Étude par diffraction des rayons X des déformations induites par irradiation/implantation d'ions dans le dioxyde d'uranium

En conditions de stockage définitif, la désintégration a des radionucléides (produits en réacteur) induit desdommages dans le combustible nucléaire usé. Cet endommagement, et les déformations associées, doivent êtreétudiés pour évaluer correctement la tenue et l'évolution à long terme des pastilles de combustible. La démarcheproposée dans cette thèse pour réaliser cette étude consiste :- à simuler la désintégration a par une implantation d'ions hélium dans une couche fine, en surface depolycristaux d'U02 j- à mesurer les déformations qui en résultent par des techniques de diffraction aux rayons X : la macrodiffractionpour une mesure moyenne dans la couche implantée, la microdiffraction, produite par un rayonnementsynchrotron, pour des mesures très localisées, à l'intérieur des grains d'un polycristal d'U02.L'étude des déformations en fonction de la dose implantée permet de d'évaluer les effets des dégâts d'irradiationsur des durées de stockage de plusieurs milliers d'années.De nouvelles méthodes d'analyse ont été mises au point pour interpréter automatiquement les milliers de clichésde microdiffraction et en déduire la mesure des déformations dans la couche implantée. Un modèle mécaniquea été construit pour rendre compte des mesures avec une grande précision, équivalente à la précision expérimentale.Ce modèle permet de mesurer le gonflement induit par les dommages d'irradiation pour des endommagementsallant jusqu'à 0,77 dpa. Les valeurs mesurées sont comparables à des résultats de la littérature, obtenus sur despastilles auto-irradiées. Il a également permis de quantifier l'augmentation avec l'endommagement de l'anisotropieélastique de l'U02.La microdifDuring long term storage of spent nuclear fuel, the a-decays of radionuclides produced by the in-pile irradiationinduces damages in pellets. These damages, and the resulting strains, must be studied in order to assess correctlythe long term evolution of fuel pellets. The approach chosan here is :- to simulate the a-decays by He ion implantation j- to measure the resulting straÏns using X ray diffraction techniques : macrodiffraction for average measurements,and synchrotron radiation based micro diffraction for local measurements inside grains.The study of strains as a function of ion implantation Huency enables to evaluated irradiation damages overthousands of storage yearB.New analytical methods have been developed to automatically interpret thousands of microdiffraction patterns,and to deduce strain into the implanted layer. Mechanical modeling bas been used to accurately predictmeasurements. This model enables to measure the isotropie swelling induced by helium implantation in a lowdamage range (below 0.77 dpa). Measured values are close to results previously reported in literature on selfirradiated pellets. This model also allowed to quantify the increase with damage of U02 elastic aniBOtropy.X ray microdiffraction is a powerful technique to map the strRin fields within grains. This enables to study theinfluence of neighboring grains on the measured straÏns. This influence remains negligible (below the measurementaccuracy) for low depth helium implantation (60 keV). For deeper belium implaotations (500 aod 1500 keV), thisis not anymore the case : strains are very heterogeneous in the vicinity of gYRin boundaries.POITIERS-SCD-Bib. électronique (861949901) / SudocSudocFranceF

Analysis of the interaction products in U(Mo,X)/Al and U(Mo,X)/Al(Si) diffusion couples, with X = Cr, Ti, Zr

International audienceIn the framework of the development of a low 235U enriched nuclear fuel for material testing reactors, γ-U(Mo)/Al based materials are considered as the most interesting prospect. In the process to optimize their composition, addition to both γ-U(Mo) and Al have been proposed. In this paper, the crystallographic composition of Interaction Layers (ILs) in γ-U(Mo,X)/Al and γ-U(Mo,X)/AlSi7 diffusion couples, with X = Cr, Ti, Zr, heat-treated at 600 °C for 2 h, were studied by micro-X-ray diffraction (μ-XRD). When compared to the U(Mo)/Al and U(Mo)/Al(Si) reference systems, all investigated systems involving either Al or Al(Si) as counterparts show interaction products composed of similar phases and related sequences of phase formation. Only relative thicknesses of sub-layers and relative fractions of intermediate phases are correlated with the nature of the X element in the γ-U(Mo,X) alloy. More generally this work shows that γ-U(Mo)/Al and γ-U(Mo)/Al(Si) ILs are now robustly described down to the micrometer scale

Influence of the U3O7 domain structure on cracking during the oxidation of UO2

International audienceCracking is observed when a UO2 single crystal is oxidised in air. Previous studies led to the hypothesis that cracking occurs once a critical depth of U3O7 oxidised layer is reached. We present some μ-Laue X-ray diffraction results, which evidence that the U3O7 layer, grown by topotaxy on UO2, is made of domains with different crystalline orientations. This observation was used to perform a modelling of oxidation coupling chemical and mechanical parameters, which showed that the domain patterning induces stress localisation. This result is discussed in comparison with stress localisation observed in thin layer deposited on a substrate and used to propose an interpretation of UO2 oxidation and cracking

Caractérisation in situ par diffraction anomale de la distribution cationique de zéolithes X bicationiques dans des conditions proches de leur utilisation industrielle

La recherche de nouveaux agents de séparation par adsorption constitués de zéolithes nécessite la compréhension des règles qui gouvernent la distribution cationique dans ces solides. Afin d'étudier cette distribution, une méthode de caractérisation in situ par diffraction anomale des rayons X (AWAXS) a été développée. Une cellule permettant l'analyse AWAXS in situ en condition dynamique d'adsorption et en température a été construite. Compacte et simple d'utilisation, cette cellule permet un contrôle précis de la température, le centrage et la mise en oscillation de l'échantillon. Deux outils pour le traitement des données AWAXS ont été élaborés: les cartes différence anomale permettant de localiser les cations résonants, et les diagrammes différence anomale pour contraindre le modèle structural. L'efficacité de cette méthode est démontrée par la description du système SrRbX hydraté, étude particulièrement délicate par diffraction. Basée sur ces deux avancées méthodologiques et techniques, une étude comparative de la distribution des cations a été entreprise sur des systèmes monocationiques (CaX et SrX) puis bicationiques (SrRbX, srCaX, CaRbX et RbNaX), de même rapport SVAI, à deux taux d'hydratation (fortes hydratation et déshydratation) et en conditions operando (saturation en para-xytène à 448 K). Elle a montré l'influence prépondérante de la nature et du nombre de molécules adsorbées. Si la prédiction de la distribution cationique dans une zéolithe bicationique peut être envisagée à un niveau qualitatif à partir de la caractérisation de zéolithes de composition proche, sa définition quantitative précise requiert systématiquement une mesure de diffraction anomale.GRENOBLE1-BU Sciences (384212103) / SudocSudocFranceF

Molecular dynamics simulation of displacement cascades in UO

The primary damage induced within a uranium dioxide matrix subjected to a flux of energetic ions was investigated by classical molecular dynamics. UO2 was modeled using the set of empirical potentials based on a rigid ion model. Displacement cascades were initiated by accelerating a uranium primary knock-on atom to a kinetic energy up to 100 keV. It was first shown that the estimated RID a-thermal coefficient is well below those which are deemed relevant for spent nuclear fuels. Cascades were then purposely overlapped within the same simulation box so as to study the response of the material to increasing damage levels. During cascade overlap sequences, the growth of nanometric voids was observed. Obtained results evidenced a radiation damage controlled heterogeneous mechanism for insoluble fission product segregation in UO2

Déformations élastiques dans des échantillons polycristallins d'UO2 implantés en hélium : mesures par micro diffraction Laue et modélisation élastique

Des échantillons polycristallins d’UO2 ont été implantés avec des ions He. La fine couche implantée, proche de la surface libre et contrainte par la matrice non implantée, est soumise à des contraintes élastiques qui sont étudiées par diffraction des rayons X et une modélisation mécanique. Les échantillons sont caractérisés par micro diffraction Laue sur la ligne de lumière BM32 au synchrotron européen ESRF à Grenoble. Cette technique permet une caractérisation grain à grain, générant plus de 1000 diagrammes Laue par échantillon. Les clichés Laue sont caractéristiques de la structure cubique de l’UO2 mais présentent un dédoublement des taches: un pic principal provenant de la matrice UO2 non implantée et un pic dit satellite de plus faible intensité associé à la couche implantée déformée. Pour chaque grain, la distance entre les pics dédoublés peut être analysée par une méthode des moindres carrés dans le but d’extraire la déformation élastique dans la couche implantée. Le grand nombre de grains sondés (1000), orientés dans des directions cristallographiques très différentes (texture isotrope), permet d’étudier la relation entre la déformation ainsi mesurée et l’orientation du grain. Pour tous les grains, le tenseur des déformations comporte essentiellement une composante normale à la surface, et un terme de cisaillement. Les autres composantes sont négligeables. Les valeurs mesurées dépendent de l’orientation du cristal par rapport à la surface de l’échantillon. Une modélisation mécanique simple a été proposée pour expliquer ces résultats : il s’agit d’un modèle élastique, qui prend en compte l’anisotropie locale de la structure cubique de l’UO2 et l’orientation cristallographique de chaque grain. L’implantation est modélisée par un gonflement libre isotrope qui charge mécaniquement la couche implantée. Le très bon accord obtenu entre les données issues du modèle et celles extraites des mesures de diffraction confirme la pertinence des hypothèses définies pour ce modèle

Strain measurement in thin layer helium implanted polycristal using X-Ray micro diffraction

International audienceThe swelling of nuclear fuel (uranium dioxide, UO2) in storage conditions is partly due to the alpha decay (helium production) of radioactive fission products. In order to study the behaviour of spent fuel, helium ions are implanted at the surface of fresh UO2 polycrystalline disks. This technique allows the study of nuclear fuel in storage conditions while dealing with low radioactive samples. X-ray micro diffraction is used to measure the strain in the implanted layer at microscopic scale. A previous work [1,2] showed that the layer displacement depends on the depth z, perpendicular to the sample surface, and three components of the deformation gradient, ξzz, ξyz and ξxz are non-zero. Their values depend on the grain orientation. In this abstract, the sample preparation and image acquisition are first described. Then, an improved procedure for automatic Laue diffraction patterns analysis is presented. Finally a mapping of intragranular strain is shown on few adjacent grains

Laue pattern analysis for 2D strain mapping in light ion implanted polycristals

International audienceThe swelling of nuclear fuel (uranium dioxide, UO2) in storage conditions is partly due to the alpha decay (helium production) of radioactive fission products. In order to study the behaviour of spent fuel, helium ions are implanted at the surface of fresh UO2 polycrystalline disks. This technique allows the study of nuclear fuel in storage conditions while dealing with low radioactive samples.In such implanted samples, a thin layer close to the surface is deformed. X-ray micro-diffraction in Laue mode is used to measure the induced strain. Experiments were done on the BM32 beamline at the European Synchrotron Radiation Facility (Grenoble, France) with a 1×2 µm2 beam size, much smaller than the grain size (about 18 µm).In the resulting Laue patterns, the diffraction spots are observed to split forming double spots, one corresponding to the non-deformed substrate and the other to the deformed (implanted) layer.- In a first study, the spots (substrate or deformed layer) were detected using Gaussian shape functions. This has enabled to characterise the strain tensor, and its dependence on grain orientation, which has been confirmed by mechanical modelling. An experimental noise of about 5×10-4 has been observed on the strain components.- To reduce this noise, a specific image analysis has been developed. It includes the use of bi-Gaussian shape functions to improve spot detections and several numerical tools (conditioning, goodness-of-fit, hat matrix, etc.), based on least squares techniques and statistics, for finding incorrect data and estimating the accuracy of the result. The precision obtained by these methods allows characterising slight strain variations as those measured at grain boundaries.The use of these tools is not restricted to the study of ion implanted polycrystals but could also help characterising polycrystals whose surface has been either optimised (for example by nitriding) or deteriorated (by corrosion, oxidation, tribology, polishing or ion beam milling)