Comparative study of directional solidification of Al-7 wt% Si alloys in Space and on Earth: Effects of gravity on dendrite growth and Columnar-to-equiaxed transition

International audienceDirectional solidification experiments of grain refined Al −7 wt% Si alloy were carried out on Earth under normal gravity conditions (1 g) and in the Material Science Laboratory on board the International Space Station in microgravity environment (μg), to investigate the impact of the gravity on the solidification microstructure and the columnar-to-equiaxed transition (CET). The increase of the dendrite growth velocity imposed by the processing conditions during the experiments leads to a size decrease of the dendrite microstructure and to a more homogeneous eutectic distribution under both 1 g and μg conditions. A progressive CET is obtained in both samples implying the existence of an intermediate region after the inception position of CET defined as the end of growth of the columnar dendrites. However, a more progressive CET and longer dendrites aligned with the applied temperature gradient are observed in presence of gravity. This difference is attributed to the convective flow on Earth. On the one hand, it carries the grains that nucleate ahead of the columnar front away into the bulk liquid phase. On the other hand, it sweeps the solute away from the dendrite tip zone. Consequently, the blocking effect is diminished, allowing extended continuous growth of the elongated dendrites

Simultaneous X-ray radiography and diffraction topography imaging applied to silicon for defect analysis during melting and crystallization

International audienceSynopsis A setup for simultaneous, time-resolved X-ray radiography and diffraction topography imaging is presented. It is used to study defect generation and growth mechanisms during heating, solidification and cooling of a silicon crystal. Abstract One of the key issues to be resolved to improve the performance of silicon solar cells is to reduce crystalline defect formation and propagation during the growth process fabrication step. For this purpose, the generation of structural defects such as grain boundaries and dislocations in silicon must be understood and characterised. We combine in situ X-ray diffraction imaging, historically named topography, with radiography imaging to analyse the development of crystal defects before, during and after crystallisation. Two individual indirect detector systems are implemented to record simultaneously the crystal structure (topographs) and the solid-liquid morphology evolution (radiographs) at high temperature. This allows for a complete synchronisation of the images and for an increased image acquisition rate compared to previous studies that used X-ray sensitive films to record the topographs. The experiments are performed with X-ray synchrotron radiation at beamline ID19 at the European Synchrotron Radiation Facility (ESRF). We present in situ observations of the heating, melting, solidification and holding stages of silicon samples to demonstrate that with the upgraded setup detailed investigations of time-dependent phenomena are now possible. The motion of dislocations is recorded during the entire experiment, so that their interaction with grain boundaries and their multiplication through the activation of Frank-Read sources can be observed. Moreover, the capability to record with two camera-based detectors allows for the study of the relationship between strain distribution, twinning and nucleation events. In conclusion, the simultaneous recording of topographs and radiographs has great potential for further detailed investigations of the interaction and generation of grains and defects that influence the growth process and the final crystalline structure in silicon and other crystalline materials

CAFE simulation of columnar-to-equiaxed transition in Al-7wt%Si alloys directionally solidified under microgravity

International audienceA two-dimensional multi-scale cellular automaton - finite element (CAFE) model is used to simulate grain structure evolution and microsegregation formation during solidification of refined Al-7wt%Si alloys under microgravity. The CAFE simulations are first qualitatively compared with the benchmark experimental data under microgravity. Qualitative agreement is obtained for the position of columnar to equiaxed transition (CET) and the CET transition mode (sharp or progressive). Further comparisons of the distributions of grain elongation factor and equivalent diameter are conducted and reveal a fair quantitative agreement

Investigation of subgrains in directionally solidified cast mono-seeded silicon and their interactions with twin boundaries

Directional solidification of a cast mono silicon seed and of a float-zone (FZ) silicon seed was performed and the grain and defect structures of the seeds as well as of the regrown parts are analyzed. In situ X-ray diffraction imaging enabled the observation of the dislocation arrangements. During the heating process, in the FZ seed, mobile dislocations glide on {111} planes, whereas in the cast mono seed dislocations are arranged in a mainly immobile cellular structure. Ex situ grain orientation mappings reveal the presence of subgrains with misorientations up to 3◦ in the regrown part of the cast mono-seeded sample, which are not observed in the regrown part of the FZ-seeded sample. Subgrain boundaries characterized by misorientations around the [001] growth axis propagate roughly along the growth axis and increase their misorientation by merging with new subgrain boundaries appearing in their vicinity. Although the first inception of subgrain formation cannot be revealed, the comparison of the dislocation arrangements in the two seeds strongly suggests an influence of the latter on subgrain formation. In the regrown part, interactions between subgrain boundaries and twin boundaries show that they can follow Σ3{111} and Σ9{221} grain boundaries or cross Σ3{111} grain boundaries. Whether Σ3 {111} GBs are crossed or not depends among other things on the orientation of the grains on either side of the twin. It demonstrates that the grain orientation relationship and not only the grain boundary character play an important role in the subgrain structure evolution and redistribution in a multicrystalline silicon ingot

On the twinning impact on the grain structure formation of multi-crystalline silicon for photovoltaic applications during directional solidification

Grain orientation and competition during growth has been analyzed in directionally solidified multi-crystalline silicon samples. In situ and real-time characterization of the evolution of the grain structure during growth has been performed using synchrotron X-ray imaging techniques (radiography and topography). In addition, Electron Backscattered Diffraction has been used to reveal the crystalline orientations of the grains and the twin relationships. New grains formed during growth have two main origins: random nucleation and twinning. It is demonstrated that the solidified samples are dominated by P3 twin boundaries showing that twinning on {111} facets is the dominant phenomenon. Moreover, thanks to the in situ characterization of the growth, it is shown that twins nucleate on {111} facets located at the sides of the sample and at grain boundary grooves. The occurrence of multiple P3 twins during growth prevents the initial grains from developing all along the sample, and twin boundaries with higher order coincidence site lattices can form at the encounter of two grains in twin position. The grain competition phenomenon following nucleation and twinning acts as a grain selection mechanism leading to the final grain structure

On the Deformation of Dendrites During Directional Solidification of a Nickel-Based Superalloy

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X-ray Based in Situ Investigation of Silicon Growth Mechanism Dynamics—Application to Grain and Defect Formation

To control the final grain structure and the density of structural crystalline defects in silicon (Si) ingots is still a main issue for Si used in photovoltaic solar cells. It concerns both innovative and conventional fabrication processes. Due to the dynamic essence of the phenomena and to the coupling of mechanisms at different scales, the post-mortem study of the solidified ingots gives limited results. In the past years, we developed an original system named GaTSBI for Growth at high Temperature observed by Synchrotron Beam Imaging, to investigate in situ the mechanisms involved during solidification. X-ray radiography and X-ray Bragg diffraction imaging (topography) are combined and implemented together with the running of a high temperature (up to 2073 K) solidification furnace. The experiments are conducted at the European Synchrotron Radiation Facility (ESRF). Both imaging techniques provide in situ and real time information during growth on the morphology and kinetics of the solid/liquid (S/L) interface, as well as on the deformation of the crystal structure and on the dynamics of structural defects including dislocations. Essential features of twinning, grain nucleation, competition, strain building, and dislocations during Si solidification are characterized and allow a deeper understanding of the fundamental mechanisms of its growth

Dynamique de la formation de la structure de grains dans les alliages métalliques et dans le silicium multi-cristallin pour les applications photovoltaïques

Mes travaux depuis mon recrutement au CNRS et actuellement au sein de l'équipe MCA de l'IM2NP concernent principalement la solidification des matériaux. Les propriétés des matériaux sont largement contrôlées par la microstructure de solidification, les structures de grains et les ségrégations laissées dans le solide avant toute mise en forme et traitement postérieurs. Pour élaborer des matériaux possédant des propriétés définies, sur mesure et de façon reproductible, il est donc nécessaire de maîtriser les mécanismes qui lient les procédés d'élaboration à la structure interne à diverses échelles des matériaux. Mes travaux de recherche vont dans le sens de l'approfondissement de la connaissance de ces mécanismes et, à plus long terme, de l'application de ces recherches aux procédés industriels. La nécessité d'améliorer les procédés pour obtenir des pièces de plus en plus performantes et qui permettent des économies en énergie soulève de nombreuses questions métallurgiques pour la recherche et l'industrie. L'amélioration des procédés nécessite de comprendre les mécanismes physico-chimiques qui entrent en jeu pendant la phase de solidification. De plus, pour être prédictives et quantitatives, les simulations numériques largement utilisées en milieu industriel doivent être nourries par la connaissance de ces mécanismes, leur formulation mathématique et les paramètres entrant en jeu. Dans les alliages métalliques, j'étudie plus particulièrement les mécanismes de la formation de la structure de grains, de la transition colonnaire équiaxe (CET), des ségrégations induites par cette structure. Les grains colonnaires et équiaxes résultent de dendrites avec différentes morphologies. Les dendrites colonnaires sont allongées dans une direction tandis que les grains équiaxes n'ont pas de direction privilégiée. A cause de leur forme, les grains équiaxes permettent d'obtenir des propriétés mécaniques isotropes pour le matériau final et des champs de concentration plus homogènes que dans le cas de la croissance colonnaire. En fonction de l'application, l'un ou l'autre type de grain est préféré et doit donc être favorisé par le procédé de solidification (par exemple : les grains équiaxes dans les pièces de moteur, les grains colonnaires voire un monograin dans les aubes de turbines). En conséquence, la compréhension des mécanismes physico-chimiques qui contrôlent la CET est une question critique en métallurgie et qui reste d'actualité. Les grains équiaxes peuvent apparaître de deux manières au cours de la solidification. La première est la germination hétérogène sur des particules incluses volontairement dans l'alliage comme cela est fait couramment dans l'industrie de l'aluminium par exemple ou, sur des impuretés ou des précipités présents naturellement dans l'alliage. La seconde est le détachement de branches dendritiques secondaires dans la zone pâteuse ce qui est admis comme la cause de l'apparition d'une zone équiaxe au centre des lingots de fonderie. Afin de comprendre et de caractériser les mécanismes de la dynamique de formation de la structure de grains dans les alliages métalliques, mon programme de recherche comporte trois volets : * l'étude de la structure de grains et de la fragmentation (Chapitre 1) * l'étude de la CET en présence d'affinants dans des alliages à base aluminium (Chapitre 2) * l'influence de la convection au cours de la solidification de ces alliages (Chapitre 3). Mon approche est expérimentale et comporte des expériences originales: 1- Caractérisation in situ et en temps réel de la dynamique de la solidification d'alliages métalliques proches des alliages industriels par imagerie X synchrotron. 2- Etude des effets de la convection naturelle, de la convection contrôlée par un champ ou un stimulus externe ou, utilisation de la microgravité (absence de convection naturelle et de phénomènes de sédimentation). Par ailleurs, depuis 2008, je développe au sein de l'équipe MCA une nouvelle thématique de recherche pour laquelle j'ai mis en place un projet (Si-X : Caractérisation et compréhension de la cristallisation du SiIicium photovoltaïque: imagerie X synchrotron) financé par l'ANR HABISOL. Les cellules photovoltaïques (PV) sont amenées à devenir une des composantes majeures de l'habitat écologique de demain. Les différentes étapes d'élaboration des cellules PV à base de silicium (purification, cristallisation, traitements intermédiaires, procédé cellules) concourent au rendement des cellules PV. Dans ce cadre, je m'intéresse à la phase de cristallisation/solidification. Jusqu'à présent, du silicium en provenance de l'industrie microélectronique était employé pour fabriquer les cellules PV mais cette filière est très coûteuse et est tributaire de l'industrie microélectronique pour l'approvisionnement en silicium de qualité suffisante. D'autres voies d'approvisionnement et de fabrication du matériau silicium de qualité suffisante pour les applications PV sont explorées mais ces matériaux silicium sources doivent être considérés comme de nouveaux matériaux vis-à-vis des procédés d'élaboration de lingots et de cellules. En conséquence, un certain nombre de problèmes liés à la solidification de ces matériaux doivent être (ré)-examinés avec attention même pour des procédés établis pour les matériaux en provenance de l'industrie microélectronique. D'une manière générale, dans le Si multi-cristallin utilisé massivement pour la fabrication des cellules photovoltaïques, le rendement PV de la cellule est complètement différent en fonction de la structure de grains du lingot. Par conséquent, il est indispensable de contrôler et donc de comprendre la formation de la structure de grains issue de l'étape de solidification du Si multi-cristallin. Ces travaux sur le Si multi-cristallin font l'objet du chapitre 4. Pour les deux principaux types de matériaux que j'étudie (alliages métalliques, Si PV) la problématique de la solidification et en particulier de la formation de la structure de grains est essentielle. En revanche, la croissance du silicium multi-cristallin, en général facettée, est totalement différente de celle des alliages métalliques classiques ce qui ouvre des perspectives intéressantes pour la compréhension de mécanismes peu abordés jusqu'à présent dans nos travaux : effet de l'orientation cristallographique, macles, croissance facettée

Planar Front-Equiaxed Growth Transition in Semiconductor Solidification: Application to Photovoltaic Silicon

International audienceThe conversion efficiency of crystalline silicon solar cells depends on the solidification process of the silicon material. During solidification, several kinds of grain structures can build up and some of them induce a decrease of the solar cell efficiency. The objective of our model is to predict thetransition from large grains to small detrimental grains as a function of solidification parameters. As an abnormally high number of SiC particles have been observed in the small grains regions, the first hypothesis of our model is that segregation of C occurs during growth and provokes the precipitation of SiC. In a further step, free Si grains nucleate on the SiC particles and lastly, a competition between the planar front and the free Si grains takes place. This phenomenon can be compared to the columnar to equiaxed transition. From a simple analytical model, in a thermal gradient - growth rate diagram, we were able to draw transition maps between the different domains: equiaxed, planar+equiaxed and planar. This model allowed giving efficient recommendations to avoid the occurrence of the small detrimental grains during the industrial process

Le renouveau du silicium dope les panneaux solaires

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