41 research outputs found
Grundzustandskorrelationen und dynamische Prozesse untersucht in Ion-Helium-Stößen
In der hier vorliegenden Arbeit wurden Fragen der atomaren Korrelation sowie Verschränkung untersucht und ein Beobachtungsfenster geöffnet, durch welches es möglich ist, Einblick in die Grundzustandswellenfunktion von Helium zu erhalten. Der Elektronentransfer (Pq++He->P(q-1)++He+) in schnellen Ion-Atom-Stößen findet im Bereich des Überlapps der Wellenfunktionen des gebundenen Anfangs- und Endzustandes statt [JOpp28a, MMcD70]. Daher kann diese Reaktion besonders selektiv an der Grundzustandswellenfunktion angreifen. Die bei der Transferionisation (Pq++He->P(q-1)++He2++e-) zusätzlich stattfindende Ionisation involviert auch das zweite Elektron. Dadurch ist es möglich die komplexe Vielteilchendynamik zu untersuchen und wie später in dieser Arbeit gezeigt wird, unter bestimmten Bedingungen auch sensitiv auf die Anfangszustandskorrelation zu sein! Die Messungen wurden mit H+-, He+- und He2+-Projektilen bei Einschussenergien von 40 - 630 keV/u (1,25 < vP < 5,02 a. u.) durchgeführt. Durch den Elektronentransferprozess wird auch die Vermessung des Endzustandes, den Impulsen, aller drei Teilchen (Projektil, Elektron und He2+-Rückstoßion) erleichtert. Durch das umgeladene, dann neutrale, Projektil werden zusätzlich die Post-Collision-Effekte minimiert. Zur experimentellen Untersuchung kommt die seit Jahren etablierte Technologie des Reaktionsmikroskops (COLTRIMS, COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) zum Einsatz [HSch89, RDoe00a, JUll03], die sich durch eine 4¼-Impulsakzeptanz für alle emittierten Teilchen auszeichnet. Nach Kreuzung der Projektilionen mit einem kalten und wohl lokalisierten Gasstrahl werden die umgeladenen Projektile detektiert. Die im Überlappbereich entstehenden Elektronen und Ionen werden mittels elektrischer und magnetischer Felder ebenfalls auf orts- und zeitauflösenden Detektoren projiziert. Anhand des Auftreffortes und der Flugzeit können die dreidimensionalen Impulsvektoren eindeutig rekonstruiert werden. Je nach Energie Projektile dominieren unterschiedliche atomare Reaktionsmechanismen. Entsprechend sind es zwei Fragenkomplexe, denen sich diese Arbeit hauptsächlich widmet: - Was ist die Reaktionsdynamik? Welche Mechanismen tragen zur Reaktion bei und wie hängen diese von Projektilladung und -energie ab? - Lässt sich die Grundzustandswellenfkt. mit dieser Technik abbilden? Die erzielten Ergebnisse sehen wie folgt aus: - Im Bereich langsamer Stöße (vP <= vB;e) wird der Stoßprozess in einem quasimolekularen Bild beschrieben (Sattelpunktionisation). Hier konnten im Wesentlichen die experimentellen Ergebnisse von Schmidt zum symmetrischen Stoßsystems He2+/He [LSch00] bestätigt und zu höheren Projektilgeschwindigkeiten fortgeschrieben werden (60 keV/u). Für die Stoßsysteme He+/He und H+/He wurden sehr ähnliche Emissionsstrukturen im Impulsraum gefunden. - Bei allen untersuchten Projektilenergien und Stoßsystemen wurde eine vom Elektroneneinfang unabhängige Stoßionisation durch Wechselwirkung mit dem Projektil (Binary Encounter, BE) gefunden. Die Erwartung, dass der Targetkern nur Beobachter der Ionisation ist, wurden eindeutig widerlegt und die Abweichungen als Folge von Korrelationseffekten gedeutet. - Speziell für das Stoßsystem He+/He bei 60 keV/u wurden sehr viele im Geschwindigkeitsraum um vP verteilte Elektronen beobachtet und einem Dreistufenprozess zugeschrieben: Zuerst erfolgt die Ionisation des Projektils und anschließend ein resonanter Zweielektroneneinfang. - Wird ein Elektron sehr schnell entfernt, wie durch den Elektroneneinfang bei hohen Projektilgeschwindigkeiten (vP ¸ 3 a. u.) findet die Ionisation sehr häufig durch Shake-off [TAbe67] statt. Die Elektronen wurden entgegen der Strahlrichtung emittiert, zu negativen Longitudinalimpulsen. Darüberhinaus wurde kein Unterschied zwischen den verschiedenen Projektilen beobachtet. Da für den Shake-off-Prozess unter den hier realisierten Bedingungen das Projektil nicht mit dem emittierten Elektron wechselwirkte, spiegelt die Elektronenimpulsverteilung direkt den, durch den Elektroneneinfang präparierten Anteil, der Grundzustandswellenfunktion wider [AGod04, MSch05]. Theoretische Rechnungen bestätigen, dass die rückwärtige Elektronenemission nur durch die stark korrelierten nicht-s2-Anteile im Heliumgrundzustand zu erklären ist. Diese Beimischungen höherer Drehimpulse von weniger als 2 % konnten entgegen der verbreiteten Lehrmeinung zum ersten Mal experimentell nachgewiesen und vermessen werden
Chiral photoelectron angular distributions from ionization of achiral atomic and molecular species
We show that the combination of two achiral components - atomic or molecular
target plus a circularly polarized photon - can yield chirally structured
photoelectron angular distributions. For photoionization of CO, the angular
distribution of carbon K-shell photoelectrons is chiral when the molecular axis
is neither perpendicular nor (anti-)parallel to the light propagation axis. In
photo-double-ionization of He, the distribution of one electron is chiral, if
the other electron is oriented like the molecular axis in the former case and
if the electrons are distinguishable by their energy. In both scenarios, the
circularly polarized photon defines a plane with a sense of rotation and an
additional axis is defined by the CO molecule or one electron. This is
sufficient to establish an unambiguous coordinate frame of well-defined
handedness. To produce a chirally structured electron angular distribution,
such a coordinate frame is necessary, but not sufficient. We show that
additional electron-electron interaction or scattering processes are needed to
create the chiral angular distribution
Kinematically complete experimental study of Compton scattering at helium atoms near the ionization threshold
Compton scattering is one of the fundamental interaction processes of light
with matter. Already upon its discovery [1] it was described as a billiard-type
collision of a photon kicking a quasi-free electron. With decreasing photon
energy, the maximum possible momentum transfer becomes so small that the
corresponding energy falls below the binding energy of the electron. Then
ionization by Compton scattering becomes an intriguing quantum phenomenon. Here
we report a kinematically complete experiment on Compton scattering at helium
atoms below that threshold. We determine the momentum correlations of the
electron, the recoiling ion, and the scattered photon in a coincidence
experiment finding that electrons are not only emitted in the direction of the
momentum transfer, but that there is a second peak of ejection to the backward
direction. This finding links Compton scattering to processes as ionization by
ultrashort optical pulses [2], electron impact ionization [3,4], ion impact
ionization [5,6], and neutron scattering [7] where similar momentum patterns
occur.Comment: 7 pages, 4 figure
Angular dependence of the Wigner time delay upon tunnel ionization of
More than 100 years after its discovery and its explanation in the energy
domain, the duration of the photoelectric effect is still heavily studied. The
emission time of a photoelectron can be quantified by the Wigner time delay.
Experiments addressing this time delay for single-photon ionization became
feasible during the last 10 years. A missing piece, which has not been studied,
so far, is the Wigner time delay for strong-field ionization of molecules. Here
we show experimental data on the Wigner time delay for tunnel ionization of
molecules and demonstrate its dependence on the emission direction of
the electron with respect to the molecular axis. We find, that the observed
changes in the Wigner time delay can be quantitatively explained by
elongated/shortened travel paths of the electrons that are due to spatial
shifts of the electron's birth position after tunneling. This introduces an
intuitive perspective towards the Wigner time delay in strong-field ionization.Comment: 17 pages, 6 figure
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Evidence for Efficient Pathway to Produce Slow Electrons by Ground-state Dication in Clusters
We present an experimental evidence for a so-far unobserved, but potentially very important step relaxation cascades following inner-shell ionization of a composite system: Multiply charged ionic states created after Auger decay may be neutralized by electron transfer from a neighboring species, producing at the same time a low-energy free electron. This electron transfer-mediated decay (ETMD) called process is effective even after Auger decay into the dicationic ground state. Here, we report the ETMD of Ne2+ produced after Ne 1s photoionization in Ne-Kr mixed clusters
High-Energy Molecular-Frame Photoelectron Angular Distributions: A Molecular Bond-Length Ruler
We present an experimental and theoretical study of core-level ionization of
small hetero- and homo-nuclear molecules employing circularly polarized light
and address molecular-frame photoelectron angular distributions in the light's
polarization plane (CP-MFPADs). We find that the main forward-scattering peaks
of CP-MFPADs are slightly tilted with respect to the molecular axis. We show
that this tilt angle can be directly connected to the molecular bond length by
a simple, universal formula. The extraction of the bond length becomes more
accurate as the photoelectron energy is increased. We apply the derived formula
to several examples of CP-MFPADs of C 1s and O 1s photoelectrons of CO, which
have been measured experimentally or obtained by means of ab initio modeling.
The photoelectron kinetic energies range from 70 to 1000~eV and the extracted
bond lengths agree well with the known bond length of the CO molecule in its
ground state. In addition, we discuss the influence of the back-scattering
contribution that is superimposed over the analyzed forward-scattering peak in
case of homo-nuclear diatomic molecules as N
Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging
Bijvoet’s method, which makes use of anomalous x-ray diffraction or dispersion, is the standard means of directly determining the absolute (stereochemical) configuration of molecules, but it requires crystalline samples and often proves challenging in structures exclusively comprising light atoms. Herein, we demonstrate a mass spectrometry approach that directly images the absolute configuration of individual molecules in the gas phase by cold target recoil ion momentum spectroscopy after laser ionization–induced Coulomb explosion. This technique is applied to the prototypical chiral molecule bromochlorofluoromethane and the isotopically chiral methane derivative bromodichloromethane
Following the Birth of a Nanoplasma Produced by an Ultrashort Hard-X-Ray Laser in Xenon Clusters
X-ray free-electron lasers (XFELs) made available a new regime of x-ray intensities, revolutionizing the ultrafast structure determination and laying the foundations of the novel field of nonlinear x-ray optics. Although earlier studies revealed nanoplasma formation when an XFEL pulse interacts with any nanometer-scale matter, the formation process itself has never been decrypted and its timescale was unknown. Here we show that time-resolved ion yield measurements combined with a near-infrared laser probe reveal a surprisingly ultrafast population (similar to 12 fs), followed by a slower depopulation (similar to 250 fs) of highly excited states of atomic fragments generated in the process of XFEL-induced nanoplasma formation. Inelastic scattering of Auger electrons and interatomic Coulombic decay are suggested as the mechanisms populating and depopulating, respectively, these excited states. The observed response occurs within the typical x-ray pulse durations and affects x-ray scattering, thus providing key information on the foundations of x-ray imaging with XFELs