Compressive imaging of transient absorption dynamics on the femtosecond timescale

Femtosecond spectroscopy is an important tool for tracking rapid photoinduced processes in a variety of materials. To spatially map the processes in a sample would substantially expand the capabilities of the method. This is, however, difficult to achieve due to the necessity to use low-noise detection and to maintain feasible data acquisition time. Here we demonstrate realization of an imaging pump-probe setup, featuring sub-100 fs temporal resolution, by a straightforward modification of a standard pump-probe technique, using a randomly structured probe beam. The structured beam, made by a diffuser, enabled us to computationally reconstruct the maps of transient absorption dynamics based on the concept of compressed sensing. We demonstrate the functionality of the setup in two proof-of-principle experiments, were we achieve spatial resolution of 20 \mu m. The presented concept provides a feasible route to imaging, using the pump-probe technique and ultrafast spectroscopy in general.Comment: 13 pages, 6 figure

Nonlinear optical properties of silicon nanostructures

Název práce: Nelineární optické vlastnosti křemíkových nanostruktur Autor: Karel Žídek Katedra (ústav): Katedra chemické fyziky a optiky Vedoucí disertační práce: Doc. RNDr. František Trojánek, Ph.D. E-mail vedoucího: [email protected] Abstrakt: Disertační práce se zabývá nelineárními optickými jevy a ultrarychlým vývojem luminis- cence křemíkových nanokrystalů. Pomocí metody optického hradlování signálu (časové rozlišení až 250 fs) porovnáváme ultrarychlý vývoj luminiscence křemíkových nanokrystalů s různými ve- likostmi (v řádu jednotek nanometrů) a také s rozdílnými formami pasivace. Pro nanokrystaly, kde po excitaci dominuje vliv zachytávání nosičů do povrchových stavů nanokrystalu, navrhujeme teoretický popis závislosti rychlosti těchto procesů na vlastnostech nanokrystalů. Dále v práci podrobně zkoumáme působení Augerovy rekombinace, která se projevuje jak v časově rozlišené, tak i v časově integrované emisi vzorků. Experimentální data velmi dobře popisuje námi navržený model na bázi kinetických rovnic. Závěr práce se zaměřuje na zkoumání ultrarychle dohasínající stimulované emise. U stávajících metod měření optického zisku (VSL a SES) navrhujeme jejich rozšíření pro...Název práce: Nelineární optické vlastnosti křemíkových nanostruktur Autor: Karel Žídek Katedra (ústav): Katedra chemické fyziky a optiky Vedoucí disertační práce: Doc. RNDr. František Trojánek, Ph.D. E-mail vedoucího: [email protected] Abstrakt: Disertační práce se zabývá nelineárními optickými jevy a ultrarychlým vývojem luminis- cence křemíkových nanokrystalů. Pomocí metody optického hradlování signálu (časové rozlišení až 250 fs) porovnáváme ultrarychlý vývoj luminiscence křemíkových nanokrystalů s různými ve- likostmi (v řádu jednotek nanometrů) a také s rozdílnými formami pasivace. Pro nanokrystaly, kde po excitaci dominuje vliv zachytávání nosičů do povrchových stavů nanokrystalu, navrhujeme teoretický popis závislosti rychlosti těchto procesů na vlastnostech nanokrystalů. Dále v práci podrobně zkoumáme působení Augerovy rekombinace, která se projevuje jak v časově rozlišené, tak i v časově integrované emisi vzorků. Experimentální data velmi dobře popisuje námi navržený model na bázi kinetických rovnic. Závěr práce se zaměřuje na zkoumání ultrarychle dohasínající stimulované emise. U stávajících metod měření optického zisku (VSL a SES) navrhujeme jejich rozšíření pro...Department of Chemical Physics and OpticsKatedra chemické fyziky a optikyFaculty of Mathematics and PhysicsMatematicko-fyzikální fakult

Versatile compressive microscope for hyperspectral transmission and fluorescence lifetime imaging

Increasing demand for multimodal characterization and imaging of new materials entails the combination of various methods in a single microscopic setup. Hyperspectral imaging of transmission spectra or photoluminescence (PL) decay imaging count among the most used methods. Nevertheless, these methods require very different working conditions and instrumentation. Therefore, combining the methods into a single microscopic system is seldom implemented. Here we demonstrate a novel versatile microscope based on single-pixel imaging, where we use a simple optical configuration to measure the hyperspectral information, as well as fluorescence lifetime imaging (FLIM). The maps are inherently spatially matched and can be taken with spectral resolution limited by the resolution of the used spectrometer (3 nm) or temporal resolution set by PL decay measurement (120 ps). We verify the system's performance by its comparison to the standard FLIM and non-imaging transmission spectroscopy. Our approach enabled us to switch between a broad field-of-view and micrometer resolution without changing the optical configuration. At the same time, the used design opens the possibility to add a variety of other characterization methods. This article demonstrates a simple, affordable way of complex material studies with huge versatility for the imaging parameters.publishedVersio

Drastic difference between hole and electron injection through the gradient shell of CdxSeyZn1−xS1−y quantum dots

Ultrafast fluorescence spectroscopy was used to investigate the hole injection in Cd x Se y Zn 1−x S 1−y gradient core–shell quantum dot sensitized NiO photocathodes

Hot electron and hole dynamics in thiol-capped CdSe quantum dots revealed by 2D electronic spectroscopy

Colloidal quantum dots (QDs) have attracted interest as materials for opto-electronic applications, wherein their efficient energy use requires the understanding of carrier relaxation. In QDs capped by bifunctional thiols, used to attach the QDs to a surface, the relaxation is complicated by carrier traps. Using 2D spectroscopy at 77 K, we follow excitations in thiol-capped CdSe QDs with state specificity and high time resolution. We unambiguously identify the lowest state as an optically allowed hole trap, and identify an electron trap with excited-state absorption. The presence of traps changes the initial dynamics entirely by offering a different relaxation channel. 2D electronic spectroscopy enables us to pinpoint correlations between states and to easily separate relaxation from different starting states. We observe the direct rapid trapping of 1S3/2, 2S3/2, and 1S1/2 holes, and several competing electron relaxation processes from the 1Pe state. 2016 the Owner Societies.This work was financed by the Swedish Research Council (VR), the Knut and Alice Wallenberg Foundation, the Swedish Energy Agency, and NPRP grant # NPRP7-227-1-034 from the Qatar National Research Fund. We acknowledge collaboration within NanoLund. We thank Erling Thyrhaug for advice regarding solvent glasses and David Pal?ek for fruitful discussions.Scopu

Sandwiched confinement of quantum dots in graphene matrix for efficient electron transfer and photocurrent production

Quantum dots (QDs) and graphene are both promising materials for the development of new-generation optoelectronic devices. Towards this end, synergic assembly of these two building blocks is a key step but remains a challenge. Here, we show a one-step strategy for organizing QDs in a graphene matrix via interfacial self-assembly, leading to the formation of sandwiched hybrid QD-graphene nanofilms. We have explored structural features, electron transfer kinetics and photocurrent generation capacity of such hybrid nanofilms using a wide variety of advanced techniques. Graphene nanosheets interlink QDs and significantly improve electronic coupling, resulting in fast electron transfer from photoexcited QDs to graphene with a rate constant of 1.3 × 10(9) s(-1). Efficient electron transfer dramatically enhances photocurrent generation in a liquid-junction QD-sensitized solar cell where the hybrid nanofilm acts as a photoanode. We thereby demonstrate a cost-effective method to construct large-area QD-graphene hybrid nanofilms with straightforward scale-up potential for optoelectronic applications

Genotyping a second growth coast redwood forest : a high throughput methodology

The idea that excitonic (electronic) coherences are of fundamental importance to natural photosynthesis gained popularity when slowly dephasing quantum beats (QBs) were observed in the two-dimensional electronic spectra of the Fenna–Matthews–Olson (FMO) complex at 77 K. These were assigned to superpositions of excitonic states, a controversial interpretation, as the strong chromophore–environment interactions in the complex suggest fast dephasing. Although it has been pointed out that vibrational motion produces similar spectral signatures, a concrete assignment of these oscillatory signals to distinct physical processes is still lacking. Here we revisit the coherence dynamics of the FMO complex using polarization-controlled two-dimensional electronic spectroscopy, supported by theoretical modelling. We show that the long-lived QBs are exclusively vibrational in origin, whereas the dephasing of the electronic coherences is completed within 240 fs even at 77 K. We further find that specific vibrational coherences are produced via vibronically coupled excited states. The presence of such states suggests that vibronic coupling is relevant for photosynthetic energy transfer

Nonlinear optical properties of silicon nanostructures

Název práce: Nelineární optické vlastnosti křemíkových nanostruktur Autor: Karel Žídek Katedra (ústav): Katedra chemické fyziky a optiky Vedoucí disertační práce: Doc. RNDr. František Trojánek, Ph.D. E-mail vedoucího: [email protected] Abstrakt: Disertační práce se zabývá nelineárními optickými jevy a ultrarychlým vývojem luminis- cence křemíkových nanokrystalů. Pomocí metody optického hradlování signálu (časové rozlišení až 250 fs) porovnáváme ultrarychlý vývoj luminiscence křemíkových nanokrystalů s různými ve- likostmi (v řádu jednotek nanometrů) a také s rozdílnými formami pasivace. Pro nanokrystaly, kde po excitaci dominuje vliv zachytávání nosičů do povrchových stavů nanokrystalu, navrhujeme teoretický popis závislosti rychlosti těchto procesů na vlastnostech nanokrystalů. Dále v práci podrobně zkoumáme působení Augerovy rekombinace, která se projevuje jak v časově rozlišené, tak i v časově integrované emisi vzorků. Experimentální data velmi dobře popisuje námi navržený model na bázi kinetických rovnic. Závěr práce se zaměřuje na zkoumání ultrarychle dohasínající stimulované emise. U stávajících metod měření optického zisku (VSL a SES) navrhujeme jejich rozšíření pro..

Ultrafast processes in silicon nanocrystals

Fyzikální ústav UKInstitute of Physics of Charles UniversityFaculty of Mathematics and PhysicsMatematicko-fyzikální fakult