Characterization of laboratory and real driving emissions of individual Euro 6 light-duty vehicles – Fresh particles and secondary aerosol formation

Emissions from passenger cars are one of major sources that deteriorate urban air quality. This study presents characterization of real-drive emissions from three Euro 6 emission level passenger cars (two gasoline and one diesel) in terms of fresh particles and secondary aerosol formation. The gasoline vehicles were also characterized by chassis dynamometer studies. In the real-drive study, the particle number emissions during regular driving were 1.1–12.7 times greater than observed in the laboratory tests (4.8 times greater on average), which may be caused by more effective nucleation process when diluted by real polluted and humid ambient air. However, the emission factors measured in laboratory were still much higher than the regulatory value of 6 × 10^(11) particles km^(−1). The higher emission factors measured here result probably from the fact that the regulatory limit considers only non-volatile particles larger than 23 nm, whereas here, all particles (also volatile) larger than 3 nm were measured. Secondary aerosol formation potential was the highest after a vehicle cold start when most of the secondary mass was organics. After the cold start, the relative contributions of ammonium, sulfate and nitrate increased. Using a novel approach to study secondary aerosol formation under real-drive conditions with the chase method resulted mostly in emission factors below detection limit, which was not in disagreement with the laboratory findings

HELIOS/SICRIT/mass spectrometry for analysis of aerosols in engine exhaust

Current legislations typically characterize systems of aerosols, such as from vehicle exhaust, primarily by number concentration and size distributions. While potential health threats have a dependence on the particle size, the chemical composition of particles, including the volatile and semi-volatile components adsorbed onto nonvolatile particle cores present at roadside and urban settings, is important in understanding the impact of exhaust particles on health. To date, the only tools suitable for an online in-depth chemical aerosol characterization are aerosol mass spectrometers, which are typically composed of complex and cost intensive instrumentation. We present a new analytical system, which combines a novel inexpensive infrared-radiation-based evaporation system (HELIOS) with a commercially available highly efficient atmospheric ionization source (SICRIT) connected to a rather low-price ion-trap mass spectrometer. Our inexpensive, robust and mobile aerosol characterization HELIOS/SICRIT/Mass Spectrometry system enables highly sensitive chemical analysis of particle-associated volatile substances. We validate the HELIOS/SICRIT/Mass Spectrometry system in laboratory experiments with coated particles generated under controlled conditions, and show that the system is capable of identification of combustion-generated polycyclic aromatic hydrocarbons and relative quantification of individual chemical species adsorbed on particle surfaces. We then employ our system to analyze real-world vehicle engine exhaust aerosol and show through time-resolved measurements with high time resolution (<10 s) that the chemical composition of the particles changes during different parts of an engine test cycle.acceptedVersionPeer reviewe

Μέθοδοι και τεχνικές για την αξιολόγηση σωματιδιακών εκπομπών οχημάτων με χρήση εναλλακτικών καυσίμων και εξελιγμένων συστημάτων αντιρρύπανσης

The current PhD Thesis presents the assessment of vehicular exhaust particulate emissions, covering a wide range of different vehicle types (light-duty and L-category vehicles, the latter including 2-, 3-, and light 4-wheelers), fuel types (gasoline, diesel, Liquified Petroleum Gas-LPG, Compressed Natural Gas-CNG and hybrid-electric powertrains), engine and emission control technologies. The method followed comprised emission measurements under laboratory (chassis dynamometer) and real-world driving conditions. The main objective was to identify those cases where particulate control regulation needs to be extended, further to the current coverage of diesel and gasoline direct injection (GDI) technologies. The potential to further decrease particulate emissions of diesel vehicles through fuel refinement was evaluated, with the focus being on latest-technology DPF-equipped passenger cars. Focusing on L-category vehicles (the current and forthcoming regulation prescribe only a particulate mass limit), the results of the current study revealed that, apart from diesel and GDI, high particulate emissions are also observed in other engine technologies. More specifically, vehicles equipped with 2-stroke gasoline engines were found to be high particulate mass (PM) and solid particle number (SPN) emitters, reaching the emission levels of diesel vehicles (without diesel particulate filter). Furthermore, high SPN emissions were also observed in the other L-sub-categories, although their PM emissions were in low levels, already below the respective limits. With regard to light-duty vehicles, the highest SPN emissions (under real-world driving conditions) were observed in the case of gasoline (with port fuel injection-PFI system) and LPG vehicles, especially in old-technology ones, exceeding the regulation limit (although this is not applicable on this engine technology). Diesel vehicles (equipped with DPF) were found to be the lowest emitters, while similar emission levels were observed in the case of the CNG vehicle. SPN emissions from the hybrid-electric vehicle (equipped with gasoline PFI engine) were found to be rather high compared to conventional PFI engines, exceeding the regulation limit (although not applicable also in this case). With regard to the fuel properties effects, the current study revealed that these can significantly affect particulate emissions even in the case of latest-technology DPF-equipped diesel vehicles. Thus, the conclusion of the current study is that in both L-category and light-duty vehicles, regulation focus should be extended to other engine and powertrain technologies, which were found to be high emitters. In the case of L-category vehicles, the PM limit should be extended to 2-stroke engines, while for the other sub-categories the introduction of a SPN limit may be required. In the case of light-duty vehicles, close attention should be focused on old-technology gasoline and LPG vehicles, while even latest technology gasoline (PFI) and hybrid-electric vehicles should also come under scrutiny. Finally, regarding the fuel properties refinement, it is suggested that the regulation limits on fuel properties should be revised in order to take into account the fuel properties effects on particulate emissions from latest-technology vehicles.Η παρούσα διδακτορική διατριβή εστιάζει στην αξιολόγηση των σωματιδιακών εκπομπών οχημάτων, καλύπτοντας ένα ευρύ φάσμα διαφορετικών τύπων οχημάτων (επιβατικά και οχήματα της κατηγορίας «L», δηλαδή δίτροχα, τρίτροχα και ελαφρά τετράτροχα), καυσίμων (πετρέλαιο, βενζίνη, υγραέριο, φυσικό αέριο και ηλεκτρο-υβριδικά οχήματα), τεχνολογιών κινητήρα και συστημάτων αντιρρύπανσης. Η μελέτη βασίζεται σε μετρήσεις ρύπων σε εργαστηριακό περιβάλλον (πέδη οχημάτων) και σε πραγματικές συνθήκες στο δρόμο. Ο κύριος στόχος της διατριβής ήταν να προσδιοριστούν οι τεχνολογίες κινητήρα και τα είδη καυσίμου, στα οποία θα πρέπει να επεκταθεί η υπάρχουσα νομοθεσία, η οποία επικεντρώνεται προς το παρόν μόνο στις σωματιδιακές εκπομπές από πετρελαιοκίνητα οχήματα και από οχήματα με κινητήρα άμεσης έγχυσης καυσίμου. Επιπλέον, αξιολογήθηκε το περιθώριο περαιτέρω μείωσης των σωματιδιακών εκπομπών των σύγχρονων πετρελαιοκίνητων οχημάτων μέσω της αλλαγής των ιδιοτήτων του καυσίμου. Εστιάζοντας αρχικά στα οχήματα της κατηγορίας «L» (η υπάρχουσα και η προσεχής νομοθεσία προβλέπουν όριο εκπομπών μόνο για την μάζα των σωματιδίων), τα αποτελέσματα της έρευνας φανέρωσαν ότι εκτός από τα πετρελαιοκίνητα οχήματα, υψηλές σωματιδιακές εκπομπές (μάζας και αριθμού σωματιδίων) παρατηρούνται και σε άλλες τεχνολογίες κινητήρα. Πιο συγκεκριμένα, οχήματα εφοδιασμένα με δίχρονους βενζινοκινητήρες παρουσίασαν υψηλές εκπομπές μάζας και αριθμού σωματιδίων, κοντά στα επίπεδα των πετρελαιοκίνητων οχημάτων (χωρίς φίλτρο κατακράτησης σωματιδίων), ενώ υψηλές εκπομπές αριθμού σωματιδίων παρατηρήθηκαν και στις υπόλοιπες υποκατηγορίες που μελετήθηκαν, παρόλο που η εκπεμπόμενη μάζα σωματιδίων ήταν σε επίπεδα κάτω από τα νομοθετημένα όρια. Όσον αφορά τα επιβατικά οχήματα, οι υψηλότερες εκπομπές αριθμού σωματιδίων (υπό πραγματικές συνθήκες οδήγησης) παρατηρήθηκαν στα οχήματα βενζίνης (έμμεσης έγχυσης καυσίμου) και υγραερίου, ιδιαίτερα στα παλαιότερης τεχνολογίας, ξεπερνώντας κατά πολύ το όριο της νομοθεσίας (παρόλο που αυτό δεν ισχύει για αυτές τις τεχνολογίες κινητήρα). Πολύ χαμηλές ήταν οι εκπομπές των πετρελαιοκίνητων οχημάτων (χάρη στην τοποθέτηση φίλτρου σωματιδίων) αλλά και του οχήματος φυσικού αερίου που μελετήθηκε. Αξιοσημείωτο είναι το γεγονός ότι οι εκπομπές του ηλεκτρο-υβριδικού οχήματος ήταν σχετικά υψηλές συγκριτικά με συμβατικά οχήματα με κινητήρα έμμεσης έγχυσης καυσίμου, ξεπερνώντας μάλιστα το όριο της νομοθεσίας (το οποίο δεν ισχύει ούτε σε αυτή την τεχνολογία κινητήρα). Όσον αφορά την μελέτη των ιδιοτήτων του καυσίμου, προέκυψε ότι αυτές μπορούν να επηρεάσουν σημαντικά τις σωματιδιακές εκπομπές ακόμα και των σύγχρονων πετρελαιοκίνητων οχημάτων που είναι εφοδιασμένα με φίλτρο κατακράτησης σωματιδίων. Το συμπέρασμα που προκύπτει, λοιπόν, από την παρούσα διδακτορική έρευνα είναι ότι τόσο στα οχήματα της κατηγορίας «L», όσο και στα επιβατικά οχήματα, το ενδιαφέρον της νομοθεσίας θα πρέπει να στραφεί και προς άλλες τεχνολογίες, οι οποίες παρουσίασαν υψηλές σωματιδιακές εκπομπές. Στην περίπτωση των οχημάτων της κατηγορίας «L» το όριο εκπομπών μάζας σωματιδίων θα πρέπει να επεκταθεί και στους δίχρονους κινητήρες, ενώ για τις υπόλοιπες υποκατηγορίες η υιοθέτηση ενός ορίου για τις εκπομπές αριθμού σωματιδίων ίσως είναι απαραίτητη. Στα επιβατικά οχήματα, προσοχή θα πρέπει να δοθεί στα παλαιότερης τεχνολογίας οχήματα βενζίνης και υγραερίου, ενώ στο μικροσκόπιο θα πρέπει επίσης να βρεθούν τα βενζινοκίνητα (έμμεσης έγχυσης καυσίμου) και τα ηλεκτρο-υβριδικά οχήματα τελευταίας τεχνολογίας. Τέλος, όσον αφορά την βελτίωση των ιδιοτήτων του καυσίμου, προτείνεται η αναθεώρηση των ορίων που θέτει η νομοθεσία ώστε να ληφθεί υπόψη και η επίδρασή τους στις σωματιδιακές εκπομπές των οχημάτων τελευταίας τεχνολογίας

Ανάπτυξη αλγορίθμων εκτίμησης εκπομπών σωματιδίων με χρήση αισθητή καπνού για συστήματα αυτοδιάγνωσης αυτοκινήτων

The current thesis developed and optimised an OBD system for DPF diagnosis using a resistive soot sensor and the necessary OBD models. Following the introduction in chapter 1, chapter 2 describes the methodology. Two engine dynamometers, three test vehicles, various artificially failed DPFs and the Micro Soot Sensor (MSS) as reference equipment were used. Chapter 3 presents the development of the OBD model. The model is based on the comparison between the measured response time of a resistive soot sensor and the modelled sensor response time for a DPF failed at the OBD limit (12 mg/km on the NEDC). The modelled response time was predicted using the soot model to estimate engine-out emissions, the DPF model to calculate the filtration efficiency of the threshold DPF and the sensor model to convert the calculated emissions to sensor response time. The results show that the error associated with the soot model for the estimation of the engine-out soot emissions compared to the measured emission by the reference equipment (MSS) was calculated to be 25% and 2% for the base and the advanced model, respectively. The accuracy of the DPF model was 9% for the non-optimal scenario of constant filtration efficiency. The corresponding error for the advanced filtration efficiency, which accounts for the DPF loading and the exhaust volume flow was significantly lower (5%). The sensor model, which implements the empirical function and estimates the sensor response time, was associated with a 7% error attributed to measurement inaccuracies effects on the sensor model. The sensor inaccuracy was estimated to be about 18% and is attributed to the stochastic construction of soot dendrites which leads to variability of the response time for a specific particle flux. The overall OBD index error was estimated to be 28% and 19% for the base and the advanced approaches, respectively. The challenges and the limitations related to the sensor model and the resistive soot sensor that came up during the realisation of the OBD model on a vehicle application are analysed in chapter 4. Cross sensitivities were found to be the most serious concern for resistive sensors. Experiments for sulphur, methane, carbon monoxide, hydrogen and sodium showed no significant effect (either direct or remaining) on sensor behaviour (<10% effect on response time). Urea and NH3 slightly affects sensor behaviour. On the other hand, ash accumulation significantly increased the response time (up to 250% for the single tip sensor at the end of the useful life of the vehicle). The latest tip design and the use of a repelling voltage (software solution) could retain the increase in response time at approximately 43%. Chapter 5 presents the requirements and the methods for PN/PM estimation for advanced on-board applications. Lower mass limits, additional number limit, on-board and fleet monitoring with smart systems and more sensitive and effective in-service conformity checks, require advanced sensors able to be set-up and be ready for measurement in a short period. Optical and electrical charge-based principles were presented and evaluated as candidate sensor solutions.Η παρούσα διατριβή ανέπτυξε και βελτιστοποίησε ένα σύστημα OBD για τη διάγνωση της παγίδας αιθάλης (DPF) χρησιμοποιώντας έναν ωμικό αισθητήρα και τα απαραίτητα μοντέλα OBD. Μετά την εισαγωγή στο κεφάλαιο 1, το κεφάλαιο 2 περιγράφει τη μεθοδολογία. Χρησιμοποιήθηκαν δυο δυναμόμετρα κινητήρων, τρία δοκιμαστικά οχήματα, διάφορα κατεστραμμένα DPF και το Micro Soot Sensor (MSS) ως όργανο αναφοράς. Στο κεφάλαιο 3 παρουσιάζεται η ανάπτυξη του OBD μοντέλου. Το μοντέλο βασίζεται στη σύγκριση μεταξύ του μετρημένου χρόνου απόκρισης ενός αισθητήρα αιθάλης και του υπολογισμένου χρόνου απόκρισης αισθητήρα για DPF που απέτυχε στο όριο OBD (12 mg/km στο NEDC). Ο υπολογισμένος χρόνος απόκρισης βασίζεται σε ένα μοντέλο αιθάλης για την εκτίμηση των εκπομπών του κινητήρα, ένα μοντέλο DPF για τον υπολογισμό της αποτελεσματικότητας διήθησης του DPF και ένα μοντέλο αισθητήρα για τη μετατροπή των υπολογισμένων εκπομπών στον χρόνο απόκρισης αισθητήρα. Τα αποτελέσματα δείχνουν ότι το σφάλμα που σχετίζεται με το μοντέλο αιθάλης για την εκτίμηση των εκπομπών αιθάλης του κινητήρα υπολογίστηκε 25% και 2% για το βασικό και το προηγμένο μοντέλο, αντίστοιχα. Η ακρίβεια του μοντέλου DPF ήταν 9% για το μη βέλτιστο σενάριο σταθερής απόδοσης φιλτραρίσματος. Το αντίστοιχο σφάλμα για το εξελιγμένο μοντέλο το οποίο λαμβάνει υπόψη τη φόρτιση του DPF και τη ροή του όγκου των καυσαερίων, ήταν σημαντικά χαμηλότερη (5%). Το εμπειρικό μοντέλο αισθητήρα βρέθηκε ότι συσχετίζεται με ένα σφάλμα 7% που αποδίδεται στις επιδράσεις μέτρησης ανακρίβειας στο μοντέλο του αισθητήρα. Η ανακρίβεια του αισθητήρα εκτιμήθηκε ότι είναι περίπου 18% και αποδίδεται στην στοχαστική κατασκευή των δενδριτών αιθάλης που οδηγεί σε μεταβλητότητα του χρόνου απόκρισης για μια συγκεκριμένη ροή σωματιδίων. Το συνολικό σφάλμα του δείκτη OBD εκτιμάται ότι είναι 28% και 19% για τη βάση και τις προηγμένες προσεγγίσεις, αντίστοιχα. Οι προκλήσεις και οι περιορισμοί που σχετίζονται με το μοντέλο αισθητήρα και τον αισθητήρα αιθάλης αντίστασης που προέκυψαν κατά την υλοποίηση του μοντέλου OBD σε εφαρμογή οχήματος αναλύονται στο κεφάλαιο 4. Πραγματοποιήθηκαν πειράματα για την επίδραση διαφόρων συστατικών των καυσαερίων: το θείο, το μεθάνιο, το μονοξείδιο του άνθρακα, το υδρογόνο και το νάτριο δεν παρουσίασαν σημαντική επίδραση (άμεση ή παραμένουσα) στη συμπεριφορά του αισθητήρα (<10% επίδραση στον χρόνο απόκρισης). Η ουρία και η NH3 επηρεάζουν ελαφρώς τη συμπεριφορά του αισθητήρα. Από την άλλη πλευρά, η συσσώρευση στάχτης αύξησε σημαντικά τον χρόνο απόκρισης (μέχρι 250% για τον αισθητήρα single-tip στο τέλος της ωφέλιμης ζωής του οχήματος). Ο τελευταίος σχεδιασμός του καλύμματος τους αισθητήρα και η χρήση μιας τάσης απωθήσεως περιορίζει την αύξηση του χρόνου απόκρισης περίπου στο 43%. Το κεφάλαιο 5 παρουσιάζει τις απαιτήσεις και τις μεθόδους εκτίμησης PN / PM για προηγμένες εφαρμογές. Τα κατώτατα όρια μάζας, το πρόσθετο όριο αριθμού, η εποπτεία του στόλου με έξυπνα συστήματα και οι πιο ευαίσθητοι και αποτελεσματικοί έλεγχοι συμμόρφωσης κατά τη χρήση του οχήματος απαιτούν προηγμένους αισθητήρες που μπορούν να ρυθμιστούν και να είναι έτοιμοι για μέτρηση σε σύντομο χρονικό διάστημα. Οι αρχές οπτικού και ηλεκτρικού φορτίου παρουσιάστηκαν και αξιολογήθηκαν ως υποψήφια διαλύματα αισθητήρων

Challenges and error propagation of PM sensor-based DPF diagnostics

Monitoring the filtration efficiency of Diesel Particulate Filters (DPF), is a legislative requirement for minimizing PM emissions from diesel engines of passenger cars and heavy-duty vehicles. To reach this target On Board Diagnostics (OBD) implementation in real-time operation is necessary. These systems in passenger cars are often utilizing a PM sensor, models for PM emissions simulation and algorithms for diagnosis. Their performance is associated with a series of challenges related with the accuracy and effectiveness of involved models, algorithms and hardware. This paper analyzes the main influencing factors and their impact on the effectiveness of the OBD system. Error propagation analysis is being performed to quantify the error of detection. The comparison results in conclusions on the performance of the sensor based OBD model and its ability to fulfil legislative requirements

Emissions of currently non-regulated gaseous pollutants from modern passenger cars

The current vehicle type approval regulation in Europe controls specific exhaust gas constituents, while additional species may prove harmful for the environment and human health. This paper presents emission results of currently non-regulated gaseous pollutants from passenger cars. To this aim, four cars of different powertrain and exhaust aftertreatment technologies have been tested in a wide range of conditions. Ammonia (NH3), nitrous oxide (N2O) and methane (CH4) were included in the measurements, together with the currently regulated gaseous pollutants. The results showed that NH3 forms in the three-way catalyst (TWC) in harsh accelerations, while CH4 is the main hydrocarbon emitted by natural gas and diesel vehicles, the latter equipped with lean NOx trap. In spark-ignition engines, N2O formation was observed during the warm-up period of the TWC

A low-cost optoacoustic sensor for environmental monitoring.

Attention to Black Carbon (BC) has been rising due to its effects on human health as well its contribution to climate change. Measurements of BC are challenging, as currently used devices are either expensive or impractical for continuous monitoring. Here, we propose an optoacoustic sensor to address this problem. The sensor utilizes a novel ellipsoidal design for refocusing the optoacoustic signal with minimal acoustic energy losses. To reduce the cost of the system, without sacrificing accuracy, an overdriven laser diode and a Quartz Tuning Fork are used as the light source and the sound detector, respectively. The prototype was able to detect BC particles and to accurately monitor changes in concentration in real time and with very good agreement with a reference instrument. The response of the sensor was linearly dependent on the BC particles concentration with a normalized noise equivalent absorption coefficient (NNEA) for soot equal to 7.39 × 10−9 W cm−1 Hz−1/2. Finally, the prototype was able to perform NO2 measurements, demonstrating its ability to accurately monitor both particulate and gaseous pollutants. The proposed sensor has the potential to offer a significant economic impact for BC environmental measurements and source appointment technologies

Particulate emissions from L-Category vehicles towards Euro 5

The current experimental study presents particulate emissions from 30 Euro 1-4 L-category vehicles (i.e. 2-, 3- and 4-wheelers such as mopeds, motorcycles, quads and minicars, registered in Europe between 2009 and 2016) tested on a chassis dynamometer. The objectives were to identify those sub-categories with high emissions, to assess whether the measures prescribed in the Euro 5 legislation will effectively control particulate emissions and finally to investigate the need for additional measures. The results showed that 2-stroke (2S) mopeds and diesel minicars comprised the vehicles with the highest particulate mass (PM) and solid particle number above 23 nm (SPN23) emissions (up to 64 mg/km and 4.5 × 10^13 p/km, respectively). It is uncertain whether the installation of diesel particulate filters (DPF) is a cost-effective measure for diesel mini-cars in order to comply with Euro 5 standard, while advanced emission controls will be required for 2S mopeds, if such vehicles remain competitive for Euro 5. Regarding 4-stroke mopeds, motorcycles and quads, PM emissions were one order of magnitude lower than 2S ones and already below the Euro 5 limit. Nevertheless, SPN23 emissions from these sub-categories were up to 5 times higher than the Euro 6 passenger cars limit (6×10^11 p/km). Even recent Euro 4 motorcycles eceeded this limit by up to 3 times. These results indicate that L-category vehicles are a significant contributor to vehicular particulate emissions and should be further monitored during and after the introduction of the Euro 5 step. Moreover, including SPN in the range 10–23 nm increases emission levels by up to 2.4 times compared to SPN23, while volatile and semi-volatile particle numbers were even higher. Finally, cold engine operation was found to be a significant contributor on SPN23 emissions, especially for vehicles with lower overall emission levels. These results indicate that a specific particle number limit may be required for L-category to align emissions with passenger cars.JRC.C.4-Sustainable Transpor