Reduction of Copper Oxide by Formic Acid an ab-initio study

Four cluster models for a copper(I)oxide (111) surface have been designed, of which three were studied with respect to their applicability in density functional calculations in the general gradient approximation. Formic acid adsorption on these systems was modelled and yielded four different adsorption structures, of which two were found to have a high adsorption energy. The energetically most favourable adsorption structure was further investigated with respect to its decomposition and a few reactions with adsorbed H and OH species using synchronous transit methods to estimate reaction barriers and single point energy calculations for the reaction energy.Comment: bachelor thesi

First-principles many-body study of the electronic and optical properties of CsK2Sb, a semiconducting material for ultra-bright electron sources

We present a comprehensive first-principles investigation of the electronic and optical properties of CsK2Sb, a semiconducting material for ultra-bright electron sources for particle accelerators. Our study, based on density-functional theory and many-body perturbation theory, provides all the ingredients to model the emission of this material as a photocathode, including band gap, band dispersion, and optical absorption. An accurate description of these properties beyond the mean-field picture is relevant to take into account many-body effects. We discuss our results in the context of state-of-the-art electron sources for particle accelerators to set the stage towards improved modeling of quantum efficiency, intrinsic emittance, and other relevant quantities determining the macroscopic characteristics of photocathodes for ultra-bright beams.Peer Reviewe

Effects of Anacetrapib in Patients with Atherosclerotic Vascular Disease

BACKGROUND: Patients with atherosclerotic vascular disease remain at high risk for cardiovascular events despite effective statin-based treatment of low-density lipoprotein (LDL) cholesterol levels. The inhibition of cholesteryl ester transfer protein (CETP) by anacetrapib reduces LDL cholesterol levels and increases high-density lipoprotein (HDL) cholesterol levels. However, trials of other CETP inhibitors have shown neutral or adverse effects on cardiovascular outcomes. METHODS: We conducted a randomized, double-blind, placebo-controlled trial involving 30,449 adults with atherosclerotic vascular disease who were receiving intensive atorvastatin therapy and who had a mean LDL cholesterol level of 61 mg per deciliter (1.58 mmol per liter), a mean non-HDL cholesterol level of 92 mg per deciliter (2.38 mmol per liter), and a mean HDL cholesterol level of 40 mg per deciliter (1.03 mmol per liter). The patients were assigned to receive either 100 mg of anacetrapib once daily (15,225 patients) or matching placebo (15,224 patients). The primary outcome was the first major coronary event, a composite of coronary death, myocardial infarction, or coronary revascularization. RESULTS: During the median follow-up period of 4.1 years, the primary outcome occurred in significantly fewer patients in the anacetrapib group than in the placebo group (1640 of 15,225 patients [10.8%] vs. 1803 of 15,224 patients [11.8%]; rate ratio, 0.91; 95% confidence interval, 0.85 to 0.97; P=0.004). The relative difference in risk was similar across multiple prespecified subgroups. At the trial midpoint, the mean level of HDL cholesterol was higher by 43 mg per deciliter (1.12 mmol per liter) in the anacetrapib group than in the placebo group (a relative difference of 104%), and the mean level of non-HDL cholesterol was lower by 17 mg per deciliter (0.44 mmol per liter), a relative difference of -18%. There were no significant between-group differences in the risk of death, cancer, or other serious adverse events. CONCLUSIONS: Among patients with atherosclerotic vascular disease who were receiving intensive statin therapy, the use of anacetrapib resulted in a lower incidence of major coronary events than the use of placebo. (Funded by Merck and others; Current Controlled Trials number, ISRCTN48678192 ; ClinicalTrials.gov number, NCT01252953 ; and EudraCT number, 2010-023467-18 .)

Methodische Entwicklungen in der Bildverarbeitung kryoelektronenmikroskopischer Aufnahmen und deren Anwendung in der Strukturbestimmung biologischer Makromoleküle

In der kryoelektronenmikroskopischen Einzelpartikelrekonstruktionsmethode werden Projektionsbilder vieler in erster Ordnung identischer Kopien des zu untersuchenden makromolekularen Komplexes kombiniert, um dessen dreidimensionale Struktur zu berechnen. Dazu werden die zu untersuchenden Partikeln in hydriertem Zustand in vielen zufälligen Orientierungen in einer dünnen Schicht vitrifizierten, nicht kristallinen Eises eingebettet und mittels eines Transmissionselektronenmikroskopes abgebildet, wobei Projektionsbilder aufgezeichnet werden, die vielen verschiedenen Projektionsrichtungen einer angenommenen zugrunde liegenden gemeinsamen identischen Struktur aller Partikel entsprechen. Die tatsächliche strukturelle Heterogenität der analysierten Partikel, resultierend aus der Koexistenz verschiedener Konformationen oder verschiedener Liganden-Bindungszustände, gilt es zu identifizieren, da die erreichbare Auflösung und Korrektheit berechneter Strukturen ansonsten durch fälschliche Mittelung über verschiedene Zustände limitiert sind. Die Kryoelektronenmikroskopische Einzelpartikelrekonstruktionsmethode ist keine Ensemble-Technik und somit die Methode der Wahl, um die Struktur insbesondere großer makromolekularer Komplexe, die sich nur schwer in der für Röntgenkristallographische Analysen nötigen Qualität und Quantität auf reinigen lassen, zu bestimmen. Durch die Analyse der aufgenommenen Projektionsbilder individueller makromolekularer Komplexe können strukturelle Variationen innerhalb einer Probe potentiell identifiziert werden, sobald der aufgenommene Datensatz durch entsprechende Bildverarbeitungstechniken in Subpopulationen aufgeteilt wird, die individuellen konformationellen Zuständen entsprechen. In der Strukturbestimmung makromolekularer Komplexe mit einem hohen Grad an struktureller Dynamik ist die Identifizierung verschiedener Konformationen eine Herausforderung, da bei der Prozessierung für jedes stark verrauschte individuelle Einzelpartikelbild zusätzlich zu einem unbekannten konformellen Zustand drei trans lationale und drei Freiheitsgrade der Rotation berücksichtigt werden müssen. In der klassischen Random Conical Tilt Rekonstruktion werden die durch die Aufnahme von Projektionsbildpaaren bei unterschiedlich gekipptem Probenhalter zusätzlich gewonnenen experimentellen Informationen ausgenutzt, um Startmodelle zu berechnen, die jedoch durch die Berechnung aus einer limitierten Anzahl von Projektionsbildern und eine unvollständige Abdeckung aller Projektionsrichtungen nur eine begrenzte Qualität und Auflösung haben. Basierend auf der Verfügbarkeit von qualitativ hochwertigen Projektionsbildpaaren, aufgenommen bei verschieden orientierter Probe, wobei die Projektionsbilder beider Orientierungen unabhängig klassifiziert wurden, wird eine neue Methode vorgestellt, die diese doppelt klassifizierten Projektionsbildpaare ausnutzt, um Startmodelle aus einer stark erhöhten Anzahl von Projektionsbildern und Projektionsrichtungen zu errechnen, wobei die Qualität der erhaltenen Modelle gegenüber klassischen Methoden stark verbessert und die Auftrennung der Modelle nach unterschiedlichen zu Grunde liegenden konformellen Zuständen nun möglich ist. Die neue Strategie zielt darauf ab, konformelle Diversität und dynamische Zustände auf dreidimensionaler Ebene zu untersuchen. Die für die neue Strategie benötigten gesteigerten Anforderungen bezüglich der benötigten Computer Rechenleistung, resultierend aus der erhöhten Anzahl zu prozessierender Einzelbider, werden analysiert und eine Strategie zur Steigerung der Rechenleistung, basierend auf neusten Errungenschaften der Informationstechnik, wird präsentiert, die Anwendungen und Analysen ermöglicht, die noch vor kurzem unmöglich erschienen

Photocathodes for High Brightness, High Average Current Photoelectron Injectors

Für viele Anwendungen in der Grundlagenforschung, Medizin und industriellen Entwicklung sind Beschleuniger der entscheidende Antrieb. Vor allem Elektronenbeschleuniger sind als Synchrotronquellen unter den brillantesten Quellen für Strahlung im Infrarot- bis Röntgenbereich und damit unerlässlich für eine Vielzahl von Anwendungen und analytischen Methoden. Photoinjektoren stellen als Elektronenquellen für Beschleuniger eine wichtige Komponente für die Entwicklung von Lichtquellen wie Freie-Elektronen-Laser, sowie für neue Beschleunigerkonzepte wie Linearbeschleuniger mit Energierückgewinnung dar. Die Photokathode und der Anregungslaser definieren dabei mit der Quantenausbeute (QE) und der intrinsischen Emittanz zentrale Kenngrößen des Photoinjektors. Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung von Alkali-Antimonid Photokathoden für die Anwendung in einem Photoinjektor mit supraleitendem Hochfrequenz-Resonator. Alkali Antimonide zeigen generell eine hohe QE und Cäsium Kalium Antimonid (Cs-K-Sb) im speziellen verspricht eine geringe intrinsische Emittanz aufgrund der Ionisierungsenergie, die nur knapp unter der Photonenenergie der grünen Anregungslaser liegt. Mit der Inbetriebnahme eines Präparations- und Analysesystems konnte die Abscheidung dünner Schichten von Cs-K-Sb sowie die Messung der QE und chemischen Zusammensetzung erzielt werden. Dabei wurde mit der Ko-evaporation der Alkalimetalle eine neue Wachstumsmethode etabliert und hinsichtlich der Prozessstabilität und Qualität der erzeugten Proben mit der sequenziellen Methode verglichen. Schließlich beschreiben die Inbetriebnahme eines Prototyps des Photoinjektors und erste erfolgreiche Kathodentransfers im Vakuum einen wichtigen Schritt hin zum Betrieb eines Beschleunigers mit einer Cs-K-Sb Photokathode im supraleitenden Hochfrequenz-Injektor. Diese Kombination erlaubt die Erzeugung eines Elektronenstrahls mit niedriger Emittanz und hohem mittleren Strom