Lattice dynamics of mixed semiconductors (Be,Zn)Se from first-principles calculations

Vibration properties of Zn(1-x)Be(x)Se, a mixed II-VI semiconductor haracterized by a high contrast in elastic properties of its pure constituents, ZnSe and BeSe, are simulated by first-principles calculations of electronic structure, lattice relaxation and frozen phonons. The calculations within the local density approximation has been done with the Siesta method, using norm-conserving pseudopotentials and localized basis functions; the benchmark calculations for pure endsystems were moreover done also by all-electron WIEN2k code. An immediate motivation for the study was to analyze, at the microscopic level, the appearance of anomalous phonon modes early detected in Raman spectra in the intermediate region (20 to 80%) of ZnBe concentration. This was early discussed on the basis of a percolation phenomenon, i.e., the result of the formation of wall-to-wall --Be--Se-- chains throughout the crystal. The presence of such chains was explicitly allowed in our simulation and indeed brought about a softening and splitting off of particular modes, in accordance with experimental observation, due to a relative elongation of Be--Se bonds along the chain as compared to those involving isolated Be atoms. The variation of force constants with interatomic distances shows common trends in relative independence on the short-range order.Comment: 11 pages, 10 figures, to be published in Phys. Rev.

Méthode des fonctions localisées et son application à l'étude de la structure de bandes et des propriétés optiques de NiO

Not availablePrésentation d'une méthode d'obtention des fonctions localisées plus simple que la méthode de Gilbert, dans laquelle l'opérateur de projection arbitraire sur les états occupés est remplacé par un potentiel arbitraire constant. Etude d'une procédure autocohérente pour le calcul de la structure de bande de l'oxyde de nickel. On obtient une structure de bande réaliste par la méthode des liaisons fortes ainsi que la densité d'états dans l'espace réel. Calcul de la constante diélectrique complexe de NiO et interprétation de ses propriétés optique

Etude ab initio de la résistivité de l'aluminium, le sodium, le plomb et le manganèse en phase liquide

La résistivité des quatre métaux liquides (Al, Na, Pb et Mn) a été calculée juste au dessus du point de fusion à partir de la conductivité optique exprimée dans le formalisme de Greenwood-Kubo. Les simulations numériques ont été effectuées avec le code SIESTA basé sur la théorie de la fonctionnelle de la densité couplée avec la dynamique moléculaire quantique. Une supercellule de taille relativement modeste suffit pour obtenir des résultats à mieux de 1% des' valeurs expérimentales. Ce résultat provient d'une description correcte de la densité d'états grâce à la flexibilité de la base constituée de fonctions double zéta avec polarisation. Pour réaliser l'accord avec l'expérience dans le cas de sodium, il est primordial d'apporter une correction aux éléments de matrice dipolaire calculés via l'opérateur impulsion à cause de la non localité du pseudopotentiel. Concernant le manganèse en phase liquide nous avons établirpar le code SIESTA l'existence d'une solution magnétique et non magnétique. Que ce soit l'approche de Ziman ou celle de Greenwood-Kubo nous obtenons le meilleur accord avec la résistivité kxpérimentale pour la solution magnétique. La solution magnétique est de type!antiferromagnétique ou chaque paire d'atomes plus proches voisins portent des moments locaux en sens opposés donnant lieu à un moment total nul pour la cellule. Les résultats probants obtenus pour l'Al, Na, Pb et Mn montrent que le code SIESTA présente l'avantage de s'appliquer à tous les types de métaux en phase liquide qu'ils soient simples, polyvalents légers ou lourds, ou de transitionThe resistivity of four liquid metals (Al, Na, Pb and Mn) just above the melting point have been calculated from the optical conductivity expressed in the Kubo-Greenwood formalism. The numerical simulations have been carried out within the SIESTA code based on the framework of the finite density functional theory combined with molecular dynamics. A relatively modest supercell size suffices to obtain results better than 1% compared towards the experimental values. It stems from a faithful description of the density of states owing to the flexible basis set up of double-zeta plus polarization functions. In order to reach agreement with experiment it is essential for liquid Na to correct the non locality of the pseudopotential when the dipolar matrix elements are performed. Both a magnetic and a non magnetic solution have been evidenced for liquid Mn. The Ziman approach as well as the Greenwood-Kubo one show that the magnetic solution leads to the best agreement with the measured resistivity. The magnetic solution exhibits an antiferromagnetic ordering where each pair of neighbour atoms bears local magnetic moments pointing in opposite direction giving rise to zero magnetization over the cell.The convincing results obtained for Al, Na, Pb and Mn indicate that the SIESTA code is appropriate to study all types of liquid metals such as simple, polyvalent and transition elementsMETZ-SCD (574632105) / SudocSudocFranceF

Étude des propriétés de transport électronique des métaux de transition et des alliages liquides

METZ-SCD (574632105) / SudocSudocFranceF

Etude vibrationnelle des alliages semi-conducteurs II-VI et III-V (simulations empirique et ab initio)

Nos travaux sont consacrés à la promotion du modèle de percolation phénoménologique en employant des méthodes indépendantes et libres de tout paramètre. Nous avons utilisé à cet effet des codes ab initio existants (PWscf et SIESTA) et développé une méthode semi-empirique pour étudier les propriétés vibrationnelles des alliages AxB1 xC. Les paramètres techniques du code PWscf ont été testés sur les composés binaires ZnSe, ZnTe et BeSe pour lesquels nous avons confronté nos résultats aux données expérimentales et théoriques disponibles. La validation du modèle de percolation a et e effectué sur l alliage Zn(Se,Te) appartenant à la catégorie des semi-conducteurs 1-liaison ! 2-modes. Nous avons confirmé le caractère général du comportement bimodal prévu par le modèle de percolation en montrant son existence pour chacune des liaisons Zn Se et Zn Te. Les propriétés vibrationnelles et structurales de Zn(Se,Te) ont et e calculées à différentes concentrations avec des cellules optimisées à 64 atomes. Les résultats obtenus sont en bon accord avec l expérience. Nous présentons en détail notre méthode semi-empirique de calcul de spectre de phonons, applicable en principe à tous les alliages sans restriction sur la taille des super-cellules. La mise au point a été réalisé sur les alliages (Zn,Be)Se et (In,Ga)As avec des cellules à64 atomes relaxées d une façon ab initio. L application de notre méthode à(In,Ga)As à 50% simulé par une super-cellule à 8.103 atomes relaxée avec un potentiel harmonique met en évidence que l étude des phonons demande des super-cellules qui reflètent fidèlement le désordre d un alliageOur work is devoted to promoting the percolation model using phenomenological methods which are independent and free from any need of external parameters. We used for this purpose existing ab initio codes (PWscf and SIESTA) and developed a semiempirical method to study the vibrational properties of AxB1 xC alloys. The technical parameters of the PWscf code were tested on ZnSe, BeSe ZnTe binary compounds, for which we have confronted our results with theoretical and experimental data available. The percolation model validation was done on the alloy Zn(Se, Te) belonging to the category of 1-bond ! 2-modes semi-conductors. We have confirmed the general bimodal behavior provided by the percolation model showing its existence for each bond Zn Se and Zn Te. The vibrational and structural properties of Zn(Se, Te) were calculated for different concentration using optimized cells of 64 atoms. The results are in good agreement with experiments. We present in detail our semi empirical method of calculating the spectrum of phonons, in principle applicable to all alloys without restriction on the size of super-cells. The development was carried out on (Zn, Be)Se and (In, Ga)As alloys with cells of up to 64 atoms relaxed from first principles. The application of our method to (In, Ga)As at 50% simulated by a super-cell of 8.103 atoms with a harmonic relaxation potential underlines the fact that the study of phonons in alloys requires the use of supercells which adequately describe the alloy disorderMETZ-SCD (574632105) / SudocSudocFranceF

Etude ab initio de composés et d'alliages ternaires II-IV à base de béryllium

Ces dernières années un intérêt croissant s'est manifesté pour les matériaux semiconducteurs à large bande interdite et plus spécialement pour les composés II-VI. L'attrait pour ces composés binaires et ternaires provient de leur application potentielle dans les télécommunications et les dispositifs optoélectroniques. En premier lieu nous avons entrepris une étude théorique ab initio sur la famille des chalcogénures de béryllium. La simulation numérique est capable de prédire l'effet de la pression sur ces composés, leur stabilité structurale, la nature de la bande interdite ainsi que le caractère ionique des liaisons entre constituants. La seconde partie de notre travail est consacrée à la détermination des propriétés structurales et optoélectroniques de l'alliage ternaire Zn1-xBexSe. L'emploi d'une supercellule de 64 atomes permet de mettre en évidence l'influence de l'incorporation du béryllium sur l'évolution de la bande interdite. Celle-ci subit une variation non linéaire que l'on décrit par un paramètre de désordre optique. L'analyse de ce paramètre montre que la contribution essentielle provient du terme associé à la relaxation des positions atomiques. La manière dont s'effectue la relaxation est illustrée par le comportement des distances premiers et deuxièmes proches voisins reportées en fonction de la concentration. Les propriétés thermodynamiques concrétisées par l'établissement du diagramme de phase de l'alliage ternaire mettent en évidence l'intervalle de stabilité et d'instabilité de l'alliageThe electronic structure of alloys has gained renewed interest during recent years because of the growing technological importance of wide-band-gap semiconductors. In this study, we have noticed novel II-VI materials containing beryllium chalcogenides which have considerable potential to overcome life time problems encountered in conventional II-VI based alloys. Thus our study aims to investigate beryllium chalcogenides and Zn1-xBexSe alloy with beryllium contents over the full composition range. The first part of this work is devoted to the study of the properties of the beryllium chalcogenides compounds. The ab initio simulation is able to predict the effect of the pressure on these compounds, their structural stability, the nature of the band gap as well as the ionic character of atomic bonding. In the second part we report the results of a self-consistent pseudopotential study including structural, optoelectronic and thermodynamic properties of cubic Zn1-xBexSe semiconductor alloy. The use of a 64 atoms supercell makes possible to underline the beryllium incorporation influence on the band gap evolution. The bowing parameter which characterizes the nonlinear dependence of the direct band gap on the alloy composition was derived for the Zn1-xBexSe alloy system. The investigation of the origin of the optical bowing shows a strongest contribution due to the structural effect. The way in which structural relaxation is carried out is illustrated by the first and second nearest neighbors distances behavior reported according to the beryllium molar fraction. Besides, a regular solution model was used to investigate the thermodynamic stability of Zn1-xBexSe, which mainly indicates a wide phase miscibility of gapLIMOGES-ENSCI (870852305) / SudocMETZ-SCD (574632105) / SudocSudocFranceF

Étude des propriétés électroniques et structurales de NiO massif et des surfaces NiO(001) et NiO(111)

METZ-SCD (574632105) / SudocSudocFranceF

Dynamics of the T4 Bacteriophage DNA Packasome Motor: ENDONUCLEASE VII RESOLVASE RELEASE OF ARRESTED Y-DNA SUBSTRATES*

Conserved bacteriophage ATP-based DNA translocation motors consist of a multimeric packaging terminase docked onto a unique procapsid vertex containing a portal ring. DNA is translocated into the empty procapsid through the portal ring channel to high density. In vivo the T4 phage packaging motor deals with Y- or X-structures in the replicative concatemer substrate by employing a portal-bound Holliday junction resolvase that trims and releases these DNA roadblocks to packaging. Here using dye-labeled packaging anchored 3.7-kb Y-DNAs or linear DNAs, we demonstrate FRET between the dye-labeled substrates and GFP portal-containing procapsids and between GFP portal and single dye-labeled terminases. We show using FRET-fluorescence correlation spectroscopy that purified T4 gp49 endonuclease VII resolvase can release DNA compression in vitro in prohead portal packaging motor anchored and arrested Y-DNA substrates. In addition, using active terminases labeled at the N- and C-terminal ends with a single dye molecule, we show by FRET distance of the N-terminal GFP-labeled portal protein containing prohead at 6.9 nm from the N terminus and at 5.7 nm from the C terminus of the terminase. Packaging with a C-terminal fluorescent terminase on a GFP portal prohead, FRET shows a reduction in distance to the GFP portal of 0.6 nm in the arrested Y-DNA as compared with linear DNA; the reduction is reversed by resolvase treatment. Conformational changes in both the motor proteins and the DNA substrate itself that are associated with the power stroke of the motor are consistent with a proposed linear motor employing a terminal-to-portal DNA grip-and-release mechanism