Mode-coupling theory of lattice dynamics for classical and quantum crystals

The dynamical properties of nuclei, carried by the concept of phonon quasiparticles (QP), are central to the field of condensed matter. While the harmonic approximation can reproduce a number of properties observed in real crystals, the inclusion of anharmonicity in lattice dynamics is essential to accurately predict properties such as heat transport or thermal expansion. For highly anharmonic systems, non perturbative approaches are needed, which result in renormalized theories of lattice dynamics. In this article, we apply the Mori-Zwanzig projector formalism to derive an exact generalized Langevin equation describing the quantum dynamics of nuclei in a crystal. By projecting this equation on quasiparticles in reciprocal space, and with results from linear response theory, we obtain a formulation of vibrational spectra that fully accounts for the anharmonicity. Using a mode-coupling approach, we construct a systematic perturbative expansion in which each new order is built to minimize the following ones. With a truncation to the lowest order, we show how to obtain a set of self-consistent equations that can describe the lineshapes of quasiparticles. The only inputs needed for the resulting set of equations are the static Kubo correlation functions, which can be computed using (fully quantum) path-integral molecular dynamics or approximated with (classical or ab initio) molecular dynamics. We illustrate the theory with an application on fcc 4He, an archetypal quantum crystal with very strong anharmonicity

Étude des effets de la température sur les combustibles nucléaires par une approche ab initio

To ensure the security of nuclear electricity production, an understanding of the behavior of nuclear fuel materials is necessary. This work aims at making a contribution to the study of the effects of temperature on nuclear fuels, by using an ab initio approach through density functional theory and ab initio molecular dynamics (AIMD). To explicity take account of the temperature, a non-perturbative lattice dynamics method is formalised, allowing to study the evolution of phonons and thermodynamic properties with temperature. In order to reduce the important computational cost of AIMD, a machine-learning based sampling method is developped, which allows to accelerate the simulation of materials at finite temperature. Those different methods are applied to describe the stabilisation of uranium-molybdenum alloy at high temperature, as well as the lattice dynamics of uranium and plutonium dioxides.Pour assurer la sécurité de la production d’électricité par l’énergie nucléaire, une compréhension du comportement des matériaux servant de combustibles est nécessaire. Ce travail apporte une contribution à l’étude des effets de la température sur les combustibles nucléaires, en utilisant une approche ab initio à travers la théorie de la fonctionnelle de la densité et la dynamique moléculaire ab initio (AIMD). Pour prendre en compte explicitement les effets de la température, une méthode non perturbative de dynamique des réseaux est formalisée, permettant ainsi d’étudier l’évolution des phonons et des propriétés thermodynamiques avec la température. Afin de réduire le coût en temps de calcul important de l’AIMD, une méthode d’échantillonnage utilisant le machine-learning est développée, ce qui permet d’accélérer les simulations de matériaux à température finie. Ces différentes méthodes sont appliquées pour décrire la stabilisation de l’alliage uranium-molybdène à haute température, ainsi que la dynamique des réseaux des dioxydes d’uranium et de plutonium

Étude des effets de la température sur les combustibles nucléaires par une approche ab initio

To ensure the security of nuclear electricity production, an understanding of the behavior of nuclear fuel materials is necessary. This work aims at making a contribution to the study of the effects of temperature on nuclear fuels, by using an ab initio approach through density functional theory and ab initio molecular dynamics (AIMD). To explicity take account of the temperature, a non-perturbative lattice dynamics method is formalised, allowing to study the evolution of phonons and thermodynamic properties with temperature. In order to reduce the important computational cost of AIMD, a machine-learning based sampling method is developped, which allows to accelerate the simulation of materials at finite temperature. Those different methods are applied to describe the stabilisation of uranium-molybdenum alloy at high temperature, as well as the lattice dynamics of uranium and plutonium dioxides.Pour assurer la sécurité de la production d’électricité par l’énergie nucléaire, une compréhension du comportement des matériaux servant de combustibles est nécessaire. Ce travail apporte une contribution à l’étude des effets de la température sur les combustibles nucléaires, en utilisant une approche ab initio à travers la théorie de la fonctionnelle de la densité et la dynamique moléculaire ab initio (AIMD). Pour prendre en compte explicitement les effets de la température, une méthode non perturbative de dynamique des réseaux est formalisée, permettant ainsi d’étudier l’évolution des phonons et des propriétés thermodynamiques avec la température. Afin de réduire le coût en temps de calcul important de l’AIMD, une méthode d’échantillonnage utilisant le machine-learning est développée, ce qui permet d’accélérer les simulations de matériaux à température finie. Ces différentes méthodes sont appliquées pour décrire la stabilisation de l’alliage uranium-molybdène à haute température, ainsi que la dynamique des réseaux des dioxydes d’uranium et de plutonium

Détermination expérimentale des constantes élastiques de FeRh en fonction de la température et de la phase magnétique

The elastic constants of an epitaxial film of FeRh have been determined experimentally in both ferromagnetic (FM) and antiferromagnetic (AF) phases, using a combination of Brillouin light scattering and picosecond acoustics experiments. The C11 constant is noticeably larger in the FM phase than in the AF phase, while C12 and C44 are both lower, leading to larger Rayleigh wave velocities in the FM phase than in the AF phase. The elastic constants were calculated numerically using first principles anharmonic modeling and machine-learned interatomic potentials. We find that using a temperature-dependent effective potential is indispensable to correctly reproduce the experimental values to within 80 to 100%. The accurate knowledge of the temperature- and phase-dependencies of the elastic constants of crystalline FeRh are valuable ingredients for the predictive modeling of the acoustic and magneto-acoustic properties of this magnetostrictive material

TDEP: Temperature Dependent Effective Potentials

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