Dynamique de relaxation électronique d'un atome métallique déposé sur agrégat d'argon

Ce travail de thèse est une recherche sur l'interaction entre des états atomiques excités électroniquement et un environnement non réactif. Nous avons étudié théoriquement et expérimentalement des situations où un atome métallique (K et Ba) est placé dans un environnement de taille finie (agrégat d argon). La présence de l'environnement affecte les niveaux électroniques de l'atome. En retour, l'excitation de l'atome induit une dynamique de relaxation de l'énergie électronique via les déformations du système atome-agrégat. La partie expérimentale du travail porte sur les deux aspects : spectroscopie et dynamique. Dans les deux cas un premier laser porte l'atome métallique dans un état électronique excité et un second l'ionise. L'observable est le spectre de photoélectrons enregistré après photo ionisation éventuellement complétée par des informations sur les photo-ions qui sont également produits. Cette technique à deux lasers conduit à des mesures de dynamique selon la technique pompe-sonde quand les lasers utilisés sont à impulsion ultracourte (60 fs). L'utilisation de lasers nanosecondes, conduit à des mesures de résonance non résolues temporellement qui donnent des informations spectroscopiques sur la position des niveaux d'énergie du système étudié. D un point de vue théorique, les états excités du système M-Ar_n ont été calculés ab-initio en utilisant des pseudo-potentiels à grand cœur pour limiter les électrons actifs aux seuls électrons de valence du métal. L étude d un métal alcalin (potassium) rend cette méthode particulièrement attractive car un seul électron est actif. Le calcul ab-initio et une simulation Monte-Carlo ont été couplés pour optimiser la géométrie d'agrégats KAr_n (n=1-10) quand K est dans l'état fondamental, excité dans les états 4p ou 5s ou ionisé vers l'état fondamental de l'ion. Des calculs ont également été conduits en collaboration avec B. Gervais (CIMAP, Caen) sur des agrégats KAr_n comportant plusieurs dizaines d'atomes Ar. Des spectres d'absorption ont également été calculés. D un point de vue expérimental, nous avons pu caractériser les niveaux électroniques excités du potassium et du baryum perturbés par l agrégat. Dans les deux cas une bande , liante, et une bande , anti-liante, ont été observées. Dans le cas du potassium, nous avons montré que l excitation dans la bande conduisait à une éjection de l agrégat en 1-2 ps alors que pour le baryum, l état électronique relaxe majoritairement sur l état en 6 ps et ne conduit pas à une éjection. L interprétation fait appel aux structures et aux potentiels calculés. Une étude équivalente a été conduite sur la molécule de DABCO déposée sur agrégat. Au contraire de K et Ba, le premier état excité de cette molécule a un fort caractère isotrope et diffus, ce qui confère un caractère particulier à la dynamique photoinduite.This thesis is a study on the interaction between electronically excited atomic states and a non-reactive environment. We have theoretically and experimentally studied situations where a metal atom (Ba or K) is placed in a finite size environment (argon cluster). The presence of the medium affects the electronic levels of the atom. On the other side, the excitation of the atom induces a relaxation dynamics of the electronic energy through the deformation of the cluster. The experimental part of this work focuses on two aspects : the spectroscopy and the dynamics. In both cases a first laser electronically excites the metal atom and the second ionizes the excited system. The observable is the photoelectron spectrum recorded after photoionization and possibly information on the photoion which are also produced. This pump/probe technique, with also two lasers, provide the ultrafast dynamic when the lasers pulses used are of ultrashort (60 fs ). The use of nanosecond lasers leads to resonance spectroscopic measurement, unresolved temporally, which give information on the position of the energy levels of the studied system. From a theoretical point-of-view, the excited states of M-Ar_n were calculated at the ab initio level, using large core pseudo-potential to limit the active electrons of the metal to valence electrons. The study of alkali metals (potassium) is especially well adapted to this method since only one electron is active. The ab-initio calculation and a Monte-Carlo simulation where coupled to optimize the geometry of the KAr_n (n = 1-10) cluster when K is in the ground state of the neutral and the ion, or excited in the 4p or 5s state. Calculations were also conducted in collaboration with B. Gervais (CIMAP, Caen) on KAr_n clusters having several tens of argon atoms. Absorption spectra were also calculated. From an experimental point-of-view, we were able to characterize the excited states of potassium and barium perturbed by the clusters. In both cases a binding -state, and an anti-binding -state were observed. In the case of potassium, we observered that the excitation on the -state leads to the ejection of the metal within 1-2 ps while for barium, the excited state relaxes mainly on the -state within 6 ps and does not followed by an ejection. The interpretation of these results uses the structures and potential calculated. A similar study was conducted on the DABCO molecule deposited argon cluster. Instead of K and Ba, the first excited state of this molecule is a diffuse isotropic state, which gives a specific relaxation to the photoinduced dynamics.PARIS11-SCD-Bib. électronique (914719901) / SudocSudocFranceF

COMSOL Simulation of Heat Distribution in InGaN Solar Cells: Coupled Optical-Electrical-Thermal 3-D Analysis

International audienceThermal distribution in solar cells has been rarely investigated despite it significant impact on the performance. Moreover, despite the fact that the achievements of InGaN solar cells are still mostly at the state of laboratory studies, the presented work is devoted to present original results on coupled phenomena occurring in the cells that makes it possible to highlight new possible guidelines for an improve of their efficiency. To our knowledge, most of the modeling results of thermal dissipation in InGaN-based solar cells published in the literature are based only on the 1-D model, not or little on the 3-D model. Thus, results presented in the current contribution are obtained by a COMSOL Multiphysics 3-D analysis of the electrical and optical photogeneration properties in relation with the heat distribution in InGaN solar cell. For this simulation, we have coupled the "Semiconductor Module", the "Heat Transfer Module for Solids," and the "Wave Optics Module" allowing us to calculate the Shockley-Read-Hall heating, the total heat flux, the Joule heating the carrier's concentration, the electric field, and the temperature dissipation in the InGaN solar cell structure. This approach allows the optimization of the device stability by determining the heating sources responsible of performance drop over time. Finally, the original results of these simulations show the great possibilities offered by InGaN-based solar cells with regard to their potential to dissipate the temperature and, more generally, their application interests related to their good thermodynamic behavior

Boosting III-Nitride Solar Cell Efficiency Using a Semibulk Absorber and Piezo-Phototronic Effect

pas d'affiliation IEMNInternational audienc

Time resolved observation of the solvation dynamics of a Rydberg excited molecule deposited on an argon cluster-I: DABCO ☆ at short times

International audienceThis paper is a joint experimental and theoretical approach concerning a molecule deposited on a large argon cluster. The spectroscopy and the dynamics of the deposited molecule are measured using the photoelectron spectroscopy. The absorption spectrum of the deposited molecule shows two solvation sites populated in the ground state. The combined dynamics reveals that the population ratio of the two sites is reversed when the molecule is electronically excited. This work provides the timescale of the corresponding solvation dynamics. Theoretical calculation supports the interpretation. More generally, close examination of the short time dynamics (0-6 ps) of DABCO center dot center dot center dot Ar-n gives insights into the ultrafast relaxation dynamics of molecules deposited at interfaces and provides hence the time scale for deposited molecules to adapt to their neighborhoods