Dynamique de nanobulles et nanoplasmas générés autour de nanoparticules plasmoniques irradiées par des impulsions ultracourtes

L’émergence des lasers à impulsion ultrabrèves et des nanotechnologies a révolutionné notre perception et notre manière d’interagir avec l’infiniment petit. Les gigantesques intensités générées par ces impulsions plus courtes que les temps de relaxation ou de diffusion du milieu irradié induisent de nombreux phénomènes non-linéaires, du doublement de fréquence à l’ablation, dans des volumes de dimension caractéristique de l’ordre de la longueur d’onde du laser. En biologie et en médecine, ces phénomènes sont utilisés à des fins d’imagerie multiphotonique ou pour détruire des tissus vivants. L’introduction de nanoparticules plasmoniques, qui concentrent le champ électromagnétique incident dans des régions de dimensions nanométriques, jusqu’à une fraction de la longueur d’onde, amplifie les phénomènes non-linéaires tout en offrant un contrôle beaucoup plus précis de la déposition d’énergie, ouvrant la voie à la détection de molécules individuelles en solution et à la nanochirurgie. La nanochirurgie repose principalement sur la formation d’une bulle de vapeur à proximité d’une membrane cellulaire. Cette bulle de vapeur perce la membrane de manière irréversible,entraînant la cellule à sa mort, ou la perturbe temporairement, ce qui permet d’envisager de faire pénétrer dans la cellule des médicaments ou des brins d’ADN pour de la thérapie génique. C’est principalement la taille de la bulle qui va décider de l’issue de l’irradiation laser. Il est donc nécessaire de contrôler finement les paramètres du laser et la géométrie de la nanoparticule afin d’atteindre l’objectif fixé. Le moyen le plus direct à l’heure actuelle de valider un ensemble de conditions expérimentales est de réaliser l’expérience en laboratoire,ce qui est long et coûteux. Les modèles de dynamique de bulle existants ne prennent pas en compte les paramètres de l’irradiation et ajustent souvent leurs conditions initiales à partir de leurs mesures expérimentales, ce qui limite la portée du modèle au cas pour lequel il est écrit. Ce mémoire se propose de prédire la taille maximale ainsi que la dynamique des bulles générées par des impulsions ultrabrèves en fonction uniquement de la géométrie de la particule et des paramètres du laser, entre autres la durée de pulse, la longueur d’onde centrale et la fluence d’irradiation.----------Abstract Ultrashort lasers and nanotechnologies have dramatically changed the way we see and interact with matter at the nanoscale. Faster than the characteristic times of the irradiated medium, these very large intensity pulses induce strong nonlinear effects, e.g. doubling the frequency or ablation in regions about the size of the laser wavelength. Biomedicine strongly benefits from these phenomena, for instance with two-photon imaging and ablation of living tissues. Plasmonic nanoparticles can concentrate the laser energy even further, in volumes of about a tiny fraction of the wavelength, through the electromagnetic field redistribution induced by the collective oscillations of the quasi-free electrons of the structure. The nonlinear interactions are greatly amplified and allow for a fine tuning of the energy deposition, paving the way towards single-molecule imaging or nanosurgery. Nanosurgery relies mainly on the formation of a bubble in close proximity to a cell membrane. Permanent as well as transient damage may be inflicted to the cell, depending on the bubble size. This can lead to either cell death or to a short-lived hole in the membrane, through which drugs or DNA brands can penetrate the cell. A precise control of the bubble dynamics and therefore of the irradiation parameters (of the laser and the nanoparticle) is required for real-life applications. As of today, the only possible optimisation is an experimental one, but it is costly. Existing theoretical models of the bubble dynamics are usually self-consistently solved through determination of the initial condition that depend on the measured bubble diameter, which restricts the use of such model to the very precise case it was written for. This thesis therefore aims to build a theoretical framework that can successfully predict both the maximal diameter and bubble dynamics resulting from the ultrafast irradiation of nanostructures of different geometries by using lasers of various pulse widths, central wavelengths and irradiation fluences. The physics of the irradiation is quite complex and spans over multiple time and space scales, from the ≃100 fs, nanometric energy deposition, to the ≃100 ns, micrometric bubble dynamics and shockwave propagation. The complete simulation of the whole interaction is extremely time- and computer-intensive, and is as such not envisageable

Modélisation des temps d'arrivée de sons impulsionnels pour localisation de tirs en environnement complexe

Les systèmes de localisation acoustique existent depuis le début du XXème siècle. Les tirs d’armes à feu émettent des ondes de forte amplitude (de bouche au départ du coup, balistique générée par un projectile supersonique, éventuellement d’impact) qui se propagent à grande distance. Les capteurs acoustiques pour mesurer ces ondes sont passifs, omnidirectionnels, fonctionnels par tout temps et de faible coût. Distribués dans une zone d’intérêt, ils extraient temps d’arrivée (TOAs) ou caractéristiques fréquentielles, qui permettent de remonter à une position de source via des algorithmes de localisation et des modèles de propagation. La méthode Matching de l’équipe se démarque par l’inclusion de la physique de la propagation dans la localisation : vent, température, obstacles... Les mesures à un jeu de capteurs sont comparées à des simulations numériques de propagation depuis des sources virtuelles. Celle donnant le meilleur accord est assimilée à la source du son mesuré. En pratique, les TOAs d’une onde sur un jeu de capteurs distribués et synchrones suffisent. La base de données est simulable à l’avance, tandis que la phase de Matching est quasi - temps réel. La localisation est peu sensible au bruit, à la calibration ou aux erreurs de positionnement de capteurs. La création de la base de données est toutefois numériquement coûteuse, et le traitement de géométries et sources sonores non triviales est un défi. Les questions de l’intégration de l’environnement, de la faisabilité de la localisation de tirs d’artillerie en Matching ainsi que du Matching sur les multiples arrivées d’un même tir, se posent. L’objectif de cette thèse est de concevoir un outil de modélisation qui englobe l’acquisition de données atmosphériques et de terrain, la balistique des tirs et la propagation acoustique, afin de calculer les TOAs associés aux tirs supersoniques de manière physiquement cohérente et réaliste. Le niveau de détail de chaque physique pour la phase de Matching est aligné sur le facteur identifié comme limitant. Pour ce faire, un modèle de propagation acoustique de type Fast-Marching, baptisé IFM, est proposé. IFM conserve la généralité physique des méthodes 3D+temps, mais gagne en temps de calcul en ne calculant que les TOAs. Les géométries urbaines sont traitées par des maillages non structurés, la propagation à grande distance par des maillages curvilignes adaptés au relief. Un modèle balistique, incluant les impacts de balle dans les bâtiments ou le sol et les effets aérodynamiques 3D pour les projectiles de gros calibre, est couplé à IFM la simulation des ondes balistique et d’impact. Enfin, un couplage à des modèles de mécanique des fluides numérique et de prévision numérique du temps méso-échelle est réalisé pour la détermination de données atmosphériques pertinentes, en complément ou remplacement de mesures in-situ. L’approche est évaluée en environnement urbain via deux campagnes de mesures, avec tirs supersoniques à balles réelles. Les performances de localisation de sources ponctuelles sont excellentes avec 4 capteurs ou plus. La localisation de sniper est précise avec 6 capteurs distribués, sans visibilité directe sur le tir, ce qui est à notre connaissance une première pour du sniper. Une démonstration de l’approche en artillerie est effectuée en utilisant les arrivées multiples extraites de signaux mesurés. Grâce à la précision des simulations des TOAs des ondes de bouche, balistique et d’impact, la localisation est possible depuis des capteurs faiblement espacés, sans influence notable de la géométrie de déploiement sur la performance. Là encore, il s’agit à notre connaissance une première. Le modèle développé dans cette thèse permet d’estimer numériquement les performances de n’importe quel système de détection synchrone basé sur des TOAs, sniper comme artillerie, dans des scénarios réalistes et des environnements arbitrairement complexes. L’optimisation du placement des capteurs est ainsi envisageable.Battlefield acoustics sensing systems have been used since the early 20th century for detection and localization of threats. Artillery and gun shots emit loud sounds (muzzle blast upon firing, ballistic wave emitted by the supersonic projectile, possible impact burst) which propagate at long ranges. These sounds may be recorded at low-cost, passive, all-weather, omnidirectional sensors, usually distributed over the monitored area. Sensor data are then fused, using localization algorithms and propagation models to relate observed features, e.g. times of arrival (TOAs) or spectra, to a plausible source position. The originality of the team’s approach, through the Matching method, consists in factoring in the physics of propagation: wind and temperature effects, obstacles... A database of virtual sources acoustic features is numerically predicted at a set of sensors. Upon detection of an event, observed features are evaluated against the database. The estimated sound source position is that of the closest match. In practice, TOAs of signals at synchronous, distributed sensors are sufficient for localization of e.g., sniper shots in urban areas. The database may be generated in advance, while the Matching is potentially real-time. Localization is robust to noise, sensor positioning, calibration, or environment data errors. However, building the database is computer-intensive, and handling of non-trivial geometries or sources is challenging. Integration of environment data, feasibility of artillery shot localization and of Matching multiple arrivals, are open questions. The rationale of the present work is to develop a modeling suite, from procurement of terrain and atmosphere data, to shot ballistics and acoustic propagation, to compute TOAs of the acoustic emissions of supersonic shots in a consistent and physics-based fashion. Each time, limiting factors (sensor position error, atmospheric data accuracy, ballistic dispersion...) are determined, and all models are consequently refined, or simplified, to the befitting level of detail for the Matching phase. More specifically, a Fast-Marching acoustic propagation model is derived and implemented (IFM). IFM retains the physical generality of 3D+time solvers, while computing only TOAs and thus being much faster. IFM handles urban geometries with unstructured meshes, and long range propagation with terrain-following grids. Coupling to a ballistic model accounts for sound emissions of supersonic shots. Bullet hits in building façades or the ground and 3D aerodynamic effects for large caliber projectiles are considered. IFM is then coupled to computational fluid dynamics or meso-scale numerical weather prediction models to determine relevant atmospheric inputs in support or replacement of on-site measurements. Two measurement campaigns were conducted for evaluation of the approach in built-up areas, including supersonic weapons and actual live ammunition. Point source localization performance is state-of-the-art with down to 4 sensors. Sniper localization performs well with down to 6 sensors, including fully non-line-of-sight sensors configurations - which is to our knowledge a first for countersniper systems. Localization of artillery shots is demonstrated on the multiple arrivals of measured artillery signals, from a small baseline array, with little influence of the array geometry on the sensing performance, thanks to the accuracy of the predicted muzzle blast, ballistic wave and impact burst TOAs. Again, this is to our knowledge a first. The modeling suite developed in this work may readily assess the performance of any synchronous, TOA-based sensing system in realistic scenarii, in arbitrarily complex, nonline- of-sight environments - with a common framework for both counter-sniper and counter artillery systems. It could also be used as a decision aid, to choose the most fitting sensor configuration for surveillance of a given area, in a given scenario

Computational characterization of plasma effects in ultrafast laser irradiation of spherical gold nanostructures for photothermal therapy

Abstract Ultrashort pulsed lasers can provide high peak intensity with low pulse fluence. This makes them an ideal choice in photothermal therapy and applications where damage to the surrounding material needs to be minimized. Depending on the peak intensity, the ultrashort pulsed laser’s interaction with matter can lead to plasma formation through nonlinear effects such as multiphoton and impact electron excitation. The capability of the spherical gold nanoparticles, as the most employed nanoparticle so far for photothermal therapy, to enhance and strongly localize the incident laser field leads to plasma formation around the particles at even lower pulse fluences. Under certain circumstances, during the pulse duration, this plasma can absorb more energy than the nanoparticle itself. Consequently, the absorbed energy by the generated plasma can act as an energy source for different phenomena such as the evolution of the temperature distribution, thermoelastic stress generation, and stress-induced bubble formation. In this paper, we study the plasma-mediated interaction of a 45 fs pulsed laser with two types of spherical gold nanoparticles in water: solid nanoparticle and core–shell (silica–gold) nanoparticle. We use a numerical framework based on the finite element method (FEM) to compare energy deposition profiles in these nanoparticles and in their surrounding plasma, by focusing on the impact of the nanoparticle size and the laser fluence. Our calculations show that the maximum energy deposition in plasma occurs in core–shell nanoparticles with a diameter of 130 nm and the ratio of core to shell radius of 0.8 and in solid nanoparticles with a diameter of 170 nm.</jats:p

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Estimation of the deep geothermal potential within the Tertiary Limagne basin (French Massif Central): An integrated 3D geological and thermal approach

International audiencehe geothermal potential of a deep sedimentary-rock reservoir, in a Tertiary graben, the Limagne d’Allier basin (Massif Central, France), is assessed. The most interesting geothermal target is identified as a thick basal Tertiary sandstone overlying crystalline Paleozoic basement. The total amount of recoverable energy in this clastic aquifer is estimated at over 500 PJ (500 × 1015 J) in the modelled area. The most promising zones appear along the north-western edges of the basin, where sediment infill is thickest. The methodology used for estimating geothermal potential starts from geological field data. The first step is to obtain a better understanding of the structure and geometry of the target zone, using various data such as field measurements, and borehole and geophysical data. These data are reinterpreted through the construction of a 3D geological model. Inconsistencies are checked and turned into a coherent 3D interpretation. The second step consists in meshing the geological model into an unstructured 3D finite-element mesh where realistic thermal boundary conditions are applied. The temperature field is computed in a third step. The thermal calculation is achieved by assuming a purely conductive behaviour and through comparison with existing borehole profiles. The computed temperatures fit the measurements in the deepest part of the Limagne d’Allier basin, while the potential role of fluid flow is highlighted in its upper part, either within more permeable formations, or around the boreholes. A fourth, final, step maps the geothermal potential (recoverable energy) in the deepest part of the Tertiary graben, where the total amount of geothermal energy available is calculated. The result of this work provides valuable guidelines for geothermal exploration in the area and our methodology can be replicated elsewhere

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Long-range acoustic localization of artillery shots using distributed synchronous acoustic sensors

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