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Metallic Nanorod Arrays: Linear Optical Properties and Beyond
Arrays of free-standing metallic nanorods are promising candidates for sensors, switches and spectroscopy. They have structure sizes much smaller than the wavelength of visible light, feature a long-axis surface plasmonic resonance (LSPR) and show metamaterial-like properties. This thesis provides a detailed investigation of their linear optical properties and highlights some nonlinear optical aspects.
By means of graded structures having a tunable LSPR and three different theoretical models -- a numerical multiple-multipole method (MMP) model, a semi-analytic collective surface plasmon (CSP) model and an analytic dipolar interaction model (DIM) -- the optical properties were analyzed. Using the DIM, the experimentally observed blueshift of the LSPR in comparison to a single nanorod is confirmed and a physical explanation is provided. The LSPR strongly depends on the angle of incidence and the rod diameter. However, for a varying length the changes are small with the long-axis mode showing a lower energy limit. The detailed arrangement of the nanorods and the azimuthal angle of the incoming light plays only a minor role for small nanorod separations. Similarly, the dependence on the metal is the same as for single particles, whereas the sensitivity to the surrounding dielectric is much stronger than in the single-particle case.
For longer nanorods made of silver, angle-dependent higher-order modes are observed and reproduced using MMP. The CSP model is applied and Fabry-PĂ©rot-like oscillations of the CSPs are found. The propagating nature of these modes leads to the discovery that the p component of the transmitted light experiences a phase jump and to the observation of polarization conversion inside the structures.
Negative refraction is found in nanorod arrays; it is revealed that a negative energy flux occurs only within a bandwidth given by the LSPR of a single nanorod and the array resonance. For smaller wavelengths, the in-plane component of the Poynting vector reverses, leading to an (extraordinary) positive flux. At the LSPR itself, the flux parallel to the surface is found to be zero. The negative refraction is also exploited to mimic a nanolens with structure parameters that are infact technical realizable. In the visible regime the nanolens shows a NA of 1.06 and superlens-like features such as identical rotation and linear translation of image and object.
The nonlinear measurements on graded structures are conducted using femtosecond pump-probe spectroscopy resulting in kinetics showing either an increased transmission or absorption with signal changes of up to 40%. By converting them to transient spectra and by comparison with the literature, electron distribution changes at the Fermi edge and hot electrons/phonons are identified as the main reasons for the changes. Probing at the inflection points of the LSPR reveals ultrafast signals. Using transient spectra they are traced back to a short blueshift of the LSPR.Strukturen aus frei stehenden metallischen Nanostäbchen versprechen interessante AnÂwendungen als Sensoren, Schalter und in der Spektroskopie. Da ihre Strukturgrößen kleiner als die Wellenlänge des sichtbaren Lichtes sind, besitzen sie eine langachsige OberflächenÂplasmonenresonanz (LSPR) und weisen metamaterialartige Eigenschaften auf. In dieser Dissertation werden die linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften solcher StrukÂturen im Detail untersucht.
Mit Hilfe von Gradientenstrukturen, die eine durchstimmbare LSPR besitzen, und dreier theoretischer Modelle – eines numerischen Modells basierend auf der Methode der mulÂtiplen Multipole (MMP), eines semianalytischen Modells kollektiver Oberflächenplasmonen (CSP) sowie eines analytischen dipolaren Interaktionsmodells (DIMs) – werden die opÂtischen Eigenschaften analysiert.
Unter Verwendung des DIMs wird die experimentell beobachtete Blauverschiebung der LSPR im Vergleich zur Resonanz eines Einzelstäbchens bestätigt und eine physikalische Erklärung dafĂĽr geliefert. Die LSPR ist stark vom Einfallswinkel und vom StäbchendurchÂmesser abhängig. Im Unterschied dazu sind die Ă„nderungen bei einer Längenvariation klein, wobei die langachsige Mode ein unteres Energielimit aufweist. Weiterhin haben die genaue Anordnung der Stäbchen und der azimutale Winkel des einfallenden Lichtes nur einen untergeordneten Einfluss. Die Abhängigkeit vom verwendeten Metall ist analog zu einem Einzelstäbchen, während die Empfindlichkeit in Bezug auf das Umgebungsmedium wesentlich stärker ist.
Längere Nanostäbchen aus Silber zeigen winkelabhängige Moden höherer Ordnung, welche mittels MMP reproduziert werden können. Das CSP-Modell wird ebenfalls darauf angeÂwendet, wobei Fabry-PĂ©rot-artige Oszillationen der CSPs entdeckt werden. Die propaÂgierende Natur der CSPs fĂĽhrt zur Entdeckung eines Phasensprungs der p‑Komponente des transmittierten Lichtes sowie zur Beobachtung von Polarisationskonversion in den Strukturen.
Nanostäbchen-Arrays weisen auĂźerdem negative Brechung auf. Es wird gezeigt, dass ein negativer Energiefluss nur in dem Wellenlängenbereich zwischen der LSPR der EinzelstäbÂchen und der Arrayresonanz auftritt. FĂĽr kleinere Wellenlängen kehrt sich die in der Ebene befindende Poynting-Vektor-Komponente um, was zu einer (auĂźerordentlichen) positiven Brechung fĂĽhrt. An der LSPR selbst ist der zur Strukturebene parallele Fluss Null. Die negative Brechung wird ferner ausgenutzt, um eine Nanolinse mit realistischen StrukturÂparametern zu simulieren. Im sichtbaren Bereich zeigt sie eine NA von 1,06 und superÂlinsenartige Eigenschaften, wie eine identische Rotation und eine lineare Translation von Bild und Objekt.
Die nichtlinearen Messungen an Gradientenstrukturen werden mittels Femtosekunden-Pump-Probe-Spektroskopie durchgefĂĽhrt und liefern Kinetiken, welche entweder eine verÂstärkte Transmission oder eine verstärkte Absorption mit Signalstärken von bis zu 40% aufweisen. Durch Konvertierung in transiente Spektren und Vergleich mit der Literatur werden eine veränderte Elektronverteilung an der Fermi-Kante und heiĂźe Elektronen/PhoÂnonen als Ursache fĂĽr die Ă„nderungen gefunden. Das Abtasten mit dem Probe-Puls an den Wendepunkten der Resonanz offenbart ultraschnelle Signale. Mit Hilfe der transienten Spektren wird dies auf eine kurzzeitige Blauverschiebung der LSPR zurĂĽckgefĂĽhrt
Tunable nano-plasmonic photodetectors
Visible and infrared photons can be detected with a broadband response via
the internal photoeffect. By using plasmonic nanostructures, i.e. nanoantennas,
wavelength selectivity can be introduced to such detectors through
geometry-dependent resonances. Also, additional functionality, like electronic
responsivity switching and polarization detection have been realized. However,
previous devices consisted of large arrays of nanostructures to achieve
detectable photocurrents. Here we show that this concept can be scaled down to
a single antenna level, resulting in detector dimensions well below the
resonance wavelength of the device. Our design consists of a single
electrically-connected plasmonic nanoantenna covered with a wide-bandgap
semiconductor allowing broadband photodetection in the VIS/NIR via injection of
hot carriers. We demonstrate electrical switching of the color sensitivity as
well as polarization detection. Our results hold promise for the realization of
ultra small, highly integratable photodetectors with advanced functionality.Comment: 8 pages, 4 figure
Development of Rotaxanes as E-Field-Sensitive Superstructures in Plasmonic Nano-Antennas
We present the concept of electrostatic field-driven supramolecular translation within electrically connected plasmonic nano-antennas. The antenna serves as an anchoring point for the mechanically interlocked molecules, as an electrode for the electrostatic field, and as an amplifier of the antenna-enhanced fluorescence. The synthesis of a push-pull donor-Ď€-acceptor chromophore with optical properties aligned to the antenna resonance is described and its immobilization on the surface is demonstrated. Photoluminescence experiments of the chromophore on a gold nano-antenna are shown, highlighting the molecule-antenna coupling and resulting emission intensity increase. The successful synthesis of an electrostatic field-sensitive [2]rotaxane in water is described and the tightrope walk between functionality and water solubility is illustrated by unsuccessful designs. In solution, an enhanced fluorescence quantum yield is observed for the chromophore comprising the mechanically interlocked [2]rotaxane in water and DMSO compared to the reference rod, ideal for future experiments in plasmonic nano-antennas
Second harmonic generation from plasmonic hotspots by controlled local symmetry breaking
Bonding resonant modes of plasmonic nanoantennas with narrow gaps exhibit
very large local field enhancement. These hotspots are highly attractive for
boosting optical nonlinearities, such as second harmonic generation. However,
for resonant symmetric gap antennas, the strong second harmonic sources created
at the gap interfaces oscillate out-of-phase and therefore interfere
destructively in the far-field. Here, we use an advanced nanofabrication
approach to systematically break the local symmetry of nanoscopic antenna gaps
while retaining the bonding resonant antenna mode at the fundamental frequency
and the concomitant intensity hotspot. We find that antennas with the strongest
local symmetry breaking emit correspondingly intense second harmonic radiation
as compared to symmetric reference structures. By combining these findings with
second harmonic radiation patterns as well as quantitative nonlinear
simulations, we obtain remarkably detailed insights into the mechanism of
second harmonic generation at the nanoscale. Our findings open new perspectives
for the realization of non-reciprocal nanoscale systems, where local symmetry
breaking is crucial to create unique functionalities
Direct electrical modulation of surface response in a single plasmonic nanoresonator
Classical electrodynamics describes the optical response of macroscopic
systems, where the boundaries between materials is treated as infinitesimally
thin. However, due to the quantum nature of electrons, interfaces acquires a
finite thickness. To include non-classical surface effects in the framework of
Maxwell's equations, surface-response functions can be introduced, also known
as Feibelman -parameters. Surface response impacts systems with strong field
localization at interfaces, which is encountered in noble metal nanoparticles
supporting surface plasmon polaritons. However, studying surface response is
challenging as it necessitates sub-nanometer control of geometric features,
e.g. the gap size in a dimer antenna, while minimizing uncertainties in
morphology. In contrast, electrical gating is convenient since the static
screening charges are confined exclusively to the surface, which alleviates the
need for precise control over the morphology. Here, we study the perturbation
of Feibelman -parameters by direct electric charging of a single plasmonic
nanoresonator and investigate the resulting changes of the resonance in
experiment and theory. The measured change of the resonance frequency matches
the theory by assuming a perturbation of the tangential surface current.
However, we also observe an unforeseen narrowing in the resonance width when
adding electrons to the surface of a plasmonic nanoresonator. These reduced
losses cannot be explained by electron spill-out within the local-response
approximation (LRA). Such an effect is likely caused by nonlocality and the
anisotropy of the perturbed local permittivity. Our findings open up
possibilities to reduce losses in plasmonic resonators and to develop ultrafast
and extremely small electrically driven plasmonic modulators and metasurfaces
by leveraging electrical control over non-classical surface effects.Comment: 10 pages, 3 figures, 15 pages Supplementar
Metallic Nanorod Arrays: Linear Optical Properties and Beyond
Arrays of free-standing metallic nanorods are promising candidates for sensors, switches and spectroscopy. They have structure sizes much smaller than the wavelength of visible light, feature a long-axis surface plasmonic resonance (LSPR) and show metamaterial-like properties. This thesis provides a detailed investigation of their linear optical properties and highlights some nonlinear optical aspects.
By means of graded structures having a tunable LSPR and three different theoretical models -- a numerical multiple-multipole method (MMP) model, a semi-analytic collective surface plasmon (CSP) model and an analytic dipolar interaction model (DIM) -- the optical properties were analyzed. Using the DIM, the experimentally observed blueshift of the LSPR in comparison to a single nanorod is confirmed and a physical explanation is provided. The LSPR strongly depends on the angle of incidence and the rod diameter. However, for a varying length the changes are small with the long-axis mode showing a lower energy limit. The detailed arrangement of the nanorods and the azimuthal angle of the incoming light plays only a minor role for small nanorod separations. Similarly, the dependence on the metal is the same as for single particles, whereas the sensitivity to the surrounding dielectric is much stronger than in the single-particle case.
For longer nanorods made of silver, angle-dependent higher-order modes are observed and reproduced using MMP. The CSP model is applied and Fabry-PĂ©rot-like oscillations of the CSPs are found. The propagating nature of these modes leads to the discovery that the p component of the transmitted light experiences a phase jump and to the observation of polarization conversion inside the structures.
Negative refraction is found in nanorod arrays; it is revealed that a negative energy flux occurs only within a bandwidth given by the LSPR of a single nanorod and the array resonance. For smaller wavelengths, the in-plane component of the Poynting vector reverses, leading to an (extraordinary) positive flux. At the LSPR itself, the flux parallel to the surface is found to be zero. The negative refraction is also exploited to mimic a nanolens with structure parameters that are infact technical realizable. In the visible regime the nanolens shows a NA of 1.06 and superlens-like features such as identical rotation and linear translation of image and object.
The nonlinear measurements on graded structures are conducted using femtosecond pump-probe spectroscopy resulting in kinetics showing either an increased transmission or absorption with signal changes of up to 40%. By converting them to transient spectra and by comparison with the literature, electron distribution changes at the Fermi edge and hot electrons/phonons are identified as the main reasons for the changes. Probing at the inflection points of the LSPR reveals ultrafast signals. Using transient spectra they are traced back to a short blueshift of the LSPR.Strukturen aus frei stehenden metallischen Nanostäbchen versprechen interessante AnÂwendungen als Sensoren, Schalter und in der Spektroskopie. Da ihre Strukturgrößen kleiner als die Wellenlänge des sichtbaren Lichtes sind, besitzen sie eine langachsige OberflächenÂplasmonenresonanz (LSPR) und weisen metamaterialartige Eigenschaften auf. In dieser Dissertation werden die linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften solcher StrukÂturen im Detail untersucht.
Mit Hilfe von Gradientenstrukturen, die eine durchstimmbare LSPR besitzen, und dreier theoretischer Modelle – eines numerischen Modells basierend auf der Methode der mulÂtiplen Multipole (MMP), eines semianalytischen Modells kollektiver Oberflächenplasmonen (CSP) sowie eines analytischen dipolaren Interaktionsmodells (DIMs) – werden die opÂtischen Eigenschaften analysiert.
Unter Verwendung des DIMs wird die experimentell beobachtete Blauverschiebung der LSPR im Vergleich zur Resonanz eines Einzelstäbchens bestätigt und eine physikalische Erklärung dafĂĽr geliefert. Die LSPR ist stark vom Einfallswinkel und vom StäbchendurchÂmesser abhängig. Im Unterschied dazu sind die Ă„nderungen bei einer Längenvariation klein, wobei die langachsige Mode ein unteres Energielimit aufweist. Weiterhin haben die genaue Anordnung der Stäbchen und der azimutale Winkel des einfallenden Lichtes nur einen untergeordneten Einfluss. Die Abhängigkeit vom verwendeten Metall ist analog zu einem Einzelstäbchen, während die Empfindlichkeit in Bezug auf das Umgebungsmedium wesentlich stärker ist.
Längere Nanostäbchen aus Silber zeigen winkelabhängige Moden höherer Ordnung, welche mittels MMP reproduziert werden können. Das CSP-Modell wird ebenfalls darauf angeÂwendet, wobei Fabry-PĂ©rot-artige Oszillationen der CSPs entdeckt werden. Die propaÂgierende Natur der CSPs fĂĽhrt zur Entdeckung eines Phasensprungs der p‑Komponente des transmittierten Lichtes sowie zur Beobachtung von Polarisationskonversion in den Strukturen.
Nanostäbchen-Arrays weisen auĂźerdem negative Brechung auf. Es wird gezeigt, dass ein negativer Energiefluss nur in dem Wellenlängenbereich zwischen der LSPR der EinzelstäbÂchen und der Arrayresonanz auftritt. FĂĽr kleinere Wellenlängen kehrt sich die in der Ebene befindende Poynting-Vektor-Komponente um, was zu einer (auĂźerordentlichen) positiven Brechung fĂĽhrt. An der LSPR selbst ist der zur Strukturebene parallele Fluss Null. Die negative Brechung wird ferner ausgenutzt, um eine Nanolinse mit realistischen StrukturÂparametern zu simulieren. Im sichtbaren Bereich zeigt sie eine NA von 1,06 und superÂlinsenartige Eigenschaften, wie eine identische Rotation und eine lineare Translation von Bild und Objekt.
Die nichtlinearen Messungen an Gradientenstrukturen werden mittels Femtosekunden-Pump-Probe-Spektroskopie durchgefĂĽhrt und liefern Kinetiken, welche entweder eine verÂstärkte Transmission oder eine verstärkte Absorption mit Signalstärken von bis zu 40% aufweisen. Durch Konvertierung in transiente Spektren und Vergleich mit der Literatur werden eine veränderte Elektronverteilung an der Fermi-Kante und heiĂźe Elektronen/PhoÂnonen als Ursache fĂĽr die Ă„nderungen gefunden. Das Abtasten mit dem Probe-Puls an den Wendepunkten der Resonanz offenbart ultraschnelle Signale. Mit Hilfe der transienten Spektren wird dies auf eine kurzzeitige Blauverschiebung der LSPR zurĂĽckgefĂĽhrt
Metallic Nanorod Arrays: Linear Optical Properties and Beyond
Arrays of free-standing metallic nanorods are promising candidates for sensors, switches and spectroscopy. They have structure sizes much smaller than the wavelength of visible light, feature a long-axis surface plasmonic resonance (LSPR) and show metamaterial-like properties. This thesis provides a detailed investigation of their linear optical properties and highlights some nonlinear optical aspects.
By means of graded structures having a tunable LSPR and three different theoretical models -- a numerical multiple-multipole method (MMP) model, a semi-analytic collective surface plasmon (CSP) model and an analytic dipolar interaction model (DIM) -- the optical properties were analyzed. Using the DIM, the experimentally observed blueshift of the LSPR in comparison to a single nanorod is confirmed and a physical explanation is provided. The LSPR strongly depends on the angle of incidence and the rod diameter. However, for a varying length the changes are small with the long-axis mode showing a lower energy limit. The detailed arrangement of the nanorods and the azimuthal angle of the incoming light plays only a minor role for small nanorod separations. Similarly, the dependence on the metal is the same as for single particles, whereas the sensitivity to the surrounding dielectric is much stronger than in the single-particle case.
For longer nanorods made of silver, angle-dependent higher-order modes are observed and reproduced using MMP. The CSP model is applied and Fabry-PĂ©rot-like oscillations of the CSPs are found. The propagating nature of these modes leads to the discovery that the p component of the transmitted light experiences a phase jump and to the observation of polarization conversion inside the structures.
Negative refraction is found in nanorod arrays; it is revealed that a negative energy flux occurs only within a bandwidth given by the LSPR of a single nanorod and the array resonance. For smaller wavelengths, the in-plane component of the Poynting vector reverses, leading to an (extraordinary) positive flux. At the LSPR itself, the flux parallel to the surface is found to be zero. The negative refraction is also exploited to mimic a nanolens with structure parameters that are infact technical realizable. In the visible regime the nanolens shows a NA of 1.06 and superlens-like features such as identical rotation and linear translation of image and object.
The nonlinear measurements on graded structures are conducted using femtosecond pump-probe spectroscopy resulting in kinetics showing either an increased transmission or absorption with signal changes of up to 40%. By converting them to transient spectra and by comparison with the literature, electron distribution changes at the Fermi edge and hot electrons/phonons are identified as the main reasons for the changes. Probing at the inflection points of the LSPR reveals ultrafast signals. Using transient spectra they are traced back to a short blueshift of the LSPR.Strukturen aus frei stehenden metallischen Nanostäbchen versprechen interessante AnÂwendungen als Sensoren, Schalter und in der Spektroskopie. Da ihre Strukturgrößen kleiner als die Wellenlänge des sichtbaren Lichtes sind, besitzen sie eine langachsige OberflächenÂplasmonenresonanz (LSPR) und weisen metamaterialartige Eigenschaften auf. In dieser Dissertation werden die linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften solcher StrukÂturen im Detail untersucht.
Mit Hilfe von Gradientenstrukturen, die eine durchstimmbare LSPR besitzen, und dreier theoretischer Modelle – eines numerischen Modells basierend auf der Methode der mulÂtiplen Multipole (MMP), eines semianalytischen Modells kollektiver Oberflächenplasmonen (CSP) sowie eines analytischen dipolaren Interaktionsmodells (DIMs) – werden die opÂtischen Eigenschaften analysiert.
Unter Verwendung des DIMs wird die experimentell beobachtete Blauverschiebung der LSPR im Vergleich zur Resonanz eines Einzelstäbchens bestätigt und eine physikalische Erklärung dafĂĽr geliefert. Die LSPR ist stark vom Einfallswinkel und vom StäbchendurchÂmesser abhängig. Im Unterschied dazu sind die Ă„nderungen bei einer Längenvariation klein, wobei die langachsige Mode ein unteres Energielimit aufweist. Weiterhin haben die genaue Anordnung der Stäbchen und der azimutale Winkel des einfallenden Lichtes nur einen untergeordneten Einfluss. Die Abhängigkeit vom verwendeten Metall ist analog zu einem Einzelstäbchen, während die Empfindlichkeit in Bezug auf das Umgebungsmedium wesentlich stärker ist.
Längere Nanostäbchen aus Silber zeigen winkelabhängige Moden höherer Ordnung, welche mittels MMP reproduziert werden können. Das CSP-Modell wird ebenfalls darauf angeÂwendet, wobei Fabry-PĂ©rot-artige Oszillationen der CSPs entdeckt werden. Die propaÂgierende Natur der CSPs fĂĽhrt zur Entdeckung eines Phasensprungs der p‑Komponente des transmittierten Lichtes sowie zur Beobachtung von Polarisationskonversion in den Strukturen.
Nanostäbchen-Arrays weisen auĂźerdem negative Brechung auf. Es wird gezeigt, dass ein negativer Energiefluss nur in dem Wellenlängenbereich zwischen der LSPR der EinzelstäbÂchen und der Arrayresonanz auftritt. FĂĽr kleinere Wellenlängen kehrt sich die in der Ebene befindende Poynting-Vektor-Komponente um, was zu einer (auĂźerordentlichen) positiven Brechung fĂĽhrt. An der LSPR selbst ist der zur Strukturebene parallele Fluss Null. Die negative Brechung wird ferner ausgenutzt, um eine Nanolinse mit realistischen StrukturÂparametern zu simulieren. Im sichtbaren Bereich zeigt sie eine NA von 1,06 und superÂlinsenartige Eigenschaften, wie eine identische Rotation und eine lineare Translation von Bild und Objekt.
Die nichtlinearen Messungen an Gradientenstrukturen werden mittels Femtosekunden-Pump-Probe-Spektroskopie durchgefĂĽhrt und liefern Kinetiken, welche entweder eine verÂstärkte Transmission oder eine verstärkte Absorption mit Signalstärken von bis zu 40% aufweisen. Durch Konvertierung in transiente Spektren und Vergleich mit der Literatur werden eine veränderte Elektronverteilung an der Fermi-Kante und heiĂźe Elektronen/PhoÂnonen als Ursache fĂĽr die Ă„nderungen gefunden. Das Abtasten mit dem Probe-Puls an den Wendepunkten der Resonanz offenbart ultraschnelle Signale. Mit Hilfe der transienten Spektren wird dies auf eine kurzzeitige Blauverschiebung der LSPR zurĂĽckgefĂĽhrt