopy and various other magnetometric and magneto-electric measure techniques for magneto-transport characterization. A second part of the report summarizes some recent results obtained on complex or hybrid tunnel systems. Another part of the report summarizes my research projects and objectives for the years to come. They consist in continuing the studies of magnetism and spin polarized transport in complex heterostructures of reduced dimensionality with a very particular accent on the development of a theoretical axis directed toward the modeling of electronic transport by ab-initio techniques. The appendices of the manuscript contain further information, not detailed in the main text and some new results issued from scienti c collaborations. In the additional report joined to the present manuscript I present (in French) my Curriculum Vitae, the Scienti c Production, a summary of all the teaching, collective responsibilities, participation in contracts and research management activities.Le contenu de ce rapport vise à résumer l'ensemble des activités de recherche que j'ai menées durant ces dernières 10 années ainsi que les perspectives et les projets pour les années à venir. Le dossier se scinde en plusieurs parties. La première partie de mon rapport expose mes travaux scientifiques effectués. Leur contenu s'intègre dans le cadre de l'électronique de spin et repose essentiellement sur l'étude du magnétisme et du transport polarisé en spin dans des systèmes de jonctions tunnel magnétiques. Ce travail m'a amené à élaborer des systèmes type jonctions tunnel magnétiques et à étudier la corrélation entre leurs propriétés magnétiques et leurs propriétés de transport polarisé en spin à des échelles macroscopiques et microscopiques. Les travaux sur les JTMs epitaxiees ont démontré qu'une physique au-delà du modèle des électrons libres gouverne le transport électronique dans les systèmes cristallins. La mise en évidence directe de la corrélation entre la structure électronique et chimique de l'interface métal oxyde et le transport tunnel polarisé en spin montre un fort potentiel pour le contrôle des caractéristiques magnéto-électriques de dispositifs spintroniques. Les études actuelles sur les effets de cohérence électronique dans des structures epitaxiees à multiples barrières tunnel et le contrôle de propriétés magnétiques par des courants de spin hors-équilibre ouvrent la voie vers une nouvelle physique et de nouvelles applications. D'une part, la complexité des mécanismes de transport dans les systèmes épitaxies a généré un important investissement personnel dans les techniques de calcul de structure électronique ab-initio ainsi que dans la création des outils de modélisation des propriétés magnétiques et de transport tunnel. D'autre part, du point de vue expérimental, l'ensemble des techniques que j'ai utilise regroupe l' épitaxie par jets moléculaires et la pulvérisation cathodique en ce qui concerne l' élaboration des échantillons, ainsi que des méthodes de caractérisation in situ (diffraction d' électrons RHEED, spectroscopie Auger) ou ex-situ (AFM pour la structure, MFM pour le micro magnétisme, VSM et e et Kerr pour le magnétisme macroscopique, et des diverses techniques de mesure électriques sous champ pour le magneto-transport). Une deuxième partie du rapport résume des résultats récents obtenus sur des systèmes tunnel complexes. Une autre partie du rapport résumé mes objectifs et projets de recherche pour les années à venir. Ils consistent a poursuivre les études de magnétisme et transport polarise en spin dans des hétéro-structures complexes de faible dimensionnalité avec un accent tout particulier vers le développement d'un axe théorique orienté vers la modélisation du transport électronique par des techniques type ab-initio. Dans un rapport annexe , je présente mon Curriculum Vitae, ma production scientifique, et un résumé des activités que j'ai effectuées dans l'enseignement, l'administration de la recherche, la participation a des contrats et des responsabilités collectives

MAGNETISME ET TRANSPORT POLARISE EN SPIN DANS DES JONCTIONS TUNNEL MAGNETIQUES. UTILISATION DU TRANSPORT TUNNEL COMME UNE SONDE MICROMAGNETIQUE

F. Gautier J. Gregg J. de Boeck K. Ounadjela H. A. M. van den Berg B. Dieny E. Burzo M. HehnThe spin dependent tunnelling effect in a ferromagnetic /insulator /ferromagnetic structure, which constitutes a magnetic tunnel junction, has regained much interest in the last years since it was demonstrated that the effect also takes place at room temperature. This makes magnetic tunnel junction important potential candidates for the application in micro-electronic devices, such as non-volatile memories, magneto-resistive sensors, etc. In a magnetic tunnel junction the electrons are polarized by the magnetic electrodes. Their tunneling probability across the insulating barrier depends on the characteristics of the insulator as well as the relative orientation of the magnetization of the electrodes. Upon modifying selectively the orientation of the magnetization in one magnetic electrode (soft layer) with respect to the other electrode (hard or reference layer) by application of a field, the resistance of the magnetic tunnel junction varies by more than 20%. A major aspect of this thesis work is the use of an artificial antiferromagnetic (AAF) system as the hard magnetic system in the magnetic tunnel junction. The AAF consists of two magnetic layers (Co and/or CoFe) of different thickness having their magnetization aligned anti-parallel due to the exchange coupling across a non-magnetic spacer layer (Ru). This configuration allows one to obtain a large adjustable magnetic rigidity together with a large thermal stability (>300° C). During this thesis work magnetic tunnel junctions of micronic size were fabricated and the correlation between their magnetic properties and their spin polarized transport properties have been studied in the macroscopic as well as the microscopic regimes. It was found that the spin polarized tunnel transport is extremely sensitive to the fluctuations of the configuration of the magnetization ferromagnetic in the electrodes. This sensitivity makes magnetic tunnel junctions ideal probes to study selectively the field dependent evolution of the domain structure of the ferromagnetic layers which is in direct contact with the insulator.L'effet tunnel dépendant du spin dans une structure métal ferromagnétique/isolant/métal ferromagnétique, composant une jonction tunnel magnétique, connaît ces dernières années un regain d'intérêt avec sa mise en évidence à température ambiante et avec ses multiples applications potentielles pour l'élaboration de nouveaux dispositifs micro-électroniques (mémoires non-volatiles, capteurs magnéto-résistifs, etc). Dans une jonction tunnel magnétique la transmission par effet tunnel des électrons, polarisés par les électrodes magnétiques, dépend de l'orientation relative des aimantations des électrodes et des caractéristiques de la barrière isolante. La résistance d'une jonction tunnel magnétique varie de plus de 20% en modifiant de manière sélective l'orientation de l'aimantation d'une électrode par rapport à l'autre, en appliquant un champ. Pour cela, une architecture appelée douce-dure est utilisée. Elle repose sur l'association d'une couche magnétique dure et d'une couche magnétique douce comme électrodes magnétiques de la jonction tunnel. Un aspect novateur de ce travail de thèse repose sur l'utilisation d'un système antiferromagnétique artificiel comme système magnétique dur. Ce système, constitué de deux couches magnétiques (Co et/ou CoFe) d'épaisseurs différentes, ayant leurs aimantations arrangées antiparallèles par couplage à travers une couche non magnétique (Ru), permet d'obtenir une grande rigidité magnétique, ajustable, avec une grande stabilité thermique (>300°C). Ce travail de thèse nous a amené à élaborer des jonctions tunnel magnétiques de taille micronique et à étudier la corrélation entre leurs propriétés magnétiques et leurs propriétés de transport polarisé en spin à des échelles macroscopiques et microscopiques. Il s'est avéré que, grâce à la sensibilité extrême du transport par effet tunnel polarisé en spin aux fluctuations de l'aimantation aux interfaces métal ferromagnétique/isolant, les jonctions magnétorésistives sont des systèmes idéaux pour étudier sélectivement l'évolution de la structure en domaines des couches ferromagnétiques en contact avec la couche isolante en fonction du champ magnétique appliqué

Les jonctions tunnel magnétiques épitaxiées à base de MgO(001) (de l'étude statique et dynamique à l'injection de spin dépendant des symétries)

Les modèles théoriques qui prônent l existence d un filtrage en symétrie dans les électrodes ferromagnétiques n ont jamais souffert d autre justification que leur potentiel à éclairer les résultats expérimentaux. En la matière, les jonctions tunnel magnétiques Fe/MgO/Fe(001) apparaissent être un outil approprié pour confronter expérience et théorie de par leur haute qualité cristalline, cette dernière étant essentielle pour se rapprocher au plus près des considérations théoriques. Les premières mesures de bruit basse fréquence réalisées sur ce système en démontrent la qualité remarquable, paramètres primordiaux au bon déroulement des mécanismes de transport tunnel. L étude de la dynamique du courant a permis de montrer l existence d un mode de transport tunnel direct d une électrode à l autre et d invalider un mode de transport séquentiel via des défauts dans la barrière. L intégration de films minces de Cr(001) dans ce système idéal a permis de valider de façon non ambigüe l existence effective du filtrage en symétrie suite à l apparition d états de puits quantiques pour une seule symétrie électronique dans des jonctions Fe/Cr/Fe/MgO/Fe. Ce résultat phare met aussi en évidence un mode de transport tunnel cohérent et balistique. La validation de ces concepts autorise l étude de l injection de spin dépendant des symétries dans des matériaux plus complexes, comme des films minces de Fe3O4(001). Ces derniers ont fait l objet d une étude structurale approfondie et ont amené à des résultats de magnéto-transport encourageants suite à leur intégration dans des dispositifs tunnel à base de MgO(001).The symmetry-filtering into the ferromagnets as predicted by the theoreticians has never suffered of any other justification than its ability to shed the light on the experimental observations. Fe/MgO/Fe(001) junctions are then an appropriate tool to test its validity thanks to their high crystallinity. The first performed low frequency noise measurements have proved the well-suited quality of this kind of junctions and the study of the current s dynamic through the system, its pure direct tunneling. By using Cr(001) thin films, the symmetry-filtering has been unambiguously highlighted with the occurrence of quantum-well states only for one specific electronic symmetry in Fe/Cr/Fe/MgO/Fe(001). Thus, the validity of the theoretical concepts allows investigating the symmetry-dependent spin-injection into more complex systems such as Fe3O4(001) thin films which have revealed theirselves as promising to integrate into MgO(001)-based tunnel devices.NANCY1-Bib. numérique (543959902) / SudocSudocFranceF

Modulated magnetic structures for vortex pinning in high temperature superconductors

Cette thèse porte sur la réalisation et l'étude de systèmes hybrides d'interface entre une couche magnétique et un supraconducteur. Tout d'abord, nous avons réalisé et étudié des structures magnétiques mésoscopiques dont les propriétés magnétiques ont été modulées par l'effet de la dimensionnalité du système (épaisseur et taille latérale). Deux types des structures ont été considérés. La première est constituée par des couches minces de pérovskite LaSrMnO. Par une étude complexe nous avons réussi à démontrer la corrélation directe entre l'incorporation de l'oxygène dans le LaSrMnO et l'évolution de ses propriétés structurales, magnétiques et électriques. Une deuxième classe de matériaux magnétiques étudiés est constituée des métaux de transition (Co) et des alliages (Ni80Fe20). Les couches ont étés structurées par lithographie optique et gravure ionique sous forme d'objets de taille micronique. Par la suite, ces structures ferromagnétiques ont été interfacées avec des films minces constitués d'un supraconducteur à haute température : YBaCuO. L'objectif ultime de cette étude a été le contrôle de la dynamique des vortex dans le supraconducteur par deux types de mécanismes: intrinsèque ou les centres de pinning sont les défauts structuraux dans le film supraconducteur et un mécanisme extrinsèque lié à l'influence des modulations du champ magnétique généré par la structure magnétique mésoscopique adjacente.The present thesis deals with the fabrication and study of hybrid, ferromagnetic/superconducting, interface systems. Magnetic mezoscopic systems, whose magnetic properties were modulated by the dimensionality (thickness and lateral size) of the systems was studied. Two types of structures were considered. The first consisted of perovskite-like epitaxial LaSrMnO thin films. We have demonstrated the direct correlation between oxygen incorporation in the LaSrMnO lattice and the evolution of its structural, magnetic and electric properties. A second class of magnetic materials that has been studied consisted of transition metals (Co) and alloys (Ni80Fe20). We have defined micronic objects from the as-deposited films, by means of optical lithography and ion beam etching. These structures were then integrated to form an interface with thin epitaxial high Tc superconducting films: YBaCuO. The ultimate goal of the above studies was the control of vortex dynamics within the superconducting layer by two mechanisms: the first, intrinsic, in which flux pinning is achieved by structural defects within the superconducting film, and a second one, extrinsic, correlated with influence of the magnetic field modulations created by the adjacent mezoscopic magnetic structure.NANCY1-Bib. numérique (543959902) / SudocSudocFranceF

Spintronics with alternative materials (full-Heusler alloys and diluted magnetic oxides)

La polarisation du courant de spin dans un dispositif spintronique est à l'origine des effets magnéto-résistifs qui définissent ses propriétés fonctionnelles. En général, pour polariser un courant d'électrons, celui-ci traverse soit une couche ferromagnétique métallique, soit une barrière d'oxyde magnétique. Dans le cadre de cette thèse, nous avons abordé les deux alternatives. Dans une première étape, des couches d'oxyde magnétique dilué de type TiO2 :Co ont été élaborées par pulvérisation cathodique. Leurs propriétés structurales, morphologiques et magnétiques ont été étudiées afin d'optimiser leur potentiel d'intégration dans une structure complexe de type filtre à spin. Dans une deuxième étape, nous avons réalisé et étudié des jonctions tunnel magnétiques monocristalline à base d'alliage full-Heusler Co2FeAl (qui ont une polarisation théorique de 100%) et de barrière tunnel de MgO(001). Par une étude parallèle cristallographique et magnétique, nous avons démontré la corrélation directe entre l'anisotropie structurale et les anisotropies magnétiques des couches minces d'alliage Co2FeAl. En utilisant ces couches comme des électrodes magnétiques, nous avons élaboré, micro-structuré et étudié des jonctions tunnel magnétiques cristallines. Notre analyse a démontré que le transport tunnel polarisé en spin et la qualité de la demi-métallicité de l'alliage présentent une forte dépendance du grade de cristallinité du système. Au-delà des aspects purement expérimentaux, cette thèse comporte des études de modélisation analytique, numérique et ab-initio pour les propriétés magnétiques, électroniques et de transport polarisé en spin des systèmes et dispositifs étudiésThe polarization of the spin current in a spintronic device is at the origin of magneto-resistive effects that define its functional properties. Typically, in order to spin-polarize a current of electrons two alternatives are used: the electron current crosses either a ferromagnetic metal or a magnetic oxide barrier. Within this thesis, we addressed both alternatives. In a first step, layers of TiO2 diluted magnetic oxide type doped with cobalt were prepared by sputtering. Their structural, morphological and magnetic properties were studied to optimize their potential for integration into a complex spin filter type structure.In a second step, we focused our efforts on the elaboration and the study of single-crystal magnetic tunnel junction based on the full-Heusler alloy Co2FeAl and the MgO (001) tunnel barrier. From a theoretical point of view, the Heusler alloys are expected to be half-metallic. This leads to a spin polarization of 100%. Following a parallel crystallographic and magnetic study of thin Co2FeAl alloy films, we demonstrated a direct correlation between structural and magnetic anisotropies. Using these layers as magnetic electrodes, we elaborated and studied UV micro-structured crystalline magnetic tunnel junctions. Our analysis demonstrates that the spin polarized tunneling and the quality of the half-metallicity of the alloy has a clear dependence on the degree of crystallinity of the system. Beyond the purely experimental aspects, this thesis includes studies of analytical, numerical and ab-initio modeling of the magnetic and electronic properties as well as for the spin polarized transport in the studied systems and devicesNANCY1-Bib. numérique (543959902) / SudocSudocFranceF