H2_2 Double Ionization with Few-Cycle Laser Pulses

International audienceThe temporal dynamics of double ionization of H$_2$ has been investigated both experimentally and theoretically with few-cycle laser pulses. The main observables are the proton spectra associated to the H$^+$ + H$^+$ fragmentation channel. The model is based on the time-dependent Schrödinger equation and treats on the same level the electronic and nuclear coordinates. Therefore it allows to follow the ultrafast nuclear dynamics as a function of the laser pulse duration, carrier-envelope phase offset and peak intensity. We mainly report results in the sequential double ionization regime above 2 x 10$^{14}$ W/cm$^{-2}$. The proton spectra are shifted to higher energies as the pulse duration is reduced from 40fs down to 10fs. The good agreement between the model predictions and the experimental data at 10fs permits a theoretical study with pulse durations down to a few femtoseconds. We demonstrate the very fast nuclear dynamics of the H$_2^+$ ion for a pulse duration as short as 1fs between the two ionization events giving respectively H$_2^+$ from H$_2$ and H$^+$ + H$^+$ from H$_2^+$. Carrier-envelope phase offset only plays a significant role for pulse durations shorter than 4fs. At 10fs, the laser intensity dependence of the proton spectra is fairly well reproduced by the model

Ultrafast electro-nuclear dynamics of H2 double ionization

The ultrafast electronic and nuclear dynamics of H2 laser-induced double ionization is studied using a time-dependent wave packet approach that goes beyond the fixed nuclei approximation. The double ionization pathways are analyzed by following the evolution of the total wave function during and after the pulse. The rescattering of the first ionized electron produces a coherent superposition of excited molecular states which presents a pronounced transient H+H- character. This attosecond excitation is followed by field-induced double ionization and by the formation of short-lived autoionizing states which decay via double ionization. These two double ionization mechanisms may be identified by their signature imprinted in the kinetic-energy distribution of the ejected protons

Explosion coulombienne de H2 induite par une impulsion laser intense sub-10 fs

This work presents an experimental and theoretical study of the interaction of H2 with an intense sub-10fs-laser pulse. The ejection of the two electrons of the molecule by the laser pulse leads to the fragmentation of the physical system in two protons. This process is called Coulomb Explosion. The electronic and nuclear dynamics can be analyzed by measuring the kinetic energy spectra as a function of different laser parameters. This dynamics is also analyzed through a non-perturbative, double active electron theoretical model, based on the resolution of the time dependent Schrödinger equation. In this model, the internuclear distance is treated as a quantum variable.The experimental and theoretical results underline the translation of the kinetic energy spectra towards a higher energy when the pulse duration decreases. Experimentally, laser pulses from 40 to 10fs were used and down to 1fs using theoretical simulations. This study shows that, for laser pulses shorter than 4fs, the carrier envelope phase becomes a crucial parameter. Furthermore, the molecular dynamics of H2 in intense laser field is sensitive to the peak intensity of the pulse. The experimental and theoretical results show that, as the intensity increases, the kinetic energy spectra are centered around a higher energy. In addition, the presence of two double ionization regimes is theoretically demonstrated for a pulse duration of 4fs. The H2 molecule is also sensitive to the temporal shape of the laser pulse. This sensitivity allows for the detection of pre- or post-pulses by measuring the experimental kinetic energy spectra. Finally, the different double ionization processes are studied. The results show that the electron rescattering influences the femtosecond nuclear dynamics.Ce travail de thèse a pour but l'étude expérimentale et théorique de l'interaction de la molécule H2 avec des impulsions laser de durée inférieure à 10fs. L'éjection des deux électrons de la molécule par le champ laser conduit à la fragmentation du système en deux protons. Ce processus est appelé explosion coulombienne. La mesure des spectres d'énergie cinétique des protons permet d'analyser les dynamiques électronique et nucléaire en fonction des différents paramètres laser. Ces dynamiques sont également analysées dans le cadre d'un modèle théorique non perturbatif, à deux électrons actifs, basé sur l'équation de Schrödinger dépendant du temps. Dans ce modèle, la distance internucléaire est traitée de façon quantique.La complémentarité des résultats expérimentaux et théoriques permet de mettre en évidence la translation des spectres d'énergie cinétique vers les énergies plus élevées lorsque la durée de l'impulsion diminue. Cette étude est réalisée pour des impulsions dans la gamme de 40 à 10fs expérimentalement et jusqu'à 1fs théoriquement. Cette étude montre également que, pour des durées d'impulsion laser inférieures à 4fs, la phase absolue devient un paramètre essentiel à prendre en compte. En outre, la dynamique moléculaire de H2 en champ laser intense ultracourt est également sensible à la valeur de l'éclairement crête de l'impulsion. Les résultats théoriques et expérimentaux montrent que les spectres d'énergie sont centrés autour d'une énergie plus élevée quand l'éclairement augmente. Par ailleurs, deux régimes d'ionisation double sont également mis en évidence théoriquement pour des impulsions de 4fs. La sensibilité de H2 à la qualité temporelle de l'impulsion laser permet une détection, par l'intermédiaire des spectres expérimentaux d'énergie cinétique, des pré- ou post-impulsions susceptibles d'apparaître autour de l'impulsion laser principale. Enfin, les différents types d'ionisation double sont étudiés et les résultats mettent en évidence la dynamique électronique attoseconde de la recollision et l'influence de cette dernière sur la dynamique nucléaire femtoseconde

Explosion coulombienne de H2 induite par une impulsion laser intense sub-10 fs

Le but de cette thèse est l'étude expérimentale et théorique de l'interaction de la molécule H2 avec des impulsions laser sub-10 fs. Son explosion coulombienne reflète la dynamique électronique. Cette dernière est appréhendée expérimentalement en mesurant les spectres d'énergie cinétiques des protons en fonction des paramètres laser d'excitation. Le modèle théorique, à 2 électrons actifs, est basé sur l'équation de Schrödinger dépendant du temps dans lequel la distance internucléaire est traitée de façon quantique. Ce modèle permet d'accéder à la dynamique e lectronique attoseconde durant l'interaction entre H2 et l'impulsion laser. Les résultats montrent la translation des spectres d'énergie cinétique vers les énergies plus élevées lorsque la durée de l'impulsion passe de 40 fs, expérimentalement à 1 fs théoriquement. Les résultats théoriques montrent que le spectre d'énergie cinétique des protons est déplacé vers les énergies plus basses lorsque la phase absolue des impulsions les plus courtes change. Lorsque l'éclairement augmente, les spectres d'énergie cinétique sont centrés autour d'une énergie plus élevée. Deux régimes d'ionisation double sont aussi mis en évidence théoriquement pour des impulsions de 4 fs. La sensibilité de H2 à la qualité temporelle de l'impulsion laser permet une détection des pré- ou post-impulsions. Les résultats théoriques permettent d'analyser les différentes voies d'ionisation double menant à cette détection. Enfin, les différentes ionisations doubles sont étudiées et les résultats mettent en évidence la dynamique électronique attoseconde de la recollision et l'influence de cette dernière sur la dynamique nucléaire femtoseconde.The goal of this PhD. work is the experimental and theoretical study of the interaction of H2 with sub-10fs-laser pulses. Through its Coulomb explosion, one can image the electronic dynamics, which can be apprehended experimentally by measuring the protons kinetic energy release (KER) as a function of the parameters of the laser pulse. The double-active-electron theoretical model is based on the time dependent Schrödinger equation in which the internuclear distance is a quantum variable. With this model, one can reach the attosecond electronic dynamics during the laser-H2 interaction. Results show the translation of the KER when the laser pulse duration ranges from an experimental 40 fs to a theoretical 1 fs laser pulse. Theoretical results show that the KER is again translated to lower kinetic energies when the carrier envelope phase changes. As the intensity increases, KER are centered around higher kinetic energies. Furthermore, the existence of two double ionization regimes are demonstrated with the theoretical model with 4fs-laser pulses. The sensitivity of H2 to the temporal quality of the pulse allows one to detect pre- or postpulses. Theoretical results are used to analyse the different double ionization channels leading to such a detection. Finally, the different double ionization mechanisms are studied and the results show that the attosecond electronic dynamics of the rescattering mechanism has an influence on the femtosecond nuclear dynamics.ORSAY-PARIS 11-BU Sciences (914712101) / SudocSudocFranceF