In-plane magnetocrystalline anisotropy in the van der Waals antiferromagnet FePSe3_3 probed by magneto-Raman scattering

Magnon gap excitations selectively coupled to phonon modes have been studied in FePSe$_3$ layered antiferromagnet with magneto-Raman scattering experiments performed at different temperatures. The bare magnon excitation in this material has been found to be split (by $\approx~1.2$ cm$^{-1}$) into two components each being selectively coupled to one of the two degenerated, nearby phonon modes. Lifting the degeneracy of the fundamental magnon mode points out toward the biaxial character of the FePS$_3$ antiferromagnet, with an additional in-plane anisotropy complementing much stronger, out-of-plane anisotropy. Moreover, the tunability, with temperature, of the phonon- versus the magnon-like character of the observed coupled modes has been demonstrated.Comment: 7 pages, 5 figure

Rydberg series of dark excitons and the conduction band spin-orbit splitting in monolayer WSe2

Strong Coulomb correlations together with multi-valley electronic bands in the presence of spin-orbit interaction are at the heart of studies of the rich physics of excitons in monolayers of transition metal dichalcogenides (TMD). Those archetypes of two-dimensional systems promise a design of new optoelectronic devices. In intrinsic TMD monolayers the basic, intravalley excitons, are formed by a hole from the top of the valence band and an electron either from the lower or upper spin-orbit-split conduction band subbands: one of these excitons is optically active, the second one is dark, although possibly observed under special conditions. Here we demonstrate the s-series of Rydberg dark exciton states in tungsten diselenide monolayer, which appears in addition to a conventional bright exciton series in photoluminescence spectra measured in high in-plane magnetic fields. The comparison of energy ladders of bright and dark Rydberg excitons is shown to be a method to experimentally evaluate one of the missing band parameters in TMD monolayers: the amplitude of the spin-orbit splitting of the conduction band. Excitonic physics dominates the optical response of semiconductor monolayers but single particle band structure parameters are hard to probe experimentally. Here, spin-orbit splitting in the conduction band of monolayer WSe2 is revealed by the identification of the Rydberg series of dark excitons

Structure fine et série de Rydberg des excitons dans les dichalcogénures de métaux de transition

Excitons, the basic excited states in intrinsic semiconducting solids that bring quantum mechanics to life, are of fundamental importance for the optical properties of such materials and provide a platform for optoelectronic device applications. Thus the investigations of the excitonic phenomena in semiconductors are relevant from the point of view of both the fundamental physics research and for understanding the properties of the materials before they can be employed in practical devices. One of the groups of the materials in which the excitons play an especially crucial role are semiconducting representatives of the transition metal dichalcogenides family (TMDs).TMDs crystallizing in the layered form of van der Waals materials recently gained a second life in the scientific community after the discovery of graphene - a single layer of graphite. In the case of semiconducting transition metal dichalcogenides family (S-TMDs), it was the hexagonal structure (similar to those of graphene) and the presence of the bandgap (which graphene lacks) even in the single-layer that caught the eye of scientists. The dynamic research on these materials revealed further exotic phenomena, many of them related to the physics of excitons, prominent in these materials due to the reduced dimensionality of the carriers and their relatively large effective masses.In this dissertation, two aspects of the physics of the excitonic complexes in S-TMDs are being studied: their fine structure and the Rydberg series. The former is related to the energy splitting between the excitonic states of different spin configurations. In the first approach, the spin states of excitons can be divided into two groups: bright excitons, which can interact with electromagnetic radiation, and dark excitons, which hardly couple to photons. The origin of the energy splitting between such states can be related to either the spin-orbit splitting of the conduction and valence bands or differences in the magnitude of both direct and exchange Coulomb interactions. Whereas usually only the ground exciton states are considered, here also the excited states are being probed. The Rydberg series describe the energy levels of excitonic states differing by the principal quantum number. The fine structure is probed for both ground and excited exciton states.Various representatives of semiconducting transition metal dichalcogenides are being considered in this work, with most of the focus put on the single-layers of group VI S-TMDs such as MoS2, MoSe2, WS2 and WSe2. To improve optical quality (mainly the linewidth of the resonances related to excitonic complexes), those were encapsulated in thin flakes of hexagonal boron nitride. Besides the group VII S-TMD - ReS2 - has been studied in its bulk form.Studies presented in this thesis have been performed using the optical spectroscopy techniques: photoluminescence and reflectance, often polarization (circular or linear) resolved. A strong magnetic field (up to 30 T) applied in various experimental geometries (Faraday, Voigt, and intermediate - tilted-field) was used as the primary perturbation of the system that helped to uncover the exciton's fine structure and observe the Rydberg series of bright and dark excitons.The manuscript is organized into seven chapters. The first two chapters are introductory, with the first one establishing the theoretical background, while in the second one, experimental details and sample preparations are discussed. The following four chapters present the experimental results and their interpretation for the four separate projects, each predeceased by a more detailed introduction and the literature overview. The last chapter summarizes the findings and concludes the work.Les excitons, les états excités de base dans les solides semi-conducteurs intrinsèques qui donnent vie à la mécanique quantique, sont d'une importance fondamentale pour les propriétés optiques de ces matériaux et fournissent une plateforme pour les applications des dispositifs optoélectroniques. Ainsi, l'étude des phénomènes excitoniques dans les semi-conducteurs est pertinente tant du point de vue de la recherche en physique fondamentale que pour comprendre les propriétés des matériaux avant qu'ils ne puissent être utilisés dans des dispositifs pratiques. L'un des groupes de matériaux dans lesquels les excitons jouent un rôle particulièrement crucial est celui des semi-conducteurs de la famille des dichalcogénures de métaux de transition (TMD).Les TMD, cristallisant sous la forme de matériaux en couches stabilisés par des forces de van der Waals, ont récemment acquis une seconde vie dans la communauté scientifique après la découverte du graphène - une couche unique de graphite. Dans le cas de la famille des dichalcogénures de métaux de transition semi-conducteurs (S-TMD), c'est la structure hexagonale et la présence de la bande interdite même en monocouche qui ont attiré l'attention des scientifiques. La recherche dynamique sur ces matériaux a révélé d'autres phénomènes exotiques, dont beaucoup sont liés à la physique des excitons, très présents dans ces matériaux en raison de leur dimensionnalité réduite et de leurs masses effectives relativement importantes.Dans cette thèse, deux aspects de la physique des complexes excitoniques dans les S-TMD sont étudiés : leur structure fine et la série de Rydberg. La première est liée au partage de l'énergie entre les états excitoniques de différentes configurations de spin. Dans la première approche, les états de spin des excitons peuvent être divisés en deux groupes : les excitons brillants, qui peuvent interagir avec le rayonnement électromagnétique, et les excitons obscurs, qui ne se couplent pratiquement pas aux photons. L'origine de la division de l'énergie entre ces états peut être liée à la division spin-orbite des bandes de conduction et de valence ou à des différences dans l'ampleur des interactions coulombiennes directes et d'échange. Alors qu'habituellement seuls les états excitoniques fondamentaux sont considérés, les états excités sont également étudiés ici. Les séries de Rydberg décrivent les niveaux d'énergie des états excitoniques qui diffèrent par le nombre quantique principal. La structure fine est étudiée à la fois pour les états excitoniques fondamentaux et excités.Différents représentants des dichalcogénures de métaux de transition semi-conducteurs sont considérés dans ce travail, l'accent étant mis sur les monocouches des S-TMD du groupe VI tels que MoS2, MoSe2, WS2 et WSe2. Le représentant des TMDs du groupe VII, ReS2 dans sa forme massive, fait également l'objet des recherches présentées dans ce manuscrit.Les études présentées dans cette thèse ont été réalisées en utilisant les techniques de spectroscopie optique : photoluminescence et réflectance, souvent résolues en polarisation (circulaire ou linéaire). Un fort champ magnétique (jusqu'à 30 T) appliqué dans différentes géométries expérimentales (Faraday, Voigt, et intermédiaire - champ incliné) a été utilisé comme perturbation primaire du système.Le manuscrit est organisé en sept chapitres. Les deux premiers chapitres sont des introductions, le premier établissant le contexte théorique, tandis que le second aborde les détails expérimentaux et la préparation des échantillons. Les quatre chapitres suivants présentent les résultats expérimentaux et leur interprétation pour les quatre projets distincts, chacun étant précédé d'une introduction plus détaillée et d'un aperçu de la littérature. Le dernier chapitre résume les résultats et conclut le travail

Fine structure and Rydberg series of excitons in transition metal dichalcogenides

Les excitons, les états excités de base dans les solides semi-conducteurs intrinsèques qui donnent vie à la mécanique quantique, sont d'une importance fondamentale pour les propriétés optiques de ces matériaux et fournissent une plateforme pour les applications des dispositifs optoélectroniques. Ainsi, l'étude des phénomènes excitoniques dans les semi-conducteurs est pertinente tant du point de vue de la recherche en physique fondamentale que pour comprendre les propriétés des matériaux avant qu'ils ne puissent être utilisés dans des dispositifs pratiques. L'un des groupes de matériaux dans lesquels les excitons jouent un rôle particulièrement crucial est celui des semi-conducteurs de la famille des dichalcogénures de métaux de transition (TMD).Les TMD, cristallisant sous la forme de matériaux en couches stabilisés par des forces de van der Waals, ont récemment acquis une seconde vie dans la communauté scientifique après la découverte du graphène - une couche unique de graphite. Dans le cas de la famille des dichalcogénures de métaux de transition semi-conducteurs (S-TMD), c'est la structure hexagonale et la présence de la bande interdite même en monocouche qui ont attiré l'attention des scientifiques. La recherche dynamique sur ces matériaux a révélé d'autres phénomènes exotiques, dont beaucoup sont liés à la physique des excitons, très présents dans ces matériaux en raison de leur dimensionnalité réduite et de leurs masses effectives relativement importantes.Dans cette thèse, deux aspects de la physique des complexes excitoniques dans les S-TMD sont étudiés : leur structure fine et la série de Rydberg. La première est liée au partage de l'énergie entre les états excitoniques de différentes configurations de spin. Dans la première approche, les états de spin des excitons peuvent être divisés en deux groupes : les excitons brillants, qui peuvent interagir avec le rayonnement électromagnétique, et les excitons obscurs, qui ne se couplent pratiquement pas aux photons. L'origine de la division de l'énergie entre ces états peut être liée à la division spin-orbite des bandes de conduction et de valence ou à des différences dans l'ampleur des interactions coulombiennes directes et d'échange. Alors qu'habituellement seuls les états excitoniques fondamentaux sont considérés, les états excités sont également étudiés ici. Les séries de Rydberg décrivent les niveaux d'énergie des états excitoniques qui diffèrent par le nombre quantique principal. La structure fine est étudiée à la fois pour les états excitoniques fondamentaux et excités.Différents représentants des dichalcogénures de métaux de transition semi-conducteurs sont considérés dans ce travail, l'accent étant mis sur les monocouches des S-TMD du groupe VI tels que MoS2, MoSe2, WS2 et WSe2. Le représentant des TMDs du groupe VII, ReS2 dans sa forme massive, fait également l'objet des recherches présentées dans ce manuscrit.Les études présentées dans cette thèse ont été réalisées en utilisant les techniques de spectroscopie optique : photoluminescence et réflectance, souvent résolues en polarisation (circulaire ou linéaire). Un fort champ magnétique (jusqu'à 30 T) appliqué dans différentes géométries expérimentales (Faraday, Voigt, et intermédiaire - champ incliné) a été utilisé comme perturbation primaire du système.Le manuscrit est organisé en sept chapitres. Les deux premiers chapitres sont des introductions, le premier établissant le contexte théorique, tandis que le second aborde les détails expérimentaux et la préparation des échantillons. Les quatre chapitres suivants présentent les résultats expérimentaux et leur interprétation pour les quatre projets distincts, chacun étant précédé d'une introduction plus détaillée et d'un aperçu de la littérature. Le dernier chapitre résume les résultats et conclut le travail.Excitons, the basic excited states in intrinsic semiconducting solids that bring quantum mechanics to life, are of fundamental importance for the optical properties of such materials and provide a platform for optoelectronic device applications. Thus the investigations of the excitonic phenomena in semiconductors are relevant from the point of view of both the fundamental physics research and for understanding the properties of the materials before they can be employed in practical devices. One of the groups of the materials in which the excitons play an especially crucial role are semiconducting representatives of the transition metal dichalcogenides family (TMDs).TMDs crystallizing in the layered form of van der Waals materials recently gained a second life in the scientific community after the discovery of graphene - a single layer of graphite. In the case of semiconducting transition metal dichalcogenides family (S-TMDs), it was the hexagonal structure (similar to those of graphene) and the presence of the bandgap (which graphene lacks) even in the single-layer that caught the eye of scientists. The dynamic research on these materials revealed further exotic phenomena, many of them related to the physics of excitons, prominent in these materials due to the reduced dimensionality of the carriers and their relatively large effective masses.In this dissertation, two aspects of the physics of the excitonic complexes in S-TMDs are being studied: their fine structure and the Rydberg series. The former is related to the energy splitting between the excitonic states of different spin configurations. In the first approach, the spin states of excitons can be divided into two groups: bright excitons, which can interact with electromagnetic radiation, and dark excitons, which hardly couple to photons. The origin of the energy splitting between such states can be related to either the spin-orbit splitting of the conduction and valence bands or differences in the magnitude of both direct and exchange Coulomb interactions. Whereas usually only the ground exciton states are considered, here also the excited states are being probed. The Rydberg series describe the energy levels of excitonic states differing by the principal quantum number. The fine structure is probed for both ground and excited exciton states.Various representatives of semiconducting transition metal dichalcogenides are being considered in this work, with most of the focus put on the single-layers of group VI S-TMDs such as MoS2, MoSe2, WS2 and WSe2. To improve optical quality (mainly the linewidth of the resonances related to excitonic complexes), those were encapsulated in thin flakes of hexagonal boron nitride. Besides the group VII S-TMD - ReS2 - has been studied in its bulk form.Studies presented in this thesis have been performed using the optical spectroscopy techniques: photoluminescence and reflectance, often polarization (circular or linear) resolved. A strong magnetic field (up to 30 T) applied in various experimental geometries (Faraday, Voigt, and intermediate - tilted-field) was used as the primary perturbation of the system that helped to uncover the exciton's fine structure and observe the Rydberg series of bright and dark excitons.The manuscript is organized into seven chapters. The first two chapters are introductory, with the first one establishing the theoretical background, while in the second one, experimental details and sample preparations are discussed. The following four chapters present the experimental results and their interpretation for the four separate projects, each predeceased by a more detailed introduction and the literature overview. The last chapter summarizes the findings and concludes the work

Structure fine et série de Rydberg des excitons dans les dichalcogénures de métaux de transition

Excitons, the basic excited states in intrinsic semiconducting solids that bring quantum mechanics to life, are of fundamental importance for the optical properties of such materials and provide a platform for optoelectronic device applications. Thus the investigations of the excitonic phenomena in semiconductors are relevant from the point of view of both the fundamental physics research and for understanding the properties of the materials before they can be employed in practical devices. One of the groups of the materials in which the excitons play an especially crucial role are semiconducting representatives of the transition metal dichalcogenides family (TMDs).TMDs crystallizing in the layered form of van der Waals materials recently gained a second life in the scientific community after the discovery of graphene - a single layer of graphite. In the case of semiconducting transition metal dichalcogenides family (S-TMDs), it was the hexagonal structure (similar to those of graphene) and the presence of the bandgap (which graphene lacks) even in the single-layer that caught the eye of scientists. The dynamic research on these materials revealed further exotic phenomena, many of them related to the physics of excitons, prominent in these materials due to the reduced dimensionality of the carriers and their relatively large effective masses.In this dissertation, two aspects of the physics of the excitonic complexes in S-TMDs are being studied: their fine structure and the Rydberg series. The former is related to the energy splitting between the excitonic states of different spin configurations. In the first approach, the spin states of excitons can be divided into two groups: bright excitons, which can interact with electromagnetic radiation, and dark excitons, which hardly couple to photons. The origin of the energy splitting between such states can be related to either the spin-orbit splitting of the conduction and valence bands or differences in the magnitude of both direct and exchange Coulomb interactions. Whereas usually only the ground exciton states are considered, here also the excited states are being probed. The Rydberg series describe the energy levels of excitonic states differing by the principal quantum number. The fine structure is probed for both ground and excited exciton states.Various representatives of semiconducting transition metal dichalcogenides are being considered in this work, with most of the focus put on the single-layers of group VI S-TMDs such as MoS2, MoSe2, WS2 and WSe2. To improve optical quality (mainly the linewidth of the resonances related to excitonic complexes), those were encapsulated in thin flakes of hexagonal boron nitride. Besides the group VII S-TMD - ReS2 - has been studied in its bulk form.Studies presented in this thesis have been performed using the optical spectroscopy techniques: photoluminescence and reflectance, often polarization (circular or linear) resolved. A strong magnetic field (up to 30 T) applied in various experimental geometries (Faraday, Voigt, and intermediate - tilted-field) was used as the primary perturbation of the system that helped to uncover the exciton's fine structure and observe the Rydberg series of bright and dark excitons.The manuscript is organized into seven chapters. The first two chapters are introductory, with the first one establishing the theoretical background, while in the second one, experimental details and sample preparations are discussed. The following four chapters present the experimental results and their interpretation for the four separate projects, each predeceased by a more detailed introduction and the literature overview. The last chapter summarizes the findings and concludes the work.Les excitons, les états excités de base dans les solides semi-conducteurs intrinsèques qui donnent vie à la mécanique quantique, sont d'une importance fondamentale pour les propriétés optiques de ces matériaux et fournissent une plateforme pour les applications des dispositifs optoélectroniques. Ainsi, l'étude des phénomènes excitoniques dans les semi-conducteurs est pertinente tant du point de vue de la recherche en physique fondamentale que pour comprendre les propriétés des matériaux avant qu'ils ne puissent être utilisés dans des dispositifs pratiques. L'un des groupes de matériaux dans lesquels les excitons jouent un rôle particulièrement crucial est celui des semi-conducteurs de la famille des dichalcogénures de métaux de transition (TMD).Les TMD, cristallisant sous la forme de matériaux en couches stabilisés par des forces de van der Waals, ont récemment acquis une seconde vie dans la communauté scientifique après la découverte du graphène - une couche unique de graphite. Dans le cas de la famille des dichalcogénures de métaux de transition semi-conducteurs (S-TMD), c'est la structure hexagonale et la présence de la bande interdite même en monocouche qui ont attiré l'attention des scientifiques. La recherche dynamique sur ces matériaux a révélé d'autres phénomènes exotiques, dont beaucoup sont liés à la physique des excitons, très présents dans ces matériaux en raison de leur dimensionnalité réduite et de leurs masses effectives relativement importantes.Dans cette thèse, deux aspects de la physique des complexes excitoniques dans les S-TMD sont étudiés : leur structure fine et la série de Rydberg. La première est liée au partage de l'énergie entre les états excitoniques de différentes configurations de spin. Dans la première approche, les états de spin des excitons peuvent être divisés en deux groupes : les excitons brillants, qui peuvent interagir avec le rayonnement électromagnétique, et les excitons obscurs, qui ne se couplent pratiquement pas aux photons. L'origine de la division de l'énergie entre ces états peut être liée à la division spin-orbite des bandes de conduction et de valence ou à des différences dans l'ampleur des interactions coulombiennes directes et d'échange. Alors qu'habituellement seuls les états excitoniques fondamentaux sont considérés, les états excités sont également étudiés ici. Les séries de Rydberg décrivent les niveaux d'énergie des états excitoniques qui diffèrent par le nombre quantique principal. La structure fine est étudiée à la fois pour les états excitoniques fondamentaux et excités.Différents représentants des dichalcogénures de métaux de transition semi-conducteurs sont considérés dans ce travail, l'accent étant mis sur les monocouches des S-TMD du groupe VI tels que MoS2, MoSe2, WS2 et WSe2. Le représentant des TMDs du groupe VII, ReS2 dans sa forme massive, fait également l'objet des recherches présentées dans ce manuscrit.Les études présentées dans cette thèse ont été réalisées en utilisant les techniques de spectroscopie optique : photoluminescence et réflectance, souvent résolues en polarisation (circulaire ou linéaire). Un fort champ magnétique (jusqu'à 30 T) appliqué dans différentes géométries expérimentales (Faraday, Voigt, et intermédiaire - champ incliné) a été utilisé comme perturbation primaire du système.Le manuscrit est organisé en sept chapitres. Les deux premiers chapitres sont des introductions, le premier établissant le contexte théorique, tandis que le second aborde les détails expérimentaux et la préparation des échantillons. Les quatre chapitres suivants présentent les résultats expérimentaux et leur interprétation pour les quatre projets distincts, chacun étant précédé d'une introduction plus détaillée et d'un aperçu de la littérature. Le dernier chapitre résume les résultats et conclut le travail

A Vision-Based Method for Determining Aircraft State during Spin Recovery

This article proposes a vision-based method of determining in which of the three states, defined in the spin recovery process, is an aircraft. The correct identification of this state is necessary to make the right decisions during the spin recovery maneuver. The proposed solution employs a keypoints displacements analysis in consecutive frames taken from the on-board camera. The idea of voting on the temporary location of the rotation axis and dominant displacement direction was used. The decision about the state is made based on a proposed set of rules employing the histogram spread measure. To validate the method, experiments on flight simulator videos, recorded at varying altitudes and in different lighting, background, and visibility conditions, were carried out. For the selected conditions, the first flight tests were also performed. Qualitative and quantitative assessments were conducted using a multimedia data annotation tool and the Jaccard index, respectively. The proposed approach could be the basis for creating a solution supporting the pilot in the process of aircraft spin recovery and, in the future, the development of an autonomous method

High-Angular Momentum Excitations in Collinear Antiferromagnet FePS 3

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High-Angular Momentum Excitations in Collinear Antiferromagnet FePS₃

We report on magneto-optical studies of the quasi-two-dimensional van der Waals antiferromagnet FePS3. Our measurements reveal an excitation that closely resembles the antiferromagnetic resonance mode typical of easy-axis antiferromagnets; nevertheless, it displays an unusual, four-times larger Zeeman splitting in an applied magnetic field. We identify this excitation with an |Sz| = 4 multipolar magnona single-ion 4-magnon bound statethat corresponds to a full reversal of a single magnetic moment of the Fe2+ ion. We argue that condensation of multipolar magnons in large-spin materials with a strong magnetic anisotropy can produce new exotic states