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Application of Matched-Filter Concepts to Unbiased Selection of Data in Pump-Probe Experiments with Free Electron Lasers
Pump-probe experiments are commonly used at Free Electron Lasers (FEL) to elucidate the femtosecond dynamics of atoms, molecules, clusters, liquids and solids. Maximizing the signal-to-noise ratio of the measurements is often a primary need of the experiment, and the aggregation of repeated, rapid, scans of the pump-probe delay is preferable to a single long-lasting scan. The limited availability of beamtime makes it impractical to repeat measurements indiscriminately, and the large, rapid flow of single-shot data that need to be processed and aggregated into a dataset, makes it difficult to assess the quality of a measurement in real time. In post-analysis it is then necessary to devise unbiased criteria to select or reject datasets, and to assign the weight with which they enter the analysis. One such case was the measurement of the lifetime of Intermolecular Coulombic Decay in the weakly-bound neon dimer. We report on the method we used to accomplish this goal for the pump-probe delay scans that constitute the core of the measurement; namely we report on the use of simple auto- and cross-correlation techniques based on the general concept of “matched filter”. We are able to unambiguously assess the signal-to-noise ratio (SNR) of each scan, which then becomes the weight with which a scan enters the average of multiple scans. We also observe a clear gap in the values of SNR, and we discard all the scans below a SNR of 0.45. We are able to generate an average delay scan profile, suitable for further analysis: in our previous work we used it for comparison with theory. Here we argue that the method is sufficiently simple and devoid of human action to be applicable not only in post-analysis, but also for the real-time assessment of the quality of a dataset
Post compression d'impulsions intenses ultra-brèves et mise en forme spatiale pour la génération d'impulsions attosecondes intenses
The generation of high order harmonics in a gaseous medium is a phenomenon described by a three steps model : subjected to a strong laser eld irradiation, an atom (or molecule) can undergo a tunneling ionization. The ejected electron is accelerated in the laser eld and recombine on its parent ion leading to the emission of an XUV photon. The XUV radiation can be emitted in the form of attosecond pulses (1 as = 10^-18 s), and it is then an ideal tool to probe the electronic structure of atoms or molecules which require the highest time resolution. However, the intensity of this radiation is usually not su cient to induce non-linear processes (two-photon transitions).In the frame of this work, we have developed a harmonic source capable of producing an intense XUV radiation which allows access to the non-linear physics in this wavelength domain. To achieve these results, signi cant work on the infrared generating pulses was necessary, both in the spatial and temporal domain. We have developed a technique for spatial shaping of intense laser beams, and a post compression technique tted to high energy pulses. This thesis is therefore divided into three stages : - The development of an high energy harmonic source and related diagnostics. We use a Ti : sapphire laser system for this source which delivers 40-fs pulses up to an energy of 150 mJ at 10 Hz repetition rate. Good optimization conditions were obtained, leading to energies of the order of J in the case of generation in argon. - The development of a spatial shaping technique adapted to intense laser beams and to harmonic generation. The device is based on re ection optics, and the interferences of two beams. It can produce in the focal region beams with a constant intensity over a large volume ( at top beams) and thus provide additional control of the harmonics generating process. - The development of a post compression technique in guided geometry based on the ionization induced spectral broadening. This technique is suitable for intense pulses (3.5 TW) and produces pulses above the terawatt level in the 10-fs range. This technique therefore provides a unique source for harmonic generation. These two approaches have been tested and validated for high order harmonics generation, and the results open interesting perspectives such as the generation of isolated attosecond pulses of high energy (> 100 nJ).La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'e et d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par e et tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10^-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas su sante pour induire des e ets non-linéaires (transitions à deux photons). Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du J lors de la génération dans l'argon. - Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en ré exion, et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le pro l d'intensité est radialement constant (faisceaux at top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé. - Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ)
Post compression of high energy ultra-short pulses and spatial shaping of intense laser beams for generation of intense attosecond pulses
La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'e et d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par e et tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10^-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas su sante pour induire des e ets non-linéaires (transitions à deux photons). Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du J lors de la génération dans l'argon. - Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en ré exion, et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le pro l d'intensité est radialement constant (faisceaux at top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé. - Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ).The generation of high order harmonics in a gaseous medium is a phenomenon described by a three steps model : subjected to a strong laser eld irradiation, an atom (or molecule) can undergo a tunneling ionization. The ejected electron is accelerated in the laser eld and recombine on its parent ion leading to the emission of an XUV photon. The XUV radiation can be emitted in the form of attosecond pulses (1 as = 10^-18 s), and it is then an ideal tool to probe the electronic structure of atoms or molecules which require the highest time resolution. However, the intensity of this radiation is usually not su cient to induce non-linear processes (two-photon transitions).In the frame of this work, we have developed a harmonic source capable of producing an intense XUV radiation which allows access to the non-linear physics in this wavelength domain. To achieve these results, signi cant work on the infrared generating pulses was necessary, both in the spatial and temporal domain. We have developed a technique for spatial shaping of intense laser beams, and a post compression technique tted to high energy pulses. This thesis is therefore divided into three stages : - The development of an high energy harmonic source and related diagnostics. We use a Ti : sapphire laser system for this source which delivers 40-fs pulses up to an energy of 150 mJ at 10 Hz repetition rate. Good optimization conditions were obtained, leading to energies of the order of J in the case of generation in argon. - The development of a spatial shaping technique adapted to intense laser beams and to harmonic generation. The device is based on re ection optics, and the interferences of two beams. It can produce in the focal region beams with a constant intensity over a large volume ( at top beams) and thus provide additional control of the harmonics generating process. - The development of a post compression technique in guided geometry based on the ionization induced spectral broadening. This technique is suitable for intense pulses (3.5 TW) and produces pulses above the terawatt level in the 10-fs range. This technique therefore provides a unique source for harmonic generation. These two approaches have been tested and validated for high order harmonics generation, and the results open interesting perspectives such as the generation of isolated attosecond pulses of high energy (> 100 nJ)
Post compression of high energy ultra-short pulses and spatial shaping of intense laser beams for generation of intense attosecond pulses
La gĂ©nĂ©ration d'harmoniques d'ordre Ă©levĂ© en milieu gazeux est un phĂ©nomène habituellement dĂ©crit par un modèle Ă trois Ă©tapes : sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molĂ©cule) est ionisĂ© par effet tunnel. L'Ă©lectron Ă©jectĂ© est accĂ©lĂ©rĂ© dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en Ă©mettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, Ă©mis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s), est un outil idĂ©al pour sonder la structure Ă©lectronique des atomes ou des molĂ©cules, avec une rĂ©solution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. NĂ©anmoins, l'intensitĂ© de ce rayonnement n'est en gĂ©nĂ©ral pas suffisante pour induire des effets non-linĂ©aires (transitions Ă deux photons).Au cours des travaux rĂ©alisĂ©s pendant cette thèse, nous avons dĂ©veloppĂ© une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accĂ©der Ă la physique non-linĂ©aire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir Ă ces rĂ©sultats, un travail important sur les impulsions infrarouges gĂ©nĂ©ratrices a Ă©tĂ© nĂ©cessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc Ă©tĂ© dĂ©veloppĂ©e, ainsi qu'une technique de post compression adaptĂ©e aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois Ă©tapes : ď€- Le dĂ©veloppement de la source harmonique haute Ă©nergie et des diagnostics associĂ©s. Cette source est basĂ©e sur l'utilisation d'une chaĂ®ne laser Titane-Saphir qui dĂ©livre des impulsions de 150 mJ pour des durĂ©es de 40 fs Ă une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont Ă©tĂ© obtenues, donnant lieu Ă des impulsions XUV dont l'Ă©nergie est de l'ordre du µJ lors de la gĂ©nĂ©ration dans l'argon.- Le dĂ©veloppement d'une technique de mise en forme spatiale adaptĂ©e aux faisceaux laser intenses et Ă la gĂ©nĂ©ration d'harmoniques. Le dispositif est basĂ© sur une optique en rĂ©flexion et sur les interfĂ©rences Ă deux faisceaux. Il permet de produire, dans la rĂ©gion focale, des faisceaux dont le profil d'intensitĂ© est radialement constant (faisceaux flat top) et ainsi d'apporter un contrĂ´le supplĂ©mentaire sur la gĂ©nĂ©ration d'harmoniques d'ordre Ă©levĂ©.ď€- Le dĂ©veloppement d'une technique de post compression en propagation guidĂ©e basĂ©e sur l'Ă©largissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptĂ©e pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crĂŞte supĂ©rieure au TĂ©rawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la gĂ©nĂ©ration d'harmoniques d'ordre Ă©levĂ©.Ces deux approches ont Ă©tĂ© testĂ©es et validĂ©es pour la gĂ©nĂ©ration d'harmoniques d'ordre Ă©levĂ©, et les rĂ©sultats obtenus ouvrent d'intĂ©ressantes perspectives telles que la gĂ©nĂ©ration d'impulsions attosecondes isolĂ©es de haute Ă©nergie (> 100 nJ).The generation of high order harmonics in a gaseous medium is a phenomenon conveniently described by a three steps model : subject to a strong laser field irradiation, an atom (or molecule) can undergo a tunneling ionization. The ejected electron is accelerated in the laser field and recombine on its parent ion leading to the emission of an XUV photon. The XUV radiation can be emitted as attosecond pulses (1 as = 10-18 s), and it is then an ideal tool to probe the electronic structure of atoms or molecules which require the highest time resolution. However, the intensity of this radiation is usually not sufficient to induce non-linear processes (two-photon transitions).In the frame of this work, we have developed a harmonic source capable of producing an intense XUV radiation to access non-linear physics in this wavelength domain.To achieve these results, significant work on the infrared generating pulses was necessary, both in the spatial and temporal domain. We have developed a technique for spatial shaping of intense laser beams, and a post compression technique fitted to high energy pulses.This thesis is therefore divided into three parts:- The development of an high energy harmonic source and related diagnostics. We use a Ti: sapphire laser system for this source which delivers 40-fs pulses up to an energy of 150 mJ at 10 Hz repetition rate. Good optimization conditions were obtained, leading to XUV pulse energies of the order of ÎĽJ in the case of generation in argon.- The development of a spatial shaping technique adapted to intense laser beams and to harmonic generation. The device is based on reflection optics and the interferences of two beams. It can produce, in the focal region, beams with a radially constant intensity over a large volume (flat top beams) and thus provide additional control of the harmonics generating process.- The development of a post compression technique in guided geometry based on the ionization induced spectral broadening. This technique is suitable for intense pulses (3.5 TW) and produces pulses above the terawatt level in the 10-fs range. This technique therefore provides a unique source for harmonic generation.These two approaches have been tested and validated for high order harmonics generation, and the results open interesting perspectives such as the generation of isolated attosecond pulses of high energy (> 100 nJ)
Giant compression of high energy optical pulses using a commercially available Kagome fiber
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Postcompression of high-energy terawatt-level femtosecond pulses and application to high-order harmonic generation
We perform a postcompression of high-energy pulses by using optical-field ionization of low pressure helium gas in a guided geometry. We apply this approach to a terawatt (TW) chirped-pulse-amplification-based Ti:sapphire laser chain and show that spectral broadening can be controlled with both the input pulse energy and gas pressure. Under optimized conditions, we generate 10 fs pulses at the TW level directly under vacuum and demonstrate a high stability of the postcompressed pulse duration. These high-energy postcompressed pulses are thereafter used to perform high harmonic generation in a loose focusing geometry. The extreme ultraviolet (XUV) beam is characterized both spatially and spectrally on a single shot basis, and structured continuous XUV spectra are observed