Caractérisation et modélisation sous-maille des panaches d'éclairs : implication sur le bilan de l'ozone et les espèces azotées de la haute troposphère

Les éclairs représentent une des sources majeures d'oxydes d'azote (N Ox = N O + N O2 ) dans la haute troposphère. Ces émissions locales sont à l'origine de fortes concentrations de NOx, dont le temps de vie est augmenté dans cette partie de l'atmosphère, et sont associées à des panaches transportés à l'échelle intercontinentale. Aussi, l'importance des émissions par les éclairs pour la chimie de la haute troposphère et notamment pour la production d'ozone et la capacité oxydante de l'atmosphère n'est plus a prouver. Mon travail de thèse est dédié à la caractérisation des panaches de NOx issus des éclairs et la modélisation sous-maille associée afin de déterminer leur impact sur le bilan de l'ozone et les espèces azotées de la haute troposphère. L'analyse des mesures in-situ du programme aéroporté MOZAIC, dans les moyennes latitudes nord, couplées aux calculs du modèle lagrangien FLEXPART, et aux observations au sol et depuis l'espace des flashs d'éclairs et des nuages est réalisée. Cette étude met en évidence l'existence des panaches très étendus de N Oy issus des émissions d'éclairs et rend compte de leur fréquence, leur composition et leur évolution chimique au cours du transport. Un gradient négatif (positif) de NOy (O3) est mesuré dans les panaches de -0,4 (+18) ppbv de différence, pendant le printemps et -0,6 (+14) ppbv de différence, en été, entre l'Amérique du Nord et l'Europe. De plus, pour la première fois, une paramétrisation de panache associée aux émissions d'éclairs est implémentée dans un CTM. Cette approche permet le transport des effets de la chimie non-linéaire ayant lieu dans les panaches et conduit à une diminution significative des NOx et de l'O3 dans les régions caractérisées par une activité électrique électrique intense (-25 % et -8%, respectivement, en Afrique Centrale, en juillet) et une augmentation dans le vent des émissions (+10 % et +1 %, respectivement, sur l'Océan Atlantique, en juillet). Ces travaux permettent ainsi de réduire les incertitudes sur la représentation de ces processus non-linéaires et à une échelle plus petite que celle de la maille des modèles en vue d'une meilleure estimation (i) des distributions d'oxydes d'azote liées aux éclairs et (ii) de la production d'ozone associée à l'échelle globale.Lightning emissions are one of the most important sources of nitrogen oxides (NOx = NO+NO2 ) in the upper troposphere. They imply high N Ox concentrations where their lifetime is longer in this part of the atmosphere and can be associated to large plumes transported over long distance. Furthermore, the decisive role of lightning emissions in the upper tropospheric chemistry and especially on the ozone production and the oxidizing capacity of the atmosphere is well known. My PhD is dedicated to the characterization of the lightning-NOx related plumes and the associated sub-grid modeling in order to determine their impact on the ozone and nitrogen oxyde burden in the upper troposphere. The analysis of the MOZAIC measurements in the northern-mid-latitudes coupled with FLEXPART Lagrangian model calculations, ground and space-based observations of lightning flashes and clouds is made. This study highlights the existence of large scale plumes of NOy from lightning emissions and describes their frequency, their chemical composition and evolution during the long-range transport. A negative (positive) gradient of NOy (O3) is found within the large scale plumes of about -0.4(+18) ppbv difference, during spring, and -0.6(+14) ppbv difference, in summer, between North America and Europe. Therefore, for the first time, a plume parameterization for lightning NOx emissions is implemented into CTM. This approach allows the transport of the non-linear chemistry effects occurring within plumes. The implementation of the plume-in-grid parameterization leads to a significant NOx and O3 decrease over the region characterized by a strong lightning activity (up to -25 % and -8 %, respectively, over Central Africa, in July) and a relative increase downwind of lightning NOx emissions (up to +10 % and +1 %, respectively, over Atlantic ocean, in July). This work allows to reduce the uncertainties on the representation of the non-linear processes at a smaller scale than the model grid in order to provide better estimates of (i) the nitrogen oxide distribution related to lightning and (ii) the associated ozone production at the large scale

Modeling lightning-NOx chemistry at sub-grid scale in a global chemical transport model

For the first time, a plume-in-grid approach is implemented in a chemical transport model (CTM) to parameterize the effects of the non-linear reactions occurring within high concentrated NOx plumes from lightning NOx emissions (LNOx) in the upper troposphere. It is characterized by a set of parameters including the plume lifetime, the effective reaction rate constant related to NOx-O3 chemical interactions and the fractions of NOx conversion into HNO3 within the plume. Parameter estimates were made using the DSMACC chemical box model, simple plume dispersion simulations and the mesoscale 3-D Meso-NH model. In order to assess the impact of the LNOx plume approach on the NOx and O3 distributions at large scale, simulations for the year 2006 were performed using the GEOS-Chem global model with a horizontal resolution of 2° × 2.5°. The implementation of the LNOx parameterization implies NOx and O3 decrease at large scale over the region characterized by a strong lightning activity (up to 25 and 8 %, respectively, over Central Africa in July) and a relative increase downwind of LNOx emissions (up to 18 and 2 % for NOx and O3, respectively, in July) are derived. The calculated variability of NOx and O3 mixing ratios around the mean value according to the known uncertainties on the parameter estimates is maximum over continental tropical regions with ΔNOx [−33.1; +29.7] ppt and ΔO3 [−1.56; +2.16] ppb, in January, and ΔNOx [−14.3; +21] ppt and ΔO3 [−1.18; +1.93] ppb, in July, mainly depending on the determination of the diffusion properties of the atmosphere and the initial NO mixing ratio injected by lightning. This approach allows (i) to reproduce a more realistic lightning NOx chemistry leading to better NOx and O3 distributions at the large scale and (ii) focus on other improvements to reduce remaining uncertainties from processes related to NOx chemistry in CTM

Use of Microsensor Data for Urban-Scale Air Quality Modelling and Mapping

The recent technological developments and the strong increased interest for public information lead to a fast-growing use of microsensors for air quality monitoring. Measurement campaigns are conducted to assess the potential of these new low-cost instruments by deploying fixed sensors (on top of buildings, on street lights, or on reference stations) and/or mobile sensors (on top of cars, bikes, or carried by citizens). These experiments allow for the first time to measure pollutant concentrations at very high resolution in space and time. The large amount of collected information offers new opportunities of developments in air quality modeling and mapping at urban scale This work aims to take the best of these sensors despite the very high related uncertainty to contribute to i) the public awareness, ii) the monitoring of air quality, iii) the assessment of the individual exposure and iv) the improvement of modeling and emission inventories. A geostatistical methodology (external drift kriging or data fusion) is presented for air quality mapping at urban scale that uses reference station and sensor observations as well as dispersion model outputs and GIS information. This development is associated with new challenges such as the consideration of i) the quick change of the sensor location if it is mobile, ii) the temporal variability of the measurements, iii) the analysis of numerous and heterogeneous data (big data science), iv) the spatial representativeness of the measurements, and v) the measurement uncertainties. The approach is applied to PM2.5, PM10 and NO2 pollutants on French urban areas in close collaboration with the AASQA (Association Agréées pour la surveillance de la Qualitée de l'Air) and the other data producers. The use of microsensor data, as a whole, in the air quality mapping should improve significantly the pollutant concentration estimates in urban areas. Efforts still need to be done on the sampling design to ensure the spatial representativeness of the observations and on the optimization of the sensor deployment to get more accurate and consistent estimates

Characterization of lightning-related plumes and the associated sub-grid modeling : impact on the ozone and nitrigen oxide burdens of the upper troposphere

Les éclairs représentent une des sources majeures d'oxydes d'azote (N Ox = N O + N O2 ) dans la haute troposphère. Ces émissions locales sont à l'origine de fortes concentrations de NOx, dont le temps de vie est augmenté dans cette partie de l'atmosphère, et sont associées à des panaches transportés à l'échelle intercontinentale. Aussi, l'importance des émissions par les éclairs pour la chimie de la haute troposphère et notamment pour la production d'ozone et la capacité oxydante de l'atmosphère n'est plus a prouver. Mon travail de thèse est dédié à la caractérisation des panaches de NOx issus des éclairs et la modélisation sous-maille associée afin de déterminer leur impact sur le bilan de l'ozone et les espèces azotées de la haute troposphère. L'analyse des mesures in-situ du programme aéroporté MOZAIC, dans les moyennes latitudes nord, couplées aux calculs du modèle lagrangien FLEXPART, et aux observations au sol et depuis l'espace des flashs d'éclairs et des nuages est réalisée. Cette étude met en évidence l'existence des panaches très étendus de N Oy issus des émissions d'éclairs et rend compte de leur fréquence, leur composition et leur évolution chimique au cours du transport. Un gradient négatif (positif) de NOy (O3) est mesuré dans les panaches de -0,4 (+18) ppbv de différence, pendant le printemps et -0,6 (+14) ppbv de différence, en été, entre l'Amérique du Nord et l'Europe. De plus, pour la première fois, une paramétrisation de panache associée aux émissions d'éclairs est implémentée dans un CTM. Cette approche permet le transport des effets de la chimie non-linéaire ayant lieu dans les panaches et conduit à une diminution significative des NOx et de l'O3 dans les régions caractérisées par une activité électrique électrique intense (-25 % et -8%, respectivement, en Afrique Centrale, en juillet) et une augmentation dans le vent des émissions (+10 % et +1 %, respectivement, sur l'Océan Atlantique, en juillet). Ces travaux permettent ainsi de réduire les incertitudes sur la représentation de ces processus non-linéaires et à une échelle plus petite que celle de la maille des modèles en vue d'une meilleure estimation (i) des distributions d'oxydes d'azote liées aux éclairs et (ii) de la production d'ozone associée à l'échelle globale.Lightning emissions are one of the most important sources of nitrogen oxides (NOx = NO+NO2 ) in the upper troposphere. They imply high N Ox concentrations where their lifetime is longer in this part of the atmosphere and can be associated to large plumes transported over long distance. Furthermore, the decisive role of lightning emissions in the upper tropospheric chemistry and especially on the ozone production and the oxidizing capacity of the atmosphere is well known. My PhD is dedicated to the characterization of the lightning-NOx related plumes and the associated sub-grid modeling in order to determine their impact on the ozone and nitrogen oxyde burden in the upper troposphere. The analysis of the MOZAIC measurements in the northern-mid-latitudes coupled with FLEXPART Lagrangian model calculations, ground and space-based observations of lightning flashes and clouds is made. This study highlights the existence of large scale plumes of NOy from lightning emissions and describes their frequency, their chemical composition and evolution during the long-range transport. A negative (positive) gradient of NOy (O3) is found within the large scale plumes of about -0.4(+18) ppbv difference, during spring, and -0.6(+14) ppbv difference, in summer, between North America and Europe. Therefore, for the first time, a plume parameterization for lightning NOx emissions is implemented into CTM. This approach allows the transport of the non-linear chemistry effects occurring within plumes. The implementation of the plume-in-grid parameterization leads to a significant NOx and O3 decrease over the region characterized by a strong lightning activity (up to -25 % and -8 %, respectively, over Central Africa, in July) and a relative increase downwind of lightning NOx emissions (up to +10 % and +1 %, respectively, over Atlantic ocean, in July). This work allows to reduce the uncertainties on the representation of the non-linear processes at a smaller scale than the model grid in order to provide better estimates of (i) the nitrogen oxide distribution related to lightning and (ii) the associated ozone production at the large scale

Cartographie de la qualité de l’air : SESAM, le nouvel outil pour utiliser les mesures de capteurs à bas coût

International audienc

Data fusion for air quality mapping using low-cost sensor observations

International audienceThe recent technological developments and the strong increased interest for public information lead to a fast-growing use of low-cost sensors (LCS) for air quality monitoring. In Nantes (a French city), LCS have been installed in the city center and deployed on driving school cars, ambulances and service vehicles to measure PM concentrations. We used the large amount of PM10 observations provided by the sensors for air quality mapping to show the potential added-value with respect to the dispersion model (ADMS-Urban) calculations (Gressent et al., 2020). Data fusion was performed by combining the preprocessed fixed and mobile LCS observations in November 2018 and the 2016 annual average of the ADMS-Urban outputs. The measurement uncertainty related to the LCS and the dispersion of the data are considered in data fusion that is achieved at hourly resolution. Results show that considering the model alone implies 8% bias whereas including the LCS observations reduces the bias to 2.5%. However, the fusion tends to smooth the PM10 peaks. In addition, the effect of the measurement uncertainty has been investigated by doubling it or reducing it to the reference station measurement uncertainty. The sensitivity study demonstrates that the performance is increasing by reducing the uncertainty. This highlights the importance to estimate accurately the measurement uncertainty of the devices to ensure relevant air quality mapping. The method efficiency is also quite limited by the low correlation between the sensor observations and the model used as external drift in the kriging that may be explained by the remaining bias on LCS data. This has been addressed in Rollin et al., in prep, for PM2.5 by developing a new methodology to identify “rendez-vous” between sensors that relies on a graph approach linking measurements of sensors close to each other’s that allows characterizing and correcting the measurement bias

Sulfuryl fluoride emissions

Regional emissions of SO2F2 estimated as presented in Gressent et al., 2021 JG

Fusion de données en utilisant des observations de micro-capteurs pour la cartographie de la qualité de l'air : application à Nantes

Les développements technologiques récents et l'intérêt croissant pour l'information du public sont à l'origine d'un essor rapide de l'utilisation des micro-capteurs pour la surveillance de la qualité de l'air. Des campagnes de mesures sont menées pour évaluer le potentiel de ces instruments de mesure à bas coût en déployant des capteurs fixes (installés sur des bâtiments, du mobilier urbain, des stations de référence) et/ou mobiles (embarqués sur des véhicules, des vélos ou portés par des piétons). Ces expériences permettent de mesurer les concentrations de polluants à haute résolution spatiale et temporelle. La quantité importante d'informations ainsi collectées offre de nouvelles opportunités de développements dans la modélisation et la cartographie de la qualité de l'air à l'échelle urbaine. Ce travail vise à prendre le meilleur de ces capteurs malgré leur grande incertitude de mesure pour contribuer à i) la sensibilisation du public, ii) la surveillance de la qualité de l'air, iii) l'évaluation de l'exposition individuelle et iv) l'amélioration des inventaires d'émissions et de la modélisation. Une méthode de fusion de données est présentée pour cartographier la qualité de l'air à l'échelle urbaine en utilisant les observations de micro-capteurs, les modèles de dispersion et les informations de type SIG. Ce développement est associé à de nombreux challenges tels que la considération i) du changement rapide de position du capteur s'il est mobile, ii) la variabilité temporelle des mesures, iii) l'analyse d'un jeu de données très volumineux et hétérogène, iv) la représentativité spatiale des mesures et v) les incertitudes de mesure. L'approche est appliquée pour l'estimation des PM10 à Nantes à partir des données de la startup AtmoTrack en collaboration étroite avec Air Pays de la Loire (qui est une Association Agrées Surveillance Qualité de l'Air). Ces travaux montrent que les observations de capteurs fixes et mobiles sont comparables aux mesures de station de référence, toutefois leur incertitude de mesure est définie comme étant 2 à 3 fois plus grande. L'incertitude de mesure, la dispersion et la fréquence d'observation sont des paramètres décisifs pour l'estimation des concentrations du polluant. Des efforts sont encore à fournir pour réduire cette incertitude et optimiser le plan d'échantillonnage afin d'augmenter la valeur ajoutée de ces observations pour les cartographies de la qualité de l'air