Spatial and temporal variability of carbonaceous aerosol absorption in the Po Valley

Knowledge gaps in the optical properties of carbonaceous aerosols account for a significant fraction of the uncertainty of aerosol-light interactions in climate models. Both black carbon (BC) and brown carbon (BrC) can display a range of optical properties in ambient aerosol due to different sources and chemical transformation pathways. This study investigates the optical absorption properties of BC and BrC at an urban and a rural site in the Po Valley (Italy), a known European pollution hot spot. We observed spatial and seasonal variability of aerosol absorption coefficients, with the highest values measured in winter at the urban site of Milan (12 Mm–1 on average) and the lowest values in summer at the rural site of Motta Visconti (3 Mm–1 on average). The average aerosol Absorption Å ngström Exponent (AAE) measured during the two experiments across the 370–880 nm wavelength range was 1.1 and 1.2 at the urban and the rural site, respectively. The observed AAE values in winter (the average AAE during the two winter campaigns was 1.2) are consistent with the contribution of wood burning BrC, as confirmed by macro-tracer analysis. The BC mass absorption cross section (MACBC) did not show a specific seasonal or spatial variability across the two sites and maintained an average value of 10 ± 5 m2 g–1 at 880 nm. The optical properties of BrC, investigated off-line after extraction of organic aerosol (OA) indicate that wood burning was the dominant BrC source in winter, while secondary organic aerosol (SOA) from other anthropogenic emissions was the main source of BrC in summer

Effect of Laser Irradiation on Emissivity of Flame-Generated Nanooxides

The application of pyrometry to retrieve particle temperature in particulate-generating flames strictly requires the knowledge of the spectral behavior of emissivity of light-emitting particles. Normally, this spectral behavior is considered time-independent. The current paper challenges this assumption and explains why the emissivity of oxide nanoparticles formed in flame can change with time. The suggested phenomenon is related to transitions of electrons between the valence and conduction energy bands in oxides that are wide-gap dielectrics. The emissivity change is particularly crucial for the interpretation of fast processes occurring during laser-induced experiments. In the present work, we compare the response of titania particles produced by a flame spray to the laser irradiation at two different excitation wavelengths. The difference in the temporal behavior of the corresponding light emission intensities is attributed to the different mechanisms of electron excitation during the laser pulse. Interband transitions that are possible only in the case of the laser photon energy exceeding the titania energy gap led to the increase of the electron density in the conduction band. Relaxation of those electrons back to the valence band is the origin of the observed emissivity drop after the UV laser irradiation

Etude de la vitesse de formation des suies à partir de l'éthylène en présence d'hydrogène par les méthodes du tube à choc et du brûleur au moyen de différentes techniques optiques

The aim of this thesis was to improve the knowledge of the soot formation mechanism. Two methods have been used to produce soot particles in controlled conditions: flat flame burner where particles were formed by combustion of rich ethylene/air mixtures and shock tube in which soot was produced by C2H4 pyrolysis at high pressure (5 bar) and in a large range of temperature (1850-2100 K). Both systems have been equipped with a novel technique of scattering at three angles coupled with laser extinction device in order to follow particles growth, to identify different steps of their formation mechanism and to deduce soot volume fraction evolution, soot yield, structure and morphology. In the flame, an overall reduction of soot concentration, mean volume diameter, particles number density was observed when hydrogen was added to combustible mixture. In shock tube, induction delay time of particle formation does not depend on H2 addition. The typical curves of soot yield versus temperature present the same shape with and without H2 ; the maximum yield occurs at the same temperature (near 2000 K) but the yield is strongly lower in presence of H2 for a given C atom concentration. The role of hydrogen on particles growth rate and soot characteristics was discussed by comparing the results obtained respectively in the premixed flames and behind reflected shock waves.Cette thèse a pour objet d'améliorer la connaissance du mécanisme de formation de suie. Deux méthodes ont été utilisées pour produire des particules de suie dans des conditions contrôlées : le brûleur à flamme plat où les particules se forment par combustion de mélanges d'éthylène/air riches et le tube à choc dans lequel la suie est produite par pyrolyse de C2H4 à haute pression (5 bar) et dans un large domaine de température (1850-2100 K). Ces deux systèmes ont été équipés avec un dispositif original de diffusion laser à trois angles couplé à l’extinction laser pour suivre la croissance de particules, identifier les différentes étapes de leur mécanisme de formation et en déduire l'évolution de la fraction volumique des suies, leur rendement, leur structure et leur morphologie. Dans la flamme, l’addition de H2 entraîne une réduction globale de la concentration des suies, de leur diamètre moyen des particules et leurs agglomérats, de la densité en nombre de particules. Dans le tube à choc, on n’observe pas de dépendance significative du délai d'induction à la formation des particules par addition de H2. La courbe de rendement en suie en fonction de la température présente la même forme avec et sans hydrogène mais le rendement maximal est fortement abaissé en présence d’hydrogène pour une concentration initiale fixée en atomes de carbone. Le rôle de l’hydrogène sur la croissance des particules et les caractéristiques des suies est discuté en comparant les résultats obtenus dans le cas de la flamme de prémélange et derrière l’onde de choc réfléchie respectivement

Etude de la vitesse de formation des suies à partir de l'éthylène en présence d'hydrogène par les méthodes du tube à choc et du brûleur au moyen de différentes techniques optiques

The aim of this thesis was to improve the knowledge of the soot formation mechanism. Two methods have been used to produce soot particles in controlled conditions: flat flame burner where particles were formed by combustion of rich ethylene/air mixtures and shock tube in which soot was produced by C2H4 pyrolysis at high pressure (5 bar) and in a large range of temperature (1850-2100 K). Both systems have been equipped with a novel technique of scattering at three angles coupled with laser extinction device in order to follow particles growth, to identify different steps of their formation mechanism and to deduce soot volume fraction evolution, soot yield, structure and morphology. In the flame, an overall reduction of soot concentration, mean volume diameter, particles number density was observed when hydrogen was added to combustible mixture. In shock tube, induction delay time of particle formation does not depend on H2 addition. The typical curves of soot yield versus temperature present the same shape with and without H2 ; the maximum yield occurs at the same temperature (near 2000 K) but the yield is strongly lower in presence of H2 for a given C atom concentration. The role of hydrogen on particles growth rate and soot characteristics was discussed by comparing the results obtained respectively in the premixed flames and behind reflected shock waves.Cette thèse a pour objet d'améliorer la connaissance du mécanisme de formation de suie. Deux méthodes ont été utilisées pour produire des particules de suie dans des conditions contrôlées : le brûleur à flamme plat où les particules se forment par combustion de mélanges d'éthylène/air riches et le tube à choc dans lequel la suie est produite par pyrolyse de C2H4 à haute pression (5 bar) et dans un large domaine de température (1850-2100 K). Ces deux systèmes ont été équipés avec un dispositif original de diffusion laser à trois angles couplé à l’extinction laser pour suivre la croissance de particules, identifier les différentes étapes de leur mécanisme de formation et en déduire l'évolution de la fraction volumique des suies, leur rendement, leur structure et leur morphologie. Dans la flamme, l’addition de H2 entraîne une réduction globale de la concentration des suies, de leur diamètre moyen des particules et leurs agglomérats, de la densité en nombre de particules. Dans le tube à choc, on n’observe pas de dépendance significative du délai d'induction à la formation des particules par addition de H2. La courbe de rendement en suie en fonction de la température présente la même forme avec et sans hydrogène mais le rendement maximal est fortement abaissé en présence d’hydrogène pour une concentration initiale fixée en atomes de carbone. Le rôle de l’hydrogène sur la croissance des particules et les caractéristiques des suies est discuté en comparant les résultats obtenus dans le cas de la flamme de prémélange et derrière l’onde de choc réfléchie respectivement

A shock tube and burner study on soot growth rate from ethylene in presence of hydrogen by different optical diagnostics

Cette thèse a pour objet d'améliorer la connaissance du mécanisme de formation de suie. Deux méthodes ont été utilisées pour produire des particules de suie dans des conditions contrôlées : le brûleur à flamme plat où les particules se forment par combustion de mélanges d'éthylène/air riches et le tube à choc dans lequel la suie est produite par pyrolyse de C2H4 à haute pression (5 bar) et dans un large domaine de température (1850-2100 K). Ces deux systèmes ont été équipés avec un dispositif original de diffusion laser à trois angles couplé à l’extinction laser pour suivre la croissance de particules, identifier les différentes étapes de leur mécanisme de formation et en déduire l'évolution de la fraction volumique des suies, leur rendement, leur structure et leur morphologie. Dans la flamme, l’addition de H2 entraîne une réduction globale de la concentration des suies, de leur diamètre moyen des particules et leurs agglomérats, de la densité en nombre de particules. Dans le tube à choc, on n’observe pas de dépendance significative du délai d'induction à la formation des particules par addition de H2. La courbe de rendement en suie en fonction de la température présente la même forme avec et sans hydrogène mais le rendement maximal est fortement abaissé en présence d’hydrogène pour une concentration initiale fixée en atomes de carbone. Le rôle de l’hydrogène sur la croissance des particules et les caractéristiques des suies est discuté en comparant les résultats obtenus dans le cas de la flamme de prémélange et derrière l’onde de choc réfléchie respectivement.The aim of this thesis was to improve the knowledge of the soot formation mechanism. Two methods have been used to produce soot particles in controlled conditions: flat flame burner where particles were formed by combustion of rich ethylene/air mixtures and shock tube in which soot was produced by C2H4 pyrolysis at high pressure (5 bar) and in a large range of temperature (1850-2100 K). Both systems have been equipped with a novel technique of scattering at three angles coupled with laser extinction device in order to follow particles growth, to identify different steps of their formation mechanism and to deduce soot volume fraction evolution, soot yield, structure and morphology. In the flame, an overall reduction of soot concentration, mean volume diameter, particles number density was observed when hydrogen was added to combustible mixture. In shock tube, induction delay time of particle formation does not depend on H2 addition. The typical curves of soot yield versus temperature present the same shape with and without H2 ; the maximum yield occurs at the same temperature (near 2000 K) but the yield is strongly lower in presence of H2 for a given C atom concentration. The role of hydrogen on particles growth rate and soot characteristics was discussed by comparing the results obtained respectively in the premixed flames and behind reflected shock waves

A shock tube and burner study on soot growth rate from ethylene in presence of hydrogen by different optical diagnostics

Cette thèse a pour objet d'améliorer la connaissance du mécanisme de formation de suie. Deux méthodes ont été utilisées pour produire des particules de suie dans des conditions contrôlées : le brûleur à flamme plat où les particules se forment par combustion de mélanges d'éthylène/air riches et le tube à choc dans lequel la suie est produite par pyrolyse de C2H4 à haute pression (5 bar) et dans un large domaine de température (1850-2100 K). Ces deux systèmes ont été équipés avec un dispositif original de diffusion laser à trois angles couplé à l extinction laser pour suivre la croissance de particules, identifier les différentes étapes de leur mécanisme de formation et en déduire l'évolution de la fraction volumique des suies, leur rendement, leur structure et leur morphologie. Dans la flamme, l addition de H2 entraîne une réduction globale de la concentration des suies, de leur diamètre moyen des particules et leurs agglomérats, de la densité en nombre de particules. Dans le tube à choc, on n observe pas de dépendance significative du délai d'induction à la formation des particules par addition de H2. La courbe de rendement en suie en fonction de la température présente la même forme avec et sans hydrogène mais le rendement maximal est fortement abaissé en présence d hydrogène pour une concentration initiale fixée en atomes de carbone. Le rôle de l hydrogène sur la croissance des particules et les caractéristiques des suies est discuté en comparant les résultats obtenus dans le cas de la flamme de prémélange et derrière l onde de choc réfléchie respectivement.The aim of this thesis was to improve the knowledge of the soot formation mechanism. Two methods have been used to produce soot particles in controlled conditions: flat flame burner where particles were formed by combustion of rich ethylene/air mixtures and shock tube in which soot was produced by C2H4 pyrolysis at high pressure (5 bar) and in a large range of temperature (1850-2100 K). Both systems have been equipped with a novel technique of scattering at three angles coupled with laser extinction device in order to follow particles growth, to identify different steps of their formation mechanism and to deduce soot volume fraction evolution, soot yield, structure and morphology. In the flame, an overall reduction of soot concentration, mean volume diameter, particles number density was observed when hydrogen was added to combustible mixture. In shock tube, induction delay time of particle formation does not depend on H2 addition. The typical curves of soot yield versus temperature present the same shape with and without H2 ; the maximum yield occurs at the same temperature (near 2000 K) but the yield is strongly lower in presence of H2 for a given C atom concentration. The role of hydrogen on particles growth rate and soot characteristics was discussed by comparing the results obtained respectively in the premixed flames and behind reflected shock waves.ORLEANS-SCD-Bib. electronique (452349901) / SudocSudocFranceF

Efficiency and stability of a meso-scale combustor at 3 atm

The performances of a cylindrical meso-scale swirl combustor having a volume of about 254 mm3 and working at 3 atm have been experimentally investigated. The analysis has been carried out for different equivalence ratios. In these experimental conditions, information about stability and efficiency of the meso-combustor were derived. To this purpose Fourier Transform Infrared Spectroscopy measurements have been carried out at the exhaust of the combustor. The gas concentration results obtained with this analysis are then compared with measurements carried out with commercial gas analyzer

A double pulse LII experiment on carbon nanoparticles: insight into optical properties

In this work cooled carbon nanoparticles are investigated with the aim of gaining knowledge on their properties. To this purpose, a double pulse experiment is employed consisting essentially of a modified Laser-Induced Incandescence (LII) approach. Before the conventional LII measurements, nanoparticles are additionally irradiated applying different laser fluences. The investigation is performed on carbon nanoparticles sampled from a rich premixed ethylene/air flame at two heights in order to compare the irradiation effects on young and mature particles. Two-color LII measurements are carried out on pristine and irradiated nanoparticles varying the LII laser fluence. In particular, the effects on the incandescence signal, temperature and concentration are investigated. Two phenomena are isolated, namely (1) a significant increase of the apparent particle volume fraction with the applied laser fluence; and (2) a noticeable increase of the LII signal depending on the laser irradiation fluence applied prior to LII. The effects are found to be stronger for young carbon nanoparticles compared to mature ones. These effects are discussed with the aim of understanding the phenomena occurring under laser irradiation and to suggest a possible role of the electrical properties of the particles under analysis

FT-IR Measurements Performed at the Exhaust of a Meso-scale Combustor working at 0.1 and 0.3 MPa

The performance of a meso-scale combustor fuelled with methane/air and propane/air is investigated at 0.1 and 0.3 MPa operating pressure. The chemical efficiency is evaluated thanks to the Fourier Transform Infrared Spectroscopy measurements of the concentration of the gas species collected at the combustor exhaust. Significant unburned hydrocarbons were detected at atmospheric pressure, making such application not attractive. At 0.3 MPa reasonable low concentrations of hydrocarbons were measured, which results in a good chemical efficiency. This result confirms the challenging application for power energy generation of micro-combustor coupled with micro-turbine