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Direct simulation of drying colloidal suspension on substrate using immersed free surface model
This paper presents a new direct simulation method for a drying colloidal suspension on a substrate. A key issue of the present method is the immersed free surface model proposed by the authors, which enables us to estimate accurately and efficiently capillary forces exerted on particles on a free surface. Using the immersed free surface model along with immersed boundary method and level set method, the present method leads to a three-way coupling of the fluid flow, the free surface motion and the particle motion. In addition, the present method includes a way of curvature estimation using virtual grid differencing to calculate accurately a surface tension. The way of curvature estimation is quantitatively validated through the simulation of a still droplet. The immersed free surface model is quantitatively validated through the simulation of a sphere moving across a free surface and the simulation of two spheres moving along a free surface. Finally, simulations of drying colloidal suspension containing 130 particles are performed to demonstrate the applicability of the present method to actual systems.This is an open access article under the CC BY-NC-ND license (http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/)
Ultra-fast responsive colloidal-polymer composite-based volatile organic compounds (VOC) sensor using nanoscale easy tear process
There is an immense need for developing a simple, rapid, and inexpensive detection assay for health-care applications or monitoring environments. To address this need, a photonic crystal (PC)-based sensor has been extensively studied due to its numerous advantages such as colorimetric measurement, high sensitivity, and low cost. However, the response time of a typical PC-based sensor is relatively slow due to the presence of the inevitable upper residual layer in colloidal structures. Hence, we propose an ultra-fast responsive PC-based volatile organic compound (VOC) sensor by using a "nanoscale easy tear (NET) process" inspired by commercially available "easy tear package". A colloidal crystal-polydimethylsiloxane (PDMS) composite can be successfully realized through nanoscale tear propagation along the interface between the outer surface of crystallized nanoparticles and bulk PDMS. The response time for VOC detection exhibits a significant decrease by allowing the direct contact with VOCs, because of perfect removal of the residual on the colloidal crystals. Moreover, vapor-phase VOCs can be monitored, which had been previously impossible. High-throughput production of the patterned colloidal crystal-polymer composite through the NET process can be applied to other multiplexed selective sensing applications or may be used for nanomolding templates
Reconfigurable Periodic Porous Membranes & Nanoparticle Assemblies
The thesis here will cover two parts of my research. The focus of the first part of the thesis will be using responsive hydrogel materials to manipulate the pattern transformation at microscale (Chapter 3-5), and meanwhile using the finite element method (FEM) to guide new designs of the periodic porous structures that can undergo controlled pattern transformation processes (Chapter 6). In beginning, I design fabrication methods of micro-structures from responsive hydrogel materials via micro-/nano- imprinting. The responsiveness of the hydrogels is introduced by incorporating responsive monomers into the hydrogel precursors. Here, the responsiveness of the hydrogel leads to the tunable swelling ratio of the hydrogel under external stimuli, e.g. pH, temperature, and variation of humidity, so that the imprinted nano-/micro- structures can be dynamically controlled. Later, upon using FEM simulation, we design and experimentally test the deformation and mechanical properties of the periodic porous membranes based on different collapsing modes of kagome lattices. The experiments are performed at macroscopic scale taking advantage of powerful 3D printing prototyping. As the deformation phenomenon is scale independent, the observed phenomenon is applicable to predict the deformation of the micro-structures.
In the second part of the thesis, we investigate two colloidal assembly systems. First (Chapter 7-8), we utilize the new form of silica nanoparticles with chain-like morphology to generate sharp nanostructures on the coating surface that minimize the contact between liquid and solid phase, and thus improve dramatically the water repellency on the coating surfaces. The stability test of the superhydrophobicity against hydrodynamic/hydrostatic pressure, low surface tension liquid, and vapor phase condensation, are also investigated for a complete interpretation of the wetting behavior. Secondly (Chapter 9), I design colloidal suspensions matching the inter-particle interactions with those used in theoretical study of colloidal assembly within the confined the space. The beauty of the system is that the colloidal suspension can be cross-linked and lock the assembled structures, so that the assembled structure can be observed under electron microscope and compare to theory and simulation. So far, a good consistence has been observed, indicating a validated design of the systems
An improved CFD-DEM framework for gas-liquid-solid multiphase free surface flow
Gas-Flüssig-Fest-Mehrphasensysteme sind in technischen Anwendungen allgegenwärtig, z. B. beim direkten Tintenstrahldruck, der Sprühtrocknung und der Sprühbeschichtung. Der direkte Tintenstrahldruck ist eine vielversprechende additive Fertigungstechnologie für die Herstellung temperaturempfindlicher Bauteile. Allerdings leiden tintenstrahlgedruckte Strukturen unter dem so genannten „Kaffeering-Effekt“ oder „Kaffeefleck-Effekt“, der zu einem ringförmigen Abscheidungsmuster führt, bei dem mehr Material um den Rand herum abgeschieden wird, aber viel weniger Material im Inneren des gedruckten Tintenrings übrig bleibt. Das Verständnis der physikalischen Zusammenhänge beim Verdampfen von mit Tintenstrahldruckern gedruckten Tröpfchen mit vielen suspendierten Feststoffpartikeln im Inneren hilft, den Coffee-Ring-Effekt zu unterdrücken und gleichmäßigere Materialabscheidungsmuster zu gewährleisten. Dementsprechend ist die Entwicklung eines numerischen Rahmens für die Modellierung des Mehrphasensystems Gas-Flüssigkeit-Feststoff mit Verdampfung von großer Bedeutung. In der vorliegenden Arbeit wird ein verbessertes CFD-DEM (Computational Fluid Dynamics-Discrete Element Method)-Kopplungssystem vorgeschlagen und entwickelt, um das Mehrphasensystem Gas-Flüssigkeit-Feststoff mit und ohne Verdampfung zu modellieren.
Für die Modellierung eines solchen Mehrphasensystems, in dem die Oberflächenspannung dominiert, müssen einige grundlegende wissenschaftliche Probleme angegangen werden: Partikeltransport und-akkumulation, Oberflächenspannung und Erfassen der freien Oberfläche, Tröpfchenbenetzung und Verdampfung, Kontaktlinien-Pinning, Partikel-Fluid-Wechse- lwirkungen usw. Die DEM wird eingesetzt, um die Trajektorie von Feststoffpartikeln zu verfolgen, und CFD wird verwendet, um Oberflächenspannung, Verdunstung, Kontaktlinien-Pinning usw. zu modellieren. Darüber hinaus wird die Kopplung von CFD und DEM eingesetzt, um die komplexen Partikel-Flüssigkeits-Wechselwirkungen zu berechnen.
Auf der DEM-Seite wird die konventionelle DEM erweitert, um mikroskopisch kleine Partikel zu modellieren. Die berührungslosen Oberflächenkräfte, z.B. Van-der-Waals-, elektrostatische und Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek-(DLVO)-Kräfte, sowie ein durch Brownsche Bewegung induziertes Zufallskraftmodell werden in den Open-Source DEM-Code LIGGGHTS implementiert. Ausführliche numerische Validierungen zeigen, dass diese neu implementierten Kraftmodelle sowohl berührungslose als auch zufällige Kräfte mit recht guter numerischer Genauigkeit vorhersagen können. Auf der CFD-Seite wird das verbesserte Coupled Level Set and Volume of Fluid (i-CLSVoF)-Framework entwickelt und in die Open-Source-C++-Bibliothek OpenFOAM implementiert, um die oberflächenspannungsdominierte Strömung zu modellieren. Das i-CLSVoF-Framework kann scharfe freie Oberflächen mit wenig Grenzflächendiffusion erfassen. Das in i-CLSVoF implementierte verbesserte Modell der Oberflächenspannungskraft kann diese genauer vorhersagen und bietet eine Unterdrückung unphysikalischer Störgeschwindigkeiten. Drei Verdunstungsmodelle wurden in i-CSLVoF implementiert, um die Verdunstung der flüssigen Phase zu modellieren. Numerische Validierungen zeigen, dass diese Verdunstungsmodelle den Phasenübergang von Flüssigkeit zu Gas genau modellieren können. Darüber hinaus ist ein Kontaktlinien-Pinning-Modell integriert, um die Tröpfchenverdampfung mit einem konstanten Kontaktradius zu beschreiben.
Der sogenannte aufgelöste CFD-DEM-Ansatz stellt die Wechselwirkungen zwischen kontinuierlichen flüssigen und diskreten festen Phasen in ortsaufgelöster Form dar. Ein in dieser Arbeit entwickeltes verbessertes aufgelöstes CFD-DEM-Modell ist in der Lage, die mehrphasige freie Oberflächenströmung zwischen Gas, Flüssigkeit und Feststoff mit und ohne Verdampfung der flüssigen Phase zu modellieren. Der i-CLSVoF-Rahmen wird verwendet, um den Oberflächenspannungseffekt zu modellieren und die scharfe freie Oberfläche zu erfassen. Ein verbessertes Kapillarkraftmodell wird entwickelt, um die Kapillarinteraktionen für teilweise schwimmende Feststoffteilchen an einer freien Oberfläche zu berechnen. Zur Validierung des aufgelösten CFD-DEM-Modells werden zwei bekannte Vergleichsfälle durchgeführt, nämlich die Berechnung des Widerstandsbeiwert und das Absinken einer einzelnen Kugel. Es zeigt sich, dass das in dieser Arbeit entwickelte aufgelöste CFD-DEM-Modell die Fluid-Feststoff-Wechselwirkungen genau berechnen und die Trajektorie von Feststoffpartikeln, die mit der flüssigen Phase wechselwirken, vorhersagen kann. Numerische Demonstrationen, z.B. zwei Partikel, die sich entlang einer freien Oberfläche bewegen, wenn die flüssige Phase verdampft, sowie Partikeltransport und -ansammlungen innerhalb eines verdampfenden Tropfens auf einem Substrat zeigen die Leistungsfähigkeit des aufgelösten Berechnungswerkzeugs bei der Modellierung komplexer Partikel-Flüssigkeits-Wechselwirkungen.
Der aufgelöste CFD-DEM-Ansatz löst die Strömungsfelder um Feststoffpartikel genau auf, ist aber rechenintensiv. Daher eignet er sich nur für die rechnerische Modellierung eines Mehrphasensystems mit einer
begrenzten Anzahl von Partikeln (weniger als 1000). Daher wird in dieser Arbeit ein sogenanntes unaufgelöstes CFD-DEM-Modell weiterentwickelt. In dem unaufgelösten CFD-DEM-Modell enthält jede CFD-Zelle mehrere Feststoffteilchen und kann somit zur Untersuchung des globalen Verhaltens vieler Feststoffteilchen (bis zu ) verwendet werden. Ein neues Widerstandskraftmodell mit einem korrigierten Widerstandsbeiwert, der mit umfangreichen experimentellen Daten gut übereinstimmt, wurde implementiert. Dieses Widerstandskraftmodell ist über einen weiten Bereich der Reynoldszahl () anwendbar. Zur Validierung des Widerstandskraftmodells und des unaufgelösten CFD-DEM-Ansatzes wurden umfangreiche numerische Validierungen durchgeführt. Ein 3D-Dammbruch-Benchmark-Fall zeigt, dass das unaufgelöste CFD-DEM-Modell die Vier-Wege-Kopplung zwischen der festen und der flüssigen Phase mit etwa Feststoffpartikeln realisieren kann. Der Vergleich zwischen numerischen Simulationen und den entsprechenden experimentellen Studien beweist, die Genauigkeit des unaufgelösten CFD-DEM-Modells
Collective behavior of colloids due to critical Casimir interactions
If colloidal solute particles are suspended in a solvent close to its
critical point, they act as cavities in a fluctuating medium and thereby
restrict and modify the fluctuation spectrum in a way which depends on their
relative configuration. As a result effective, so-called critical Casimir
forces (CCFs) emerge between the colloids. The range and the amplitude of CCFs
depend sensitively on the temperature and the composition of the solvent as
well as on the boundary conditions of the order parameter of the solvent at the
particle surfaces. These remarkable, moreover universal features of the CCFs
provide the possibility for an active control over the assembly of colloids.
This has triggered a recent surge of experimental and theoretical interest in
these phenomena. We present an overview of current research activities in this
area. Various experiments demonstrate the occurrence of thermally reversible
self-assembly or aggregation or even equilibrium phase transitions of colloids
in the mixed phase below the lower consolute points of binary solvents. We
discuss the status of the theoretical description of these phenomena, in
particular the validity of a description in terms of effective, one-component
colloidal systems and the necessity of a full treatment of a ternary
solvent-colloid mixture. We suggest perspectives on the directions towards
which future research in this field might develop.Comment: review, 88 pages, 19 figure
From dot to ring: the role of friction on the deposition pattern of a drying colloidal suspension droplet
The deposition of particles on a substrate by drying a colloidal suspension
droplet is at the core of applications ranging from traditional printing on
paper to printable electronics or photovoltaic devices. The self-pinning
induced by the accumulation of particles at the contact line plays an important
role in the formation of the deposition. In this paper, we investigate both
numerically and theoretically, the effect of friction between the particles and
the substrate on the deposition pattern. Without friction, the contact line
shows a stick-slip behaviour and a dot-like deposit is left after the droplet
is evaporated. By increasing the friction force, we observe a transition from a
dot-like to a ring-like deposit. We propose a theoretical model to predict the
effective radius of the particle deposition as a function of the friction
force. Our theoretical model predicts a critical friction force when the
self-pinning happens and the effective radius of deposit increases with
increasing friction force, confirmed by our simulation results. Our results can
find implications for developing active control strategies for the deposition
of drying droplets.Comment: 11 pages, 10 figure
Local phase transitions in driven colloidal suspensions
Using dynamical density functional theory and Brownian dynamics simulations, we investigate the influence of a driven tracer particle on the density distribution of a colloidal suspension at a thermodynamic state point close to the liquid side of the binodal. In bulk systems, we find that a localised region of the colloid-poor phase, a ‘cavitation bubble’, forms behind the moving tracer. The extent of the cavitation bubble is investigated as a function of both the size and velocity of the tracer. The addition of a confining boundary enables us to investigate the interaction between the local phase instability at the substrate and that at the particle surface. When both the substrate and tracer interact repulsively with the colloids we observe the formation of a colloid-poor bridge between the substrate and the tracer. When a shear flow is applied parallel to the substrate the bridge becomes distorted and, at sufficiently high shear-rates, disconnects from the substrate to form a cavitation bubble
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