Langmuir Probe Diagnostics and Spectroscopic Measurements in the Post-Discharge of a Dinitrogen/Methane Microwave Plasma

Measurements of electron temperature ($T_{\rm e}$) and ion density ($n_{+}$) are reported for mixtures of dinitrogen with methane in the afterglow of a high frequency discharge (2450 MHz). Methane is added upstream or downstream the discharge. Ion density is derived by means of the Su and Kiel theory (continuum theory based on Poisson's equation and continuity equations). Results are compared with values obtained by means of the theory of Šícha et al. (collisional theory). Both theories give results of the same order of magnitude in our experimental conditions. The influence of the location of the methane introduction, of the radio of methane in the mixture and of the microwave power is studied. A decay of ion density is observed when methane is added to the plasma. Spectroscopic emission measurements of N$^{+}_{2}$ (first negative) and CN (violet system) show simultaneous ion density decrease and new chemical species formation.L'influence de l'addition de méthane à un plasma microonde (2450 MHz) de diazote est étudiée. La température des électrons ($T_{\rm e}$) et la concentration des ions ($n_{+}$) sont déterminés dans la post-décharge du plasma quand le méthane est introduit soit en amont de la décharge soit dans la post-décharge. On étudie l'influence de la puissance microonde, de la quantité de méthane ajoutée au diazote et de la position d'introduction du méthane. La concentration des ions est déterminée en utilisant la théorie de Su et Kiel (modèle continuum basé sur l'équation de Poisson et sur les équations de continuité). Les valeurs obtenues sont comparées avec celles calculées en utilisant la théorie de Šícha et al. (modèle collisionnel). Les deux modèles donnent des densités ioniques du même ordre de grandeur dann nos conditions expérimentales. L'introduction du méthane provoque une diminution de la concentration des ions. Des mesures spectroscopiques de l'émission de N$^{+}_{2}$ (système premier négatif) et de CN (système violet) confirment la diminution de la densité ionique simultanément à la formation de nouvelles espèces chimiques

Accroissement de la densité ionique d’une flamme d’acétylène en phase plasma et en post-décharge

Un dispositif a été mis au point pour stabiliser des flammes d’acétylène à basse pression (5 torrs) et pour en mesurer la densité ionique dans différentes conditions : combustion de l’hydrocarbure avec un plasma d’oxygène créé par microondes, combustion dans la post-décharge de l’oxygène et avec de l’oxygène “normal”. Pour interpréter les résultats expérimentaux, on a utilisé un modèle d’ionisation proposé précédemment. La dilution de l’oxygène par des gaz rares a permis de contrôler la concentration de l’oxygène métastable O (5S) dans la décharge. Malgré la forte énergie interne de cet état, toute participation importante de cette espèce aux processus de chimionisation est à exclure du fait de sa concentration qui reste très faible devant celle de O (3P)

Contribution à l’étude de la chimionisation dans une flamme de propane et d'oxygène soumis à une décharge microondes

Une flamme de diffusion de propane, de plasma d’oxygène et l'azote a été stabilisée dans un réacteur cylindrique à pression moyenne (30-50 torrs) afin d’en étudier l’ionisation. Un modèle théorique simplifié concernant l’ionisation et permettant de prévoir l’évolution de la densité ionique en fonction de la concentration en atomes d’oxygène arrivant à la flamme, a été utilisé. Le bon accord entre les résultats expérimentaux et le modèle théorique apporte une évidence supplémentaire au mécanisme de formation des ions proposé par Calcote mais est en défaveur d’un mécanisme d’ionisation par collisions entre des espèces neutres et des électrons« chauds »obtenus par collisions superélastiques. Les mesures de densité ionique ont été effectuées parla méthode des sondes doubles

Ionisation dans une flamme de diffusion de propane et de plasma d’oxygène

On étudie l’influence d’un plasma d'oxygène produit par microondes sur la combustion d’un hydrocarbure en comparant la température et la densité ionique de flammes entretenues par la décharge et de flammes brûlant avec de l’oxygène non soumis à la décharge. On constate que la présence du plasma produit une augmentation de la densité ionique due à un effet promoteur de la décharge sur les réactions de chimionisation

Utilisation de la post-décharge d'un plasma micro-ondes d'air ou d'azote pour valoriser le méthane

Valorization of methane is obtained by means of the reaction with a plasma. The plasma is produced in a quartz tube (30 mm in diameter) crossing a wave guide. The energy is supplied by a generator (Thomson CSF, 2 450 MHz, 15 to 1 500 W). Directional couplers followed by an attenuator and thermistor detectors enable forward $\Pi_{\rm i}$ and reflected $\Pi_{\rm r}$ power to be measured. Methane is introduced in the post-discharge zone through five tubes symmetrically arranged around the reactor. Methane consumption $\alpha$, selectivity S$_{\rm X}$ and yield R$_{\rm X}$ are measured as a function of the following parameters : $\beta$ methane/air ratio, $F$ gaz flow, $d$ distance where methane is introduced in the plasma, $P$ pressure, $\Pi$ microwave power absorbed by air or nitrogen. It appears that acetylene is the major hydrocarbon obtained. The corresponding selectivity is increased when $\Pi$ and $P$ are increased or when $d$ and $F$ are decreased. The optimum value of $\beta$ is 4/5. If the best experimental conditions are selected, selectivity of total C$_2$ reaches 44 % with a conversion ratio of 80 %. By decreasing methane/air ratio, carbon monoxide yield is increased. The ratio acetylene/ethylene can by varied without changing the conversion ratio, by introducing a catalyst in the post reaction zone.La valorisation du méthane est réalisée dans la post-décharge d'un plasma microondes (2 450 MHz) d'air ou d'azote. Lorsque la décharge est produite dans l'azote, les principaux produits dosés sont l'acétylène, l'éthylène, l'éthane et l'hydrogène. Lorsque la décharge est produite dans l'air, on dose en outre le monoxyde de carbone. Le taux de conversion du méthane ainsi que la sélectivité des produits ont été déterminés en fonction des paramètres expérimentaux suivants : proportion méthane/gaz plasmagène, flux gazeux, distance d'introduction du méthane dans la post-décharge, pression et puissance micro-ondes. Le procédé expérimenté permet d'obtenir des rendements chimiques importants et d'éviter la formation de sous-produits (charbon, dioxyde de carbone, oxydes d'azote). Une optimisation de l'ensemble des paramètres conduit à un taux de conversion de 80 % et une sélectivité en C$_2$ de 44 %. La puissance micro-ondes, le débit gazeux ou la présence de catalyseur (platine supporté) modifient notablement le rapport acétylène/éthylène