Estimation de la contribution des émissions Îhiculaires à l'échappement et hors-échappement aux teneurs atmosphériques en PM10 par Positive Matrix Factorization (PMF)

The goal of this work is the development of a methodology allowing the assessment of road traffic exhaust and non-exhaust contributions (resuspension of road dusts, from brakes, tyres and road-surface-wear, from the corrosion of vehicle components...) to PM10 in an urban site. The approach used source apportionment modelling by PMF (Positive Matrix Factorization) with a chemical data set including chemical tracers. These data are obtained thanks to filter samples collected during short-time periods (4h temporal resolution). This study also includes the simultaneous sampling of chemical species on an urban background site (Grenoble-Les Frênes, France) and on a roadside site (Grenoble-Echirolles, France). This combination leads to accurate determination of traffic indicators sources. Finally, the source apportionment using PMF applied to this database gives possible contribution of sources to PM10. Results show that the road traffic source contribution to PM10 (exhaust + non-exhaust sources) was on average 34% and ranged from about 57% during the rush hours to 14% during less busy periods. Non-exhaust contribution is on average equivalent to the exhaust one.L'objectif de cette étude est de tester une méthodologie permettant de déterminer les contributions respectives aux teneurs atmosphériques en PM10 des émissions Îhiculaires à l'échappement et hors échappement (abrasion des freins, des pneus et de la route, remise en suspension des poussières de la chaussée...) dans un milieu urbain. La stratégie adoptée est d'appliquer une méthode de déconvolution des sources par un modèle statistique d'analyses multivariées (PMF, Positive Matrix Factorization) sur un jeu de données chimiques obtenues avec des filtres collectés sur des durées réduites (4h) et comprenant des traceurs spécifiques. Les prélèvements ont été réalisés simultanément sur un site de fond urbain (Grenoble-Les Frênes, France) et sur un site de proximité automobile (Grenoble-Échirolles, France). La discrimination des sources et la quantification de leur contribution par PMF sont ensuite obtenues sur la base de données établie. Les résultats montrent que les émissions Îhiculaires à l'échappement et hors échappement contribuent en moyenne à 34 % des PM10 et jusqu'à 57 % durant les heures de pointe, contre seulement 14 % durant les heures creuses. Sur la période de mesure, les émissions hors échappement sont en moyenne équivalentes aux émissions à l'échappement pour le site d'étude de proximité trafic

Characterization and impacts of road traffic emissions : Methodology and case of study in Rhônes Alpes.

L'impact des particules fines (PM10-PM2.5) sur la santé a été largement étudié depuis de nombreuses années, notamment pour les sites de proximité automobile. De nombreux dépassements de la valeur limite en PM10 imposée par les directives européennes ont lieu en France et en Europe, en milieu urbain et plus fréquemment en proximité automobile. Les émissions véhiculaires sont une des sources majeures de particules. Ces émissions proviennent à la fois des échappements (TE) mais aussi des émissions hors échappement (TNE) (abrasion des freins, des pneus et de la route, resuspension des poussières de la chaussée dû au déplacement des véhicules…). En France, très peu d'études en proximité automobile ont été effectuées. Les études de déconvolution des sources en France et en Europe s'appuient la plupart du temps sur des parcs automobiles non adaptés (parc américain) ou trop anciens. De plus, seule la source TE est considérée, ce qui sous-estime largement la contribution véhiculaire aux PM10. La meilleure connaissance de la formation, de la caractérisation et de la quantification des particules émises par le trafic est devenue primordiale. L'objectif final étant la détermination des contributions des émissions véhiculaires TE et TNE aux sources primaires de particules, la caractérisation précise de ces sources est primordial. Pour cela, la recherche de traceurs véhiculaires en phases gaz et particulaire a constitué une grosse partie de ce travail. La combinaison de l'étude sur banc à rouleau de cinq véhicules bien représentés dans le parc automobile roulant français et de l'étude effectuée en proximité automobile (Rocade Sud de Grenoble) a constitué le socle de ce travail. Dans la première étude, certains composés chimiques sont apparus comme indicateurs des émissions TE (EC, HAP légers, profils d'alcanes typiques, quelques métaux comme Fe, Cu etc.). Des différences importantes sont observées entre les véhicules diesel sans filtre à particules (FAP) et les véhicules essence et diesel sans FAP. La seconde étude, comparant le site trafic (Grenoble-Echirolles) avec un site de fond urbain (Grenoble- Les Frênes), a mis en évidence certains composés chimiques comme spécifiques des sources TNE et TE sur la base des connaissances acquises avec les mesures sur banc et sur l'enrichissement de certains composés par rapport au site de fond (EC, Cu, Fe, Sn, Mn…). On peut souligner certains enrichissements majeurs comme EC (78%), Cu (82%), Fe (88%), etc. La résolution temporelle a été faite sur une base de 4h, permettant ainsi une caractérisation chimique détaillée en fonction des heures de pointe et "creuses". Une troisième étude, en site trafic également (Grenoble-Le Rondeau) mais sous influence du salage en hiver, est venue compléter nos recherches. Enfin, en nous appuyant sur les résultats de la première partie, nous avons cherché à déconvoluer les sources véhiculaires TE et TNE (Echirolles et Le Rondeau) au moyen d'un modèle statistique d'analyses multivariées, la PMF (Positive Matrix Factorization), apportant ainsi la contribution possible de ces sources aux PM10. Les émissions véhiculaires (TNE+ TE) y contribuent à 34% à Echirolles et à 53% au Rondeau. Quelques incertitudes sont discutées par rapport aux résultats trouvés avec ceux provenant de l'étude géochimique détaillée en première partie.Fine particles (PM10-P2.5) are recognized to be deleterious to human health particularly in the roadway vicinity. In European countries, and in particular in France, the European daily limit value is exceeded in many sites more than 35 times a year. One of the major sources of fine particles in urban and roadside sites is road traffic. Emissions from road traffic involve exhaust and non-exhaust emissions (resuspension of road dusts, from the brakes, tyres and road-surface-wear, from the corrosion of vehicle components…). Numerous studies have been performed in order to account for exhaust emissions, however not in France. Generally, the profiles used in source apportionment models are not adapted (since they are American profiles) to the French or European fleets. In addition, the contribution of the nonexhaust fraction to total particulate matter (PM) mass is generally not accounted for in the source apportionment results. Therefore, PM10 emissions are underestimated. As a result, better knowledge about formation, characterization and quantification of particles from traffic are becoming necessary. The goals of this work are numerous because ambient air and exhaust emission measurements have been involved. The aim is to accurately discriminate exhaust and nonexhaust sources, in order to provide groundbreaking insights into the contribution and chemical composition of traffic sources. Therefore, the analyses of gas and particle tracers represent a big part of this work. The relationships between the measurements of 5 in-use vehicles well-represented in the French fleet and measurements performed in the vicinity of a suburban highway (southern ring road of Grenoble) have been firstly examined. In the first study, several chemical compounds, organics and inorganics, appeared as tracers of vehicular exhaust (EC, light PAHs, typical alkanes profiles, metals like Fe, Cu etc.). Large differences are noticeable between Diesel vehicles without DPF and petrol vehicles/diesel vehicle retrofitted with a DPF. In the second study, comparison with results from an urban background site (Grenoble-Les Frênes) and from the traffic site (Grenoble-Echirolles) highlighted several specific chemical compounds of exhaust and non-exhaust sources (EC, Cu, Fe, Sn, Mn…). Large increments due to the local traffic have been observed (EC (+78%), Cu (82%), Fe (88%), etc.). The 4-hour temporal resolution allowed for the detailed characterization of chemical species during rush hours and less busy periods. An additional field campaign was performed in another roadside site (Grenoble-Le Rondeau) but in winter during salting conditions. Supplementary information was obtained concerning non-exhaust sources. Finally, thanks to the results from the first part of this work, a Positive Matrix Factorization (PMF) analysis was applied to roadside data (Echirolles and Le Rondeau) in order to discriminate non-exhaust and exhaust traffic sources and to estimate their contribution to PM10. Major contributions for traffic sources (exhaust and non-exhaust) were 34% (Echirolles) and 53% (Le Rondeau). Uncertainties linked to these results are discussed with the results of the first part (detailed chemical study) of this work

Caractérisation et impacts des émissions de polluants du transport routier : Apports méthodologiques et cas d'études en Rhône Alpes.

Fine particles (PM10-P2.5) are recognized to be deleterious to human health particularly in the roadway vicinity. In European countries, and in particular in France, the European daily limit value is exceeded in many sites more than 35 times a year. One of the major sources of fine particles in urban and roadside sites is road traffic. Emissions from road traffic involve exhaust and non-exhaust emissions (resuspension of road dusts, from the brakes, tyres and road-surface-wear, from the corrosion of vehicle components…). Numerous studies have been performed in order to account for exhaust emissions, however not in France. Generally, the profiles used in source apportionment models are not adapted (since they are American profiles) to the French or European fleets. In addition, the contribution of the nonexhaust fraction to total particulate matter (PM) mass is generally not accounted for in the source apportionment results. Therefore, PM10 emissions are underestimated. As a result, better knowledge about formation, characterization and quantification of particles from traffic are becoming necessary. The goals of this work are numerous because ambient air and exhaust emission measurements have been involved. The aim is to accurately discriminate exhaust and nonexhaust sources, in order to provide groundbreaking insights into the contribution and chemical composition of traffic sources. Therefore, the analyses of gas and particle tracers represent a big part of this work. The relationships between the measurements of 5 in-use vehicles well-represented in the French fleet and measurements performed in the vicinity of a suburban highway (southern ring road of Grenoble) have been firstly examined. In the first study, several chemical compounds, organics and inorganics, appeared as tracers of vehicular exhaust (EC, light PAHs, typical alkanes profiles, metals like Fe, Cu etc.). Large differences are noticeable between Diesel vehicles without DPF and petrol vehicles/diesel vehicle retrofitted with a DPF. In the second study, comparison with results from an urban background site (Grenoble-Les Frênes) and from the traffic site (Grenoble-Echirolles) highlighted several specific chemical compounds of exhaust and non-exhaust sources (EC, Cu, Fe, Sn, Mn…). Large increments due to the local traffic have been observed (EC (+78%), Cu (82%), Fe (88%), etc.). The 4-hour temporal resolution allowed for the detailed characterization of chemical species during rush hours and less busy periods. An additional field campaign was performed in another roadside site (Grenoble-Le Rondeau) but in winter during salting conditions. Supplementary information was obtained concerning non-exhaust sources. Finally, thanks to the results from the first part of this work, a Positive Matrix Factorization (PMF) analysis was applied to roadside data (Echirolles and Le Rondeau) in order to discriminate non-exhaust and exhaust traffic sources and to estimate their contribution to PM10. Major contributions for traffic sources (exhaust and non-exhaust) were 34% (Echirolles) and 53% (Le Rondeau). Uncertainties linked to these results are discussed with the results of the first part (detailed chemical study) of this work.L'impact des particules fines (PM10-PM2.5) sur la santé a été largement étudié depuis de nombreuses années, notamment pour les sites de proximité automobile. De nombreux dépassements de la valeur limite en PM10 imposée par les directives européennes ont lieu en France et en Europe, en milieu urbain et plus fréquemment en proximité automobile. Les émissions véhiculaires sont une des sources majeures de particules. Ces émissions proviennent à la fois des échappements (TE) mais aussi des émissions hors échappement (TNE) (abrasion des freins, des pneus et de la route, resuspension des poussières de la chaussée dû au déplacement des véhicules…). En France, très peu d'études en proximité automobile ont été effectuées. Les études de déconvolution des sources en France et en Europe s'appuient la plupart du temps sur des parcs automobiles non adaptés (parc américain) ou trop anciens. De plus, seule la source TE est considérée, ce qui sous-estime largement la contribution véhiculaire aux PM10. La meilleure connaissance de la formation, de la caractérisation et de la quantification des particules émises par le trafic est devenue primordiale. L'objectif final étant la détermination des contributions des émissions véhiculaires TE et TNE aux sources primaires de particules, la caractérisation précise de ces sources est primordial. Pour cela, la recherche de traceurs véhiculaires en phases gaz et particulaire a constitué une grosse partie de ce travail. La combinaison de l'étude sur banc à rouleau de cinq véhicules bien représentés dans le parc automobile roulant français et de l'étude effectuée en proximité automobile (Rocade Sud de Grenoble) a constitué le socle de ce travail. Dans la première étude, certains composés chimiques sont apparus comme indicateurs des émissions TE (EC, HAP légers, profils d'alcanes typiques, quelques métaux comme Fe, Cu etc.). Des différences importantes sont observées entre les véhicules diesel sans filtre à particules (FAP) et les véhicules essence et diesel sans FAP. La seconde étude, comparant le site trafic (Grenoble-Echirolles) avec un site de fond urbain (Grenoble- Les Frênes), a mis en évidence certains composés chimiques comme spécifiques des sources TNE et TE sur la base des connaissances acquises avec les mesures sur banc et sur l'enrichissement de certains composés par rapport au site de fond (EC, Cu, Fe, Sn, Mn…). On peut souligner certains enrichissements majeurs comme EC (78%), Cu (82%), Fe (88%), etc. La résolution temporelle a été faite sur une base de 4h, permettant ainsi une caractérisation chimique détaillée en fonction des heures de pointe et "creuses". Une troisième étude, en site trafic également (Grenoble-Le Rondeau) mais sous influence du salage en hiver, est venue compléter nos recherches. Enfin, en nous appuyant sur les résultats de la première partie, nous avons cherché à déconvoluer les sources véhiculaires TE et TNE (Echirolles et Le Rondeau) au moyen d'un modèle statistique d'analyses multivariées, la PMF (Positive Matrix Factorization), apportant ainsi la contribution possible de ces sources aux PM10. Les émissions véhiculaires (TNE+ TE) y contribuent à 34% à Echirolles et à 53% au Rondeau. Quelques incertitudes sont discutées par rapport aux résultats trouvés avec ceux provenant de l'étude géochimique détaillée en première partie

Caractérisation et impacts des émissions de polluants du transport routier (Apports méthodologiques et cas d'études en Rhône Alpes.)

L'impact des particules fines (PM10-PM2.5) sur la santé a été largement étudié depuis de nombreuses années, notamment pour les sites de proximité automobile. De nombreux dépassements de la valeur limite en PM10 imposée par les directives européennes ont lieu en France et en Europe, en milieu urbain et plus fréquemment en proximité automobile. Les émissions véhiculaires sont une des sources majeures de particules. Ces émissions proviennent à la fois des échappements (TE) mais aussi des émissions hors échappement (TNE) (abrasion des freins, des pneus et de la route, resuspension des poussières de la chaussée dû au déplacement des véhicules ). En France, très peu d'études en proximité automobile ont été effectuées. Les études de déconvolution des sources en France et en Europe s'appuient la plupart du temps sur des parcs automobiles non adaptés (parc américain) ou trop anciens. De plus, seule la source TE est considérée, ce qui sous-estime largement la contribution véhiculaire aux PM10. La meilleure connaissance de la formation, de la caractérisation et de la quantification des particules émises par le trafic est devenue primordiale. L'objectif final étant la détermination des contributions des émissions véhiculaires TE et TNE aux sources primaires de particules, la caractérisation précise de ces sources est primordial. Pour cela, la recherche de traceurs véhiculaires en phases gaz et particulaire a constitué une grosse partie de ce travail. La combinaison de l'étude sur banc à rouleau de cinq véhicules bien représentés dans le parc automobile roulant français et de l'étude effectuée en proximité automobile (Rocade Sud de Grenoble) a constitué le socle de ce travail. Dans la première étude, certains composés chimiques sont apparus comme indicateurs des émissions TE (EC, HAP légers, profils d'alcanes typiques, quelques métaux comme Fe, Cu etc.). Des différences importantes sont observées entre les véhicules diesel sans filtre à particules (FAP) et les véhicules essence et diesel sans FAP. La seconde étude, comparant le site trafic (Grenoble-Echirolles) avec un site de fond urbain (Grenoble- Les Frênes), a mis en évidence certains composés chimiques comme spécifiques des sources TNE et TE sur la base des connaissances acquises avec les mesures sur banc et sur l'enrichissement de certains composés par rapport au site de fond (EC, Cu, Fe, Sn, Mn ). On peut souligner certains enrichissements majeurs comme EC (78%), Cu (82%), Fe (88%), etc. La résolution temporelle a été faite sur une base de 4h, permettant ainsi une caractérisation chimique détaillée en fonction des heures de pointe et "creuses". Une troisième étude, en site trafic également (Grenoble-Le Rondeau) mais sous influence du salage en hiver, est venue compléter nos recherches. Enfin, en nous appuyant sur les résultats de la première partie, nous avons cherché à déconvoluer les sources véhiculaires TE et TNE (Echirolles et Le Rondeau) au moyen d'un modèle statistique d'analyses multivariées, la PMF (Positive Matrix Factorization), apportant ainsi la contribution possible de ces sources aux PM10. Les émissions véhiculaires (TNE+ TE) y contribuent à 34% à Echirolles et à 53% au Rondeau. Quelques incertitudes sont discutées par rapport aux résultats trouvés avec ceux provenant de l'étude géochimique détaillée en première partie.Fine particles (PM10-P2.5) are recognized to be deleterious to human health particularly in the roadway vicinity. In European countries, and in particular in France, the European daily limit value is exceeded in many sites more than 35 times a year. One of the major sources of fine particles in urban and roadside sites is road traffic. Emissions from road traffic involve exhaust and non-exhaust emissions (resuspension of road dusts, from the brakes, tyres and road-surface-wear, from the corrosion of vehicle components ). Numerous studies have been performed in order to account for exhaust emissions, however not in France. Generally, the profiles used in source apportionment models are not adapted (since they are American profiles) to the French or European fleets. In addition, the contribution of the nonexhaust fraction to total particulate matter (PM) mass is generally not accounted for in the source apportionment results. Therefore, PM10 emissions are underestimated. As a result, better knowledge about formation, characterization and quantification of particles from traffic are becoming necessary. The goals of this work are numerous because ambient air and exhaust emission measurements have been involved. The aim is to accurately discriminate exhaust and nonexhaust sources, in order to provide groundbreaking insights into the contribution and chemical composition of traffic sources. Therefore, the analyses of gas and particle tracers represent a big part of this work. The relationships between the measurements of 5 in-use vehicles well-represented in the French fleet and measurements performed in the vicinity of a suburban highway (southern ring road of Grenoble) have been firstly examined. In the first study, several chemical compounds, organics and inorganics, appeared as tracers of vehicular exhaust (EC, light PAHs, typical alkanes profiles, metals like Fe, Cu etc.). Large differences are noticeable between Diesel vehicles without DPF and petrol vehicles/diesel vehicle retrofitted with a DPF. In the second study, comparison with results from an urban background site (Grenoble-Les Frênes) and from the traffic site (Grenoble-Echirolles) highlighted several specific chemical compounds of exhaust and non-exhaust sources (EC, Cu, Fe, Sn, Mn ). Large increments due to the local traffic have been observed (EC (+78%), Cu (82%), Fe (88%), etc.). The 4-hour temporal resolution allowed for the detailed characterization of chemical species during rush hours and less busy periods. An additional field campaign was performed in another roadside site (Grenoble-Le Rondeau) but in winter during salting conditions. Supplementary information was obtained concerning non-exhaust sources. Finally, thanks to the results from the first part of this work, a Positive Matrix Factorization (PMF) analysis was applied to roadside data (Echirolles and Le Rondeau) in order to discriminate non-exhaust and exhaust traffic sources and to estimate their contribution to PM10. Major contributions for traffic sources (exhaust and non-exhaust) were 34% (Echirolles) and 53% (Le Rondeau). Uncertainties linked to these results are discussed with the results of the first part (detailed chemical study) of this work.SAVOIE-SCD - Bib.électronique (730659901) / SudocGRENOBLE1/INP-Bib.électronique (384210012) / SudocGRENOBLE2/3-Bib.électronique (384219901) / SudocSudocFranceF

Atmospheric dispersion modeling near a roadway under calm meteorological conditions

Atmospheric pollutant dispersion near sources is typically simulated by Gaussian models because of their efficient compromise between reasonable accuracy and manageable com- putational time. However, the standard Gaussian dispersion formula applies downwind of a source under advective conditions with a well-defined wind direction and cannot calculate air pollutant concentrations under calm conditions with fluctuating wind direction and/or upwind of the emission source. Attempts have been made to address atmospheric disper- sion under such conditions. This work evaluates the performance of standard and modified Gaussian plume models using measurements of NO2, PM10, PM2.5, five inorganic ions and seven metals conducted near a freeway in Grenoble, France, during 11-27 September 2011. The formulation for calm conditions significantly improves model performance. However, it appears that atmospheric dispersion due to vehicle-induced turbulence is still underestimated. Furthermore, model performance is poor for particulate species unless road dust resuspension by traffic is explicitly taken into account