Thermal spin transport in maghemite-based thin film structures

Desde su nacimiento marcado por el descubrimiento de la magnetorresistencia gigante (GMR) en 1988, el campo de la espintrónica ha evolucionado rápidamente, madurando y dando lugar a nuevas subdisciplinas. El objetivo final de la espintrónica es el desarrollo de un nuevo paradigma con potencial para superar las limitaciones impuestas en la electrónica convencional por la ley de Moore. Este paradigma se basa en el uso del grado de libertad de espín, junto con la carga eléctrica. Una tecnología espintrónica requiere, para ser funcional, de la capacidad para controlar tres operaciones fundamentales: generación, transporte y detección del momento angular de espín. De esta manera, la dinámica de espín es el foco de una intensa investigación con el objeto de aumentar la eficiencia en estas operaciones. En concreto, las corrientes de espín son un objeto fundamental en el campo de la espintrónica. Mas aún, las corrientes puras de espín, que no van acompañadas por una corriente de carga, permiten la propagación de espín sin pérdidas por disipación Joule. En este sentido, las corrientes puras de espín portadas por excitaciones magnéticas colectivas (magnones) brindan la posibilidad de una espintrónica basada en aislantes usando materiales eléctricamente aislantes con orden magnético de largo alcance (MOIs).Esta tesis se ha dedicado al estudio del transporte térmico de espín, es decir, a la interacción entre corrientes de espín y de calor, que constituye el área de investigación de la subdisciplina (dentro de la espintrónica) de la caloritrónica de espín o termoespintrónica. Se prevé que este campo contribuya significativamente al desarrollo de una nueva generación de dispositivos termoeléctricos altamente eficientes. Para ello, todavía es necesario profundizar más en la comprensión de los mecanismos fundamentales que gobiernan el transporte térmico de espín. A través del trabajo desarrollado en esta tesis, se ha estudiado de manera exhaustiva el efecto Seebeck de espín (SSE) en nanoestructuras de baja dimensionalidad basadas en maghemita (gamma-Fe2O3). El SSE es uno de los fenómenos de transporte más destacados en el campo de la caloritrónica de espín, puesto que permite la generación directa de una corriente de espín magnónica al aplicar un gradiente térmico en materiales magnéticos. El SSE se observa en bicapas FM/NM, donde FM es un material con orden magnético de largo alcance y NM es un metal paramagnético o diamagnético (habitualmente, Pt).En general, las estrategias que pretendan mejorar la eficiencia del SSE pueden dirigirse a tres niveles: (1) conversión de corriente de calor en corriente de espín en la capa FM; (2) al nivel interfacial, que comprende tanto la conversión de corriente de calor en corriente de espín a este nivel como la transferencia de espín desde lacapa FM hacia la capa NM; y (3) la detección de la corriente de espín en la capa NM. Este último paso se realiza habitualmente mediante la conversión de corriente de espín en corriente de carga a través del efecto Hall de espín inverso facilitado por el acoplamiento espín-órbita (SOC).La primera parte de esta tesis se centra en el desarrollo de materiales de interés dentro de este tópico en forma de películas delgadas. En particular, se investiga la preparación de películas delgadas de alta calidad de maghemita de y óxido de iridio (IV) (IrO2). Además, se aborda también la fabricación de Y3Fe5O12 (YIG) mediante un método químico rápido y económico. La maghemita y el YIG constituyen ejemplos de MOIs que ya han sido aplicados exitosamente en otros campos. Por su parte, el IrO2 es un material NM con elevado SOC y elevada resistividad eléctrica, propiedades que lo convierten en un candidato prometedor para la detección decorriente de espín mediante ISHE.A continuación, se investiga extensamente el SSE en bicapas gamma-Fe2O3/Pt de espesor nanométrico. Como resultado, se consigue elaborar una descripción precisa del SSE, que tiene en cuenta las dos contribuciones a la corriente espín térmica: la originada en la intercara FM/NM, y la originada en el espesor de gamma -Fe2O3 debido a la acumulación de magnones inducida térmicamente. Para ello, se analiza la influencia de diferentes parámetros de transporte. Además, se implementa un segundo método de medida del SSE en condiciones de calentamiento estable. Este método alternativo se basa en el enfoque del calentamiento inducido por corriente, en el que el material NM cumple una función triple: calentamiento, termometría y conversión de corriente de espín en corriente de carga. Por último, se analiza la equivalencia experimental entre los dos métodos. Además, el método de inducción por corriente permite la detección simultánea de la recientemente descubierta magnetorresistenciaHall (SMR), que es asimismo caracterizada en las bicapas gamma-Fe2O3/Pt.En segundo lugar, se investiga la dinámica ultrarrápida del SSE de intercara por medio de la técnica óptica de Espectroscopía de Emisión de Terahercios (TES). En este caso, se emplean tres estructuras FM/NM usando para la capa FM materiales con diferente grado de conductividad eléctrica: maghemita (aislante), magnetita (mediometal) y hierro (metal). La comparación entre las corrientes de espín térmicas fotoinducidas en cada muestra permite la caracterización de la escala temporal en las que estas corrientes se originan y decaen. Basándose en sus diferentes dinámicas, el SSE y la versión dependiente de espín del efecto Seebeck termoeléctrico (efecto Seebeck dependiente de espín, SDSE) se pueden distinguir y separar, dentro de unmismo experimento. La corriente térmica de espín asociada al SDSE es portada por electrones, a diferencia de las corrientes de espín excitadas mediante SSE, que son portadas por magnones. Por lo tanto, el SDSE solo se da en materiales conductores. Por último, la tesis aborda el tercer nivel del SSE —la detección de la corriente de espín en la capa NM— usando IrO2 para la capa NM en bicapas gamma-Fe2O3/IrO2. Hasta la fecha, sólo se han reportado unos pocos trabajos experimentales que estudian la conversión de espín a carga en IrO2 policristalino o amorfo. Las muestras de IrO2 estudiadas en esta tesis, por el contrario, presentan una estructura cristalina fuertemente texturada en una dirección preferencial; en la presente tesis se investiga por tanto el papel de los diferentes mecanismos originados por el SOC y que contribuyen al ISHE en este tipo de muestras. Además, se analizan las llamativas diferencias encontradas en los procesos de conversión de corriente de espín en corriente de carga encontradas en las muestras texturadas con respecto a resultados previos en IrO2 policristalino o amorfo publicados en la literatura. Estas diferencias abren la puerta a la interesante posibilidad de controlar la funcionalidadde dispositivos basados en el efecto Hall de espín en materiales altamente resistivos.<br /

Thermoelectric performance of spin Seebeck effect in Fe3O4/Pt-based thin film heterostructures

All article content, except where otherwise noted, is licensed under a Creative Commons Attribution (CC BY) license.-- et al.We report a systematic study on the thermoelectric performance of spin Seebeck devices based on Fe3O4/Pt junction systems. We explore two types of device geometries: a spin Hall thermopile and spin Seebeck multilayer structures. The spin Hall thermopile increases the sensitivity of the spin Seebeck effect, while the increase in the sample internal resistance has a detrimental effect on the output power. We found that the spin Seebeck multilayers can overcome this limitation since the multilayers exhibit the enhancement of the thermoelectric voltage and the reduction of the internal resistance simultaneously, therefore resulting in significant power enhancement. This result demonstrates that the multilayer structures are useful for improving the thermoelectric performance of the spin Seebeck effect.This work was supported by the Spanish Ministry of Science (through Project Nos. PRI-PIBJP-2011-0794 and MAT2011-27553-C02, including FEDER funding), the Aragón Regional Government (Project No. E26), Thermo-spintronic Marie-Curie CIG (Grant Agreement No. 304043), JST-PRESTO “Phase Interfaces for Highly Ecient Energy Utilization” from JST, Japan, Grant in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas “Nano-Spin Conversion Science” (Grant No. 26103005), Grant-in-Aid for Challenging Exploratory Research (Grant No. 26600067), Grant-inAid for Scientific Research (A) (Grant No. 15H02012) from MEXT, Japan, NEC Corporation, and The Noguchi Institute.Peer Reviewe

Control of the spin to charge conversion using the inverse Rashba-Edelstein effect

Under the terms of the Creative Commons Attribution 3.0 Unported License to their work.We show here that using spin orbit coupling interactions at a metallic interface it is possible to control the sign of the spin to charge conversion in a spin pumping experiment. Using the intrinsic symmetry of the “Inverse Rashba Edelstein Effect” (IREE) in a Bi/Ag interface, the charge current changes sign when reversing the order of the Ag and Bi stacking. This confirms the IREE nature of the conversion of spin into charge in these interfaces and opens the way to tailoring the spin sensing voltage by an appropriate trilayer sequence.We would like to acknowledge financial support from the European Commission through the Marie Curie Intra European Fellowship Project No. 301656: AtomicFMR, funded by the 7th Framework Programme. This work was supported by Spanish Ministry of Economy and Competitivity through Project No. MAT2011-27553-C02, including FEDER funds, and by the Aragon Regional Government.Peer reviewe

Characteristic length scale of the magnon accumulation in Fe3O4/Pt bilayer structures by incoherent thermal excitation

The dependence of Spin Seebeck effect (SSE) with the thickness of the magnetic materials is studied by means of incoherent thermal excitation. The SSE voltage signal in Fe3O4/Pt bilayer structure increases with the magnetic material thickness up to 100 nm, approximately, showing signs of saturation for larger thickness. This dependence is well described in terms of a spin current pumped in the platinum film by the magnon accumulation in the magnetic material. The spin current is generated by a gradient of temperature in the system and detected by the Pt top contact by means of inverse spin Hall effect. Calculations in the frame of the linear response theory adjust with a high degree of accuracy the experimental data, giving a thermal length scale of the magnon accumulation (Λ) of 17 ± 3 nm at 300 K and Λ = 40 ± 10 nm at 70 K.This work was supported by the Spanish Ministry of Science (through Project No. MAT2014-51982-C2-R, including European social fund), the Aragon Regional government (Project No. E26), and Thermo-Spintronic Marie Curie CIG Project (Grant Agreement No. 304043).Peer Reviewe

Difusión térmica de magnones en materiales magnéticos aislantes

La espintrónica es un campo de investigación novedoso en el que se manipula tanto el transporte de carga como el espín de los materiales. Uno de los efectos que se estudian dentro de este campo es el efecto Seebeck de espín. El presente trabajo caracteriza este efecto en un determinado material aislante magnético (YIG). Se han utilizado técnicas de crecimiento como PLD o Sputtering, técnicas de caracterización estructural como difracción y reflectividad de rayos X y técnicas de caracterización magnética como VSM para la fabricación de las muestras. Posteriormente se ha medido el efecto Seebeck de espín en ellas obteniendo un parámetro característico denominado coeficiente Seebeck de espín. Por último, se ha relacionado este parámetro con la longitud de difusión de magnones característica del material

Andreev reflection under high magnetic fields in ferromagnet-superconductor nanocontacts

We study the magnetic-field dependence of the conductance in planar ferromagnet-superconductor nanocontacts created with focused-electron/ion-beam techniques. From the fits of the differential conductance curves in high magnetic fields, we obtain the magnetic field dependences of the superconducting gap and the broadening parameter. Orbital depairing is found to be linear with magnetic field. We evaluate the magnetic field dependence of the quasiparticle density of states, and we compare it with the value obtained by scanning tunneling spectroscopy experimentsThis work was supported by the Spanish Ministry of Science (through projects MAT2008-06567-C02, including FEDER funding) and the Arag´on Regional Government (project E26). S. Sangiao acknowledges financial support from Spanish ME

Role of the surface states in the magnetotransport properties of ultrathin bismuth films

We have investigated the magnetotransport properties of ultrathin films of Bi grown on thermally oxidized Si(001) substrates with thickness ranging from 10 to 100 nm at temperatures down to 2 K and in magnetic fields up to 90 kOe. Remarkable differences both in temperature and field dependence of the Hall resistivity are found for the films with thickness above and below 20 nm. These observations can be explained due to the presence of surface states, which play an important role in determining the electronic transport properties of the thinnest films. The estimated surface carrier density 4 x 10^(13) cm^(-2) at room temperature correlates well with that recently reported from angle-resolved photoemission spectroscopy on ultrathin Bi(001) films

Nature of antiferromagnetic order in epitaxially strained multiferroic SrMnO3 thin films

et al.Epitaxial films of SrMnO3 and bilayers of SrMnO3/La0.67Sr0.33MnO3 have been deposited by pulsed laser deposition on different substrates, namely, LaAlO3 (001), (LaAlO3)0.3(Sr2AlTaO6)0.7 (001), and SrTiO3 (001), allowing us to perform an exhaustive study of the dependence of antiferromagnetic order and exchange bias field on epitaxial strain. The Néel temperatures (TN) of the SrMnO3 films have been determined by low-energy muon spin spectroscopy. In agreement with theoretical predictions, TN is reduced as the epitaxial strain increases. From the comparison with first-principles calculations, a crossover from G-type to C-type antiferromagnetic orders is proposed at a critical tensile strain of around 1.6±0.1%. The exchange bias (coercive) field, obtained for the bilayers, increases (decreases) by increasing the epitaxial strain in the SrMnO3 layer, following an exponential dependence with temperature. Our experimental results can be explained by the existence of a spin-glass (SG) state at the interface between the SrMnO3 and La0.67Sr0.33MnO3 films. This SG state is due to the competition between the different exchange interactions present in the bilayer and favored by increasing the strain in the SrMnO3 layer.This work was supported by the Spanish Ministerio de Economía y Competitividad through Project Nos. MAT2011-28532-C03-02, MAT2011-27553-C02, MAT2012- 38213-C02-01, and MAT2014-51982-C2 including FEDER funding, by the Aragon Regional Government through projects E26 and CTPP4/11 and by the European Union under the Seventh Framework Programme under a contract for an Integrated Infrastructure Initiative Reference 312483-ESTEEM2. N. Marcano acknowledges the support of the Centro Universitario de la Defensa en Zaragoza (through Project 2013-03).Peer Reviewe

Origin of the giant magnetic moment in epitaxial Fe3O4 thin films

7 páginas, 7 figuras.-- PACS number(s): 75.70.Rf, 75.70.Ak, 75.50.Bb.-- et al.We study the enhanced magnetic moment observed in epitaxial magnetite (Fe3O4) ultrathin films (t<15 nm) grown on MgO (001) substrates by means of pulsed laser deposition. The Fe3O4 (001) thin films exhibit high crystallinity, low roughness, and sharp interfaces with the substrate, and the existence of the Verwey transition at thicknesses down to 4 nm. The evolution of the Verwey transition temperature with film thickness shows a dependence with the antiphase boundaries density. Superconducting quantum interference device (SQUID) and vibrating sample magnetometry measurements in ultrathin films show a magnetic moment much higher than the bulk magnetite value. In order to study the origin of this anomalous magnetic moment, polarized neutron reflectivity (PNR), and x-ray magnetic circular dichroism (XMCD) experiments have been performed, indicating a decrease in the magnetization with decreasing sample thickness. X-ray photoemission spectroscopy measurements show no metallic Fe clusters present in the magnetite thin films. Through inductively coupled plasma mass spectroscopy and SQUID magnetometry measurements performed in commercial MgO (001) substrates, the presence of Fe impurities embedded within the substrates has been observed. Once the substrate contribution has been corrected, a decrease in the magnetic moment of magnetite thin films with decreasing thickness is found, in good agreement with the PNR and XMCD measurements. Our experiments suggest that the origin of the enhanced magnetic moment is not intrinsic to magnetite but due to the presence of Fe impurities in the MgO substrates.This work has been financially supported by Spanish Ministry of Science through Projects No. MAT2008-06567-C02 and No. MAT2008-01077, and the Regional Government of Aragón (E-26, E-69, and E-34).Peer reviewe

Spin glass state in strained La2/3Ca1/3MnO3 thinfilms

Epitaxial strain modifies the physical properties of thin films deposited on single-crystal substrates. In a previous work, we demonstrated that in the case of La2/3Ca1/3MnO3 thin films the strain induced by the substrate can produce the segregation of a non-ferromagnetic layer (NFL) at the top surface of ferromagnetic epitaxial La2/3Ca1/3MnO3 for a critical value of the tetragonality τ, defined as τ = |c − a|a, of τC ≈ 0.024. Although preliminary analysis suggested its antiferromagnetic nature, to date a complete characterization of the magnetic state of such an NFL has not been performed. Here, we present a comprehensive magnetic characterization of the strain-induced segregated NFL. The field-cooled magnetic hysteresis loops exhibit an exchange bias mechanism below T ≈ 80 K, which is well below the Curie temperature of the ferromagnetic La2/3Ca1/3MnO3 layer. The exchange bias and coercive fields decay exponentially with temperature, which is commonly accepted to describe spin-glass (SG) behavior. The signatures of slow dynamics were confirmed by slow spin relaxation over a wide temperature regime. Low-energy muon spectroscopy experiments directly evidence the slowing down of the magnetic moments below ~100 K in the NFL. The experimental results indicate the SG nature of the NFL. This SG state can be understood within the context of the competing ferromagnetic and antiferromagnetic interactions of similar energies