Optical control of the spin of a magnetic atom in a semiconductor quantum dot

International audienceThe control of single spins in solids is a key but challenging step for any spin-based solid-state quantum-computing device. Thanks to their expected long coherence time, localized spins on magnetic atoms in a semiconductor host could be an interesting media to store quantum information in the solid state. Optical probing and control of the spin of individual or pairs of Mn atoms (S=5/2) have been obtained in II-VI and III-V semiconductor quantum dots during the last years. In this paper , we review recently developed optical control experiments of the spin of an individual Mn atoms in II-VI semiconductor self-assembled or strain free quantum dots. We first show that the fine structure of the Mn atom and especially a strained induced magnetic anisotropy is the main parameter controlling the spin memory of the magnetic atom at zero magnetic field. We then demonstrate that the energy of any spin state of a Mn atom or pairs of Mn atom can be independently tuned by using the optical Stark effect induced by a resonant laser field. The strong coupling with the resonant laser field modifies the Mn fine structure and consequently its dynamics. We then describe the spin dynamics of a Mn atom under this strong resonant optical excitation. In addition to standard optical pumping expected for a resonant excitation, we show that the Mn spin population can be trapped in the state which is resonantly excited. This effect is modeled considering the coherent spin dynamics of the coupled electronic and nuclear spin of the Mn atom optically dressed by a resonant laser field. Finally, we discuss the spin dynamics of a Mn atom in strain free quantum dots and show that these structures should permit a fast optical coherent control of an individual Mn spin

Dark exciton optical spectroscopy of a semiconducting quantum dot embedded in a nanowire

Photoluminescence of a single CdSe quantum dot embedded in a ZnSe nanowire has been investigated. It has been found that the dark exciton has a strong influence on the optical properties. The most visible influence is the strongly reduced excitonic emission compared to the biexcitonic one. Temperature dependent lifetime measurements have allowed us to measure a large splitting of $\Delta E = 6$ meV between the dark and the bright exciton as well as the spin flip rates between these two states

Residual strain and piezoelectric effects in passivated GaAs/AlGaAs core-shell nanowires

International audienceWe observe a systematic red shift of the band-edge of passivated GaAs/Al0.35Ga0.65As core-shell nanowires with increasing shell thickness up to 100 nm. The shift is detected both in emission and absorption experiments, reaching values up to 14 meV for the thickest shell nanowires. Part of this red shift is accounted for by the small tensile strain imposed to the GaAs core by the AlGaAs shell, in line with theoretical calculations. An additional contribution to this red shift arises from axial piezoelectric fields which develop inside the nanowire core due to Al fluctuations in the shell

Exciton-phonon coupling efficiency in CdSe quantum dots embedded in ZnSe nanowires

International audienceExciton luminescence of a CdSe quantum dot (QD) inserted in a ZnSe nanowire is strongly influenced by the dark exciton states. Because of the small size of these QDs (2-5 nm), exchange interaction between hole and electron is highly enhanced and we measured large energy splitting between bright and dark exciton states (ΔE∈[4,9.2] meV) and large spin-flip rates between these states. Statistics on many QDs showed that this splitting depends on the QD size. Moreover, we measured an increase of the spin-flip rate to the dark states with increasing energy splitting. We explain this observation with a model, taking into account the fact that the exciton-phonon interaction depends on the bright to dark exciton energy splitting, as well as on the size and shape of the exciton wave function. It also has consequences on the exciton line intensity at high temperature

Spectroscopie optique de boîtes quantiques uniques de semiconducteurs II-VI

La mise au point d'une technique de spectroscopie avec une très haute résolution spatiale (environ 250 nm) nous a permis d'étudier les propriétés optiques de boîtes quantiques uniques de semiconducteurs II-VI. L'analyse de la dépendance en température des raies d'émission de boîtes uniques a permis de mettre en évidence et de modéliser le mécanisme d'élargissement des transitions optiques par le couplage de l'état discret de l'exciton avec le continuum des états de phonons acoustiques. L'influence de l'interaction d'échange électron-trou sur la structure d'un exciton confiné est analysée en détail. L'interaction d'échange longue portée, combinée à l'anisotropie du potentiel de confinement, conduit à un dédoublement du niveau radiatif de l'exciton qui émet alors en polarisation linéaire suivant deux directions orthogonales. L'accumulation des porteurs dans une boîte quantique conduit à la formation de complexes excitoniques. Une étude détaillée des transitions optiques associées au biexciton est présentée. On montre que la structure fine et les propriétés de polarisation du biexciton sont imposées par l'exciton dans l'état intermédiaire de la recombinaison. Dans des structures dopées par modulation, la recombinaison d'un exciton chargé négativement est identifiée dans les spectres de micro-luminescence. L'analyse détaillée de fluctuations de l'énergie d'émission de l'exciton, du biexciton et de l'exciton chargé, liées à la présence d'un champ électrique local fluctuant, nous a permis de mettre en évidence une forte diminution de l'énergie de liaison des complexes excitoniques avec l'augmentation du champ électrique. Enfin, une étude des états excités dans des boîtes uniques a été entreprise. Les expériences d'excitation de la luminescence permettent d'observer directement la présence d'états excités dans certaines boîtes. Sous forte puissance d'excitation, une émission à partir de ces états excités est observée; elle correspond à la recombinaison de multi-excitons.Optical spectroscopy of individual II-VI semiconductor quantum dot

Spectroscopie optique de boîtes quantiques uniques de semiconducteurs II-VI

La mise au point d'une technique de spectroscopie avec une très haute résolution spatiale (environ 250 nm) nous a permis d'étudier les propriétés optiques de boîtes quantiques uniques de semiconducteurs II-VI. L'analyse de la dépendance en température des raies d'émission de boîtes uniques a permis de mettre en évidence et de modéliser le mécanisme d'élargissement des transitions optiques par le couplage de l'état discret de l'exciton avec le continuum des états de phonons acoustiques. L'influence de l'interaction d'échange électron-trou sur la structure d'un exciton confiné est analysée en détail. L'interaction d'échange longue portée, combinée à l'anisotropie du potentiel de confinement, conduit à un dédoublement du niveau radiatif de l'exciton qui émet alors en polarisation linéaire suivant deux directions orthogonales. L'accumulation des porteurs dans une boîte quantique conduit à la formation de complexes excitoniques. Une étude détaillée des transitions optiques associées au biexciton est présentée. On montre que la structure fine et les propriétés de polarisation du biexciton sont imposées par l'exciton dans l'état intermédiaire de la recombinaison. Dans des structures dopées par modulation, la recombinaison d'un exciton chargé négativement est identifiée dans les spectres de micro-luminescence. L'analyse détaillée de fluctuations de l'énergie d'émission de l'exciton, du biexciton et de l'exciton chargé, liées à la présence d'un champ électrique local fluctuant, nous a permis de mettre en évidence une forte diminution de l'énergie de liaison des complexes excitoniques avec l'augmentation du champ électrique. Enfin, une étude des états excités dans des boîtes uniques a été entreprise. Les expériences d'excitation de la luminescence permettent d'observer directement la présence d'états excités dans certaines boîtes. Sous forte puissance d'excitation, une émission à partir de ces états excités est observée; elle correspond à la recombinaison de multi-excitons.Optical spectroscopy of individual II-VI semiconductor quantum dot

Optical control of individual spins in magnetic and charged quantum dots

This manuscript is organized as follows: In Part One, the main properties of Mn-doped and singly charged II-VI QDs are presented. In chapter 1 we will describe their energy level structure. We will then analyze in detail the influence of the QD symmetry and of the valence band mixing on the spin structure of QDs containing an individual carrier and one or two Mn atoms. We will finally show how the tuning of the charge state of a QD can be used to control the magnetic properties of a Mn atom. In chapter 2, we will focus on the spin dynamics of these few interacting spins. We will first analyse the dynamics of coupled electron and diluted nuclear spins in these II-VI QDs. We will, in particular, show that the electron spin dephasing by the low density of fluctuating nuclear spins is efficiently suppressed at zero field by a dynamic nuclear spin polarization. We will then focus on the dynamics of coupled carriers and Mn spins. We will first show how the injection of spin polarized carriers can be used to prepare by optical pumping the spin state of one or two Mn atoms. We will then discuss the mechanism controlling the efficiency and the dynamics of this optical pumping. We will finally show how the strong coupling between a laser field and the optical transitions of a Mn-doped QD can be used to optically tune the energy of any spin state of a Mn atom. Part Two (Chapter 3) is devoted to the presentation of ongoing work and perspectives on the coherent dynamics of interacting electron, nuclei and Mn spins in II-VI semiconductor QDs. We will, for instance, discuss the possibility of using the strong coupling with a resonant laser field to control the coherent dynamics of coupled electronic and nuclear spins of a Mn atom

SPECTROSCOPIE OPTIQUE DE BOITES QUANTIQUES UNIQUES DE SEMICONDUCTEURS II-VI

GRENOBLE1-BU Sciences (384212103) / SudocSudocFranceF

Electrical control of a single Mn atom in a quantum dot

We report on the reversible electrical control of the magnetic properties of a single Mn atom in an individual quantum dot. Our device permits us to prepare the dot in states with three different electric charges, 0, +1e, and -1e which result in dramatically different spin properties, as revealed by photoluminescence. Whereas in the neutral configuration the quantum dot is paramagnetic, the electron-doped dot spin states are spin rotationally invariant and the hole-doped dot spins states are quantized along the growth direction.This work is supported by ANR-France Contract MOMES. J. F.-R. acknowledges funding from MECSpain (Grants No. FIS200402356 and Ramon y Cajal) and from Generalitat Valenciana (No. GV05-152)