Single crystal growth and study of low-dimensionnal cuprates with highly anisotropic heat transport properties

Ce manuscrit porte sur l’étude de cuprates de basse dimensionnalité, les systèmes à chaînes de spins SrCuO₂ et Sr₂CuO₃. Un des intérêts de ces deux composés est qu’ils présentent des conductions thermiques fortement anisotropes. Celles-ci comportent une contribution magnétique due au transport de la chaleur via les excitations de spinons qui se manifeste uniquement dans la direction des chaînes de spins. Notre étude a pour objectif la mise en évidence des mécanismes qui gouvernent ces propriétés de transport, notamment à travers l’étude des interactions entre les spinons, les phonons et les défauts. Les interactions spinons (phonons)-défauts ont été sondées par l’introduction intentionnelle de dopants (1-2%) non-magnétiques sur le site du cuivre : Mg²⁺, Zn²⁺, Pd²⁺ ou Ni²⁺, ou encore par l’introduction d’éléments possédant des degrés d’oxydation différents sur le site du strontium : La³⁺ ou K⁺. Les composés ont été synthétisés sous leur forme monocristalline par la méthode de fusion de la zone solvante. Des caractérisations structurales, magnétiques et thermiques des composés purs et dopés ont été réalisées. Les spectres d’excitations magnétiques de ces cuprates ont été déterminés par diffusion inélastique de neutrons, spectroscopie RMN et spectroscopie de photoémission résolue en angle afin de révéler l’impact de la substitution. L’étude des spectres de phonons a également été réalisée par diffusion inélastique de neutrons. Les résultats de ces mesures sont corrélés aux propriétés de conduction thermique des composés purs et dopés..This manuscript deals with the study of low dimensional cuprates, namely, the spin chains systems SrCuO₂ and Sr₂CuO₃. These two compounds exhibit highly anisotropic thermal conduction properties along the spin-chains direction, where magnetic thermal conduction contributes to the heat transport process via spinon excitations. Our study aims to highlight the mechanisms that govern the heat transport properties, particularly through the study of the scattering channels involving spinon, phonon and defects. The spinon (phonon)–defect scattering was probed by the intentional introduction of nonmagnetic dopants (1-2%) on the copper site, by: Mg²⁺, Zn²⁺, Pd²⁺ or Ni²⁺, or by the introduction of elements carrying different oxidation level on the strontium site, by: La³⁺ or K⁺. Single crystals of the pure and doped materials have been grown by the travelling solvent floating zone method. The structural, magnetic and thermal characterizations of the pure and doped compounds were performed. The magnetic excitation spectra of the compounds were determined by inelastic neutron scattering, NMR spectroscopy, and angle resolved photoemission spectroscopy to reveal the impact of the substitution on the spin dynamics of the doped compounds. The study of phonon spectra has also been performed by inelastic neutron scattering. Results from inelastic neutron scattering have been correlated to the heat transport properties of the pristine and substituted materials

Synthèse et études de cuprates de basse dimensionnalité à propriétés thermiques fortement anisotropes

This manuscript deals with the study of low dimensional cuprates, namely, the spin chains systems SrCuO₂ and Sr₂CuO₃. These two compounds exhibit highly anisotropic thermal conduction properties along the spin-chains direction, where magnetic thermal conduction contributes to the heat transport process via spinon excitations. Our study aims to highlight the mechanisms that govern the heat transport properties, particularly through the study of the scattering channels involving spinon, phonon and defects. The spinon (phonon)–defect scattering was probed by the intentional introduction of nonmagnetic dopants (1-2%) on the copper site, by: Mg²⁺, Zn²⁺, Pd²⁺ or Ni²⁺, or by the introduction of elements carrying different oxidation level on the strontium site, by: La³⁺ or K⁺. Single crystals of the pure and doped materials have been grown by the travelling solvent floating zone method. The structural, magnetic and thermal characterizations of the pure and doped compounds were performed. The magnetic excitation spectra of the compounds were determined by inelastic neutron scattering, NMR spectroscopy, and angle resolved photoemission spectroscopy to reveal the impact of the substitution on the spin dynamics of the doped compounds. The study of phonon spectra has also been performed by inelastic neutron scattering. Results from inelastic neutron scattering have been correlated to the heat transport properties of the pristine and substituted materials.Ce manuscrit porte sur l’étude de cuprates de basse dimensionnalité, les systèmes à chaînes de spins SrCuO₂ et Sr₂CuO₃. Un des intérêts de ces deux composés est qu’ils présentent des conductions thermiques fortement anisotropes. Celles-ci comportent une contribution magnétique due au transport de la chaleur via les excitations de spinons qui se manifeste uniquement dans la direction des chaînes de spins. Notre étude a pour objectif la mise en évidence des mécanismes qui gouvernent ces propriétés de transport, notamment à travers l’étude des interactions entre les spinons, les phonons et les défauts. Les interactions spinons (phonons)-défauts ont été sondées par l’introduction intentionnelle de dopants (1-2%) non-magnétiques sur le site du cuivre : Mg²⁺, Zn²⁺, Pd²⁺ ou Ni²⁺, ou encore par l’introduction d’éléments possédant des degrés d’oxydation différents sur le site du strontium : La³⁺ ou K⁺. Les composés ont été synthétisés sous leur forme monocristalline par la méthode de fusion de la zone solvante. Des caractérisations structurales, magnétiques et thermiques des composés purs et dopés ont été réalisées. Les spectres d’excitations magnétiques de ces cuprates ont été déterminés par diffusion inélastique de neutrons, spectroscopie RMN et spectroscopie de photoémission résolue en angle afin de révéler l’impact de la substitution. L’étude des spectres de phonons a également été réalisée par diffusion inélastique de neutrons. Les résultats de ces mesures sont corrélés aux propriétés de conduction thermique des composés purs et dopés.

Loop currents in quantum matter

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Evidence for Intra-Unit Cell Magnetism in Superconducting Cuprates: a Technical Assessment

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Finite size effect on the magnetic excitations spectra, phonons and heat conduction of the quasi- one-dimensional spin chains system SrCuO 2

International audienceWe report inelastic neutron scattering measurements of the phonons modes, in the one-dimensional half integer spin chains cuprate SrCuO2. We study the longitudinal and the transverse modes propagating in the direction of the chains, along Q (0 0 L) and Q (2 0 L), respectively. On the other hand, we investigate the effect of substitution by impurities in the corresponding doped compounds, namely, SrCu0.99M0.01O2 with M=Mg or Zn, and La0.01Sr0.99CuO2. Our results evidence a systematic strong spinon-phonon interaction leading to an important decrease of the phonon scattered intensity as well as a decrease of the group velocity of the transverse acoustic modes upon substitution, and a shift of the transverse optical B3 u mode in the La-doped SrCuO2, in terms of energy

Loop currents in two-leg ladder cuprates

International audienceNew phases with broken discrete Ising symmetries are uncovered in quantum materials with strong electronic correlations. The two-leg ladder cuprate Sr 14−x Ca x Cu 24 O 41 hosts a very rich phase diagram where, upon hole doping, the system exhibits a spin liquid state ending to an intriguing ordered magnetic state at larger Ca content. Using polarized neutron diffraction, we report here the existence of short range magnetism in this material for two Ca contents, whose origin cannot be ascribed to Cu spins. This magnetism develops exclusively within the two-leg ladders with a diffraction pattern at forbidden Bragg scattering which is the hallmark of loop current-like magnetism breaking both time-reversal and parity symmetries. Our discovery shows local discrete symmetry breaking in a one dimensional spin liquid system as theoretically predicted. It further suggests that a loop current-like phase could trigger the long 1 arXiv:1912.07757v2 [cond-mat.str-el] 5 Jun 2020 range magnetic order reported at larger doping in two-leg ladder cuprates

Impurity-induced spin pseudogap in SrCuO₂ doped with Mg, Zn, or La

The low energy magnetic excitations spectra of the pristine and doped quasi-one-dimensional spin chains cuprates SrCuO2 have been investigated by inelastic neutron scattering. The momentum-integrated magnetic dynamical structure factor yields a constant integrated intensity with regard to energy in the pure compound, while it shows a strong decay, at low energies, in the compounds doped with nonmagnetic impurities, namely, SrCu0.99M0.01O2 (with M=Zn or Mg) and Sr0.99La0.01CuO2 (Cu+ carrying S=0 created within the chains). These results evidence the opening of a spin pseudogap in the two-spinon continuum of SrCuO2 upon doping, stemming from disruptions of the spin chains by quantum impurities