Explosion coulombienne de H2 induite par une impulsion laser intense sub-10 fs

Abstract

Le but de cette thèse est l'étude expérimentale et théorique de l'interaction de la molécule H2 avec des impulsions laser sub-10 fs. Son explosion coulombienne reflète la dynamique électronique. Cette dernière est appréhendée expérimentalement en mesurant les spectres d'énergie cinétiques des protons en fonction des paramètres laser d'excitation. Le modèle théorique, à 2 électrons actifs, est basé sur l'équation de Schrödinger dépendant du temps dans lequel la distance internucléaire est traitée de façon quantique. Ce modèle permet d'accéder à la dynamique e lectronique attoseconde durant l'interaction entre H2 et l'impulsion laser. Les résultats montrent la translation des spectres d'énergie cinétique vers les énergies plus élevées lorsque la durée de l'impulsion passe de 40 fs, expérimentalement à 1 fs théoriquement. Les résultats théoriques montrent que le spectre d'énergie cinétique des protons est déplacé vers les énergies plus basses lorsque la phase absolue des impulsions les plus courtes change. Lorsque l'éclairement augmente, les spectres d'énergie cinétique sont centrés autour d'une énergie plus élevée. Deux régimes d'ionisation double sont aussi mis en évidence théoriquement pour des impulsions de 4 fs. La sensibilité de H2 à la qualité temporelle de l'impulsion laser permet une détection des pré- ou post-impulsions. Les résultats théoriques permettent d'analyser les différentes voies d'ionisation double menant à cette détection. Enfin, les différentes ionisations doubles sont étudiées et les résultats mettent en évidence la dynamique électronique attoseconde de la recollision et l'influence de cette dernière sur la dynamique nucléaire femtoseconde.The goal of this PhD. work is the experimental and theoretical study of the interaction of H2 with sub-10fs-laser pulses. Through its Coulomb explosion, one can image the electronic dynamics, which can be apprehended experimentally by measuring the protons kinetic energy release (KER) as a function of the parameters of the laser pulse. The double-active-electron theoretical model is based on the time dependent Schrödinger equation in which the internuclear distance is a quantum variable. With this model, one can reach the attosecond electronic dynamics during the laser-H2 interaction. Results show the translation of the KER when the laser pulse duration ranges from an experimental 40 fs to a theoretical 1 fs laser pulse. Theoretical results show that the KER is again translated to lower kinetic energies when the carrier envelope phase changes. As the intensity increases, KER are centered around higher kinetic energies. Furthermore, the existence of two double ionization regimes are demonstrated with the theoretical model with 4fs-laser pulses. The sensitivity of H2 to the temporal quality of the pulse allows one to detect pre- or postpulses. Theoretical results are used to analyse the different double ionization channels leading to such a detection. Finally, the different double ionization mechanisms are studied and the results show that the attosecond electronic dynamics of the rescattering mechanism has an influence on the femtosecond nuclear dynamics.ORSAY-PARIS 11-BU Sciences (914712101) / SudocSudocFranceF