Ultrafast carrier and structural dynamics in graphite detected via attosecond soft X-ray absorption spectroscopy

Understanding most of the physical and chemical phenomena determining the world around us requires the possibility to interrogate their main characters on their natural scale in space and time. The insulating or conductive behavior of matter, its magnetic properties or the nature of chemical bonds are strongly dependent on the nuclear and electronic structure of the atoms, molecules or solids considered. Hence, tools are needed to probe electrons and nuclei directly at the atomic scale with a temporal resolution allowing the observation of electron dynamics (on the attosecond-to-femtosecond timescale) and structural dynamics (on the femtosecond-to-picosecond timescale) in real time. Attosecond science offers unique opportunities to investigate electronic and structural dynamics at the heart of important processes in atomic, molecular and solid-state physics. The generation of attosecond bursts of light, in the form of train of pulses or of isolated pulses, has been achieved on table-top sources by exploiting the high-order harmonic generation (HHG) process. The photons constituting the attosecond emission have energies that range from the extreme ultra-violet (XUV) up to the soft X-ray (SXR) region of the spectrum, allowing to interrogate the electronic structure of the probed material directly at the level of the inner electronic shells. Because of this property of accessing the characteristic electronic structure of the elements constituting the target, XUV and, especially, SXR spectroscopy are considered element-specific techniques. Attosecond pulses have already proven to be able to observe ultrafast phenomena in atoms, molecules or solids previously inaccessible. In this thesis, the application of time-resolved X-ray absorption fine-structure (XAFS) spectroscopy using attosecond SXR pulses to the study of carrier and structural dynamics in graphite is reported. In chapter 1, an introduction to the field of attoscience and the presentation of the state of the art of ultrafast dynamics in graphite are given. The established technique to generate attosecond pulses is described and a review of the most significant application of attosecond pulses to the study of electron dynamics is presented. The electronic and structural properties of graphite are then discussed, highlighting some of the most representative experiments detecting electron and lattice dynamics. The experimental setup developed at ICFO in the group of Prof. Dr. Jens Biegert and used for this Ph.D. thesis project is described in details in chapter 2. The system needed for the generation, propagation and detection of the attosecond SXR radiation is presented. The performances of the SXR source in terms of spectral tunability, photon flux and stability are discussed. The implementation of a IR pump - SXR probe scheme is reported, allowing beams' recombination in both collinear and non-collinear fashion. To conclude, the results of an attosecond streaking experiment are presented, through which a temporal characterization of the HHG emission has been achieved. A discussion on the spectroscopic capabilities of XAFS technique to interrogate the electronic and lattice structure of the observed material is presented in chapter 3. The potential of this technique has been demonstrated with an experimental investigation of a graphite thin film, with the results showing the possibility to probe the first unoccupied electronic bands and the characteristic distances defining the lattice structure. Finally, the XAFS capabilities have been exploited in a time-resolved experimental study of graphite to observe light-induced carrier and lattice dynamics, presented in chapter 4. The interpretation of the experimental data reveals insights on the ultrafast interaction of the pump laser field with charge carriers and on the effects of carrier-carrier and carrier-phonon scattering following photoexcitation.Comprender la mayoría de los fenómenos físicos y químicos que determinan el mundo que nos rodea requiere interrogar a sus personajes principales - los átomos, moléculas o sólidos - en el espacio y en el tiempo. Por lo tanto, se necesitan herramientas para investigar el movimiento de los electrones y núcleos atómicos que los componen en tiempo real. Para ello, necesitamos trabajar directamente en su escala natural, es decir, con una resolución temporal de attosegundos en el caso de los electrones y de femtosegundos a picosegundos en el caso de los núcleos. La Attociencia ofrece oportunidades únicas para investigar dinámicas electrónicas y estructurales en el corazón de procesos importantes en física atómica, molecular y del estado sólido. La generación de pulsos de luz de attosegundos se ha logrado en fuentes láseres de laboratorio explotando la generación de armónicos de alto orden (HHG). Los fotones que constituyen las emisiones de as tienen energías que van desde el ultravioleta extremo (XUV) hasta la región de rayos X blandos (SXR) del espectro, lo que permite examinar los niveles electrónicos internos. Los pulsos de attosegundos ya han demostrado ser capaces de observar fenómenos ultrarrápidos y previamente inaccesibles en átomos, moléculas o sólidos. En esta tesis se presenta la aplicación de la espectroscopía de absorción de rayos X (XAFS) resuelta en el tiempo usando pulsos SXR de as para el estudio de dinámicas electrónicas y estructurales en grafito. El capítulo 1 incluye una introducción al campo de la Attociencia y la presentación del estado del arte de las dinámicas ultrarrápidas en grafito. Asimismo, se describe la técnica establecida para generar pulsos de attosegundos y se presenta una revisión de las aplicaciones más significativas de estos pulsos al estudio de las dinámicas electrónicas. A continuación, se explican las propiedades electrónicas y estructurales del grafito, destacando algunos de los experimentos más representativos en detección de dinámicas electrónicas y vibracionales. En el capítulo 2 se describe la metodología experimental desarrollada en el grupo del Prof. Jens Biegert en ICFO y utilizada en esta tesis doctoral. En concreto, se presenta el sistema láser empleado para el proceso HHG para producir la radiación SXR de attosegundos así como el sistema utilizado para la generación, propagación y detección de la radiación. De igual modo, se discuten las propiedades de la fuente SXR en términos de afinación espectral, flujo de fotones y estabilidad. También se presenta la implementación de un sistema “pump-probe” con un pulso de bomba infrarrojo y una sonda SXR, lo que permite la recombinación de haces de manera colineal y no colineal. En último lugar, se presentan los resultados de un experimento de caracterización temporal de la emisión de HHG. A continuación, en el capítulo 3 se presenta una discusión sobre las capacidades espectroscópicas de la técnica XAFS para interrogar la estructura electrónica y vibracional del material en estudio. El potencial de esta técnica se ha demostrado con una investigación experimental sobre grafito, con los resultados que muestran la posibilidad de estudiar las primeras bandas electrónicas desocupadas y las distancias características que definen la estructura del cristal. Finalmente, las capacidades de XAFS han sido utilizadas en un estudio experimental sobre grafito para observar dinámicas electrónicas y vibracionales, desde la escala sub-fs hasta el ps, y se presenta en el capítulo 4. La interpretación de los datos experimentales revela ideas sobre la interacción ultrarrápida del campo eléctrico del láser con electrones, los efectos de dispersión electrón-electrón y electrón-fonón después de la foto-excitación, con el último inducido por el fuerte acoplamiento electrón-fonón en el caso del grafito

Ultrafast carrier and structural dynamics in graphite detected via attosecond soft X-ray absorption spectroscopy

Understanding most of the physical and chemical phenomena determining the world around us requires the possibility to interrogate their main characters on their natural scale in space and time. The insulating or conductive behavior of matter, its magnetic properties or the nature of chemical bonds are strongly dependent on the nuclear and electronic structure of the atoms, molecules or solids considered. Hence, tools are needed to probe electrons and nuclei directly at the atomic scale with a temporal resolution allowing the observation of electron dynamics (on the attosecond-to-femtosecond timescale) and structural dynamics (on the femtosecond-to-picosecond timescale) in real time. Attosecond science offers unique opportunities to investigate electronic and structural dynamics at the heart of important processes in atomic, molecular and solid-state physics. The generation of attosecond bursts of light, in the form of train of pulses or of isolated pulses, has been achieved on table-top sources by exploiting the high-order harmonic generation (HHG) process. The photons constituting the attosecond emission have energies that range from the extreme ultra-violet (XUV) up to the soft X-ray (SXR) region of the spectrum, allowing to interrogate the electronic structure of the probed material directly at the level of the inner electronic shells. Because of this property of accessing the characteristic electronic structure of the elements constituting the target, XUV and, especially, SXR spectroscopy are considered element-specific techniques. Attosecond pulses have already proven to be able to observe ultrafast phenomena in atoms, molecules or solids previously inaccessible. In this thesis, the application of time-resolved X-ray absorption fine-structure (XAFS) spectroscopy using attosecond SXR pulses to the study of carrier and structural dynamics in graphite is reported. In chapter 1, an introduction to the field of attoscience and the presentation of the state of the art of ultrafast dynamics in graphite are given. The established technique to generate attosecond pulses is described and a review of the most significant application of attosecond pulses to the study of electron dynamics is presented. The electronic and structural properties of graphite are then discussed, highlighting some of the most representative experiments detecting electron and lattice dynamics. The experimental setup developed at ICFO in the group of Prof. Dr. Jens Biegert and used for this Ph.D. thesis project is described in details in chapter 2. The system needed for the generation, propagation and detection of the attosecond SXR radiation is presented. The performances of the SXR source in terms of spectral tunability, photon flux and stability are discussed. The implementation of a IR pump - SXR probe scheme is reported, allowing beams' recombination in both collinear and non-collinear fashion. To conclude, the results of an attosecond streaking experiment are presented, through which a temporal characterization of the HHG emission has been achieved. A discussion on the spectroscopic capabilities of XAFS technique to interrogate the electronic and lattice structure of the observed material is presented in chapter 3. The potential of this technique has been demonstrated with an experimental investigation of a graphite thin film, with the results showing the possibility to probe the first unoccupied electronic bands and the characteristic distances defining the lattice structure. Finally, the XAFS capabilities have been exploited in a time-resolved experimental study of graphite to observe light-induced carrier and lattice dynamics, presented in chapter 4. The interpretation of the experimental data reveals insights on the ultrafast interaction of the pump laser field with charge carriers and on the effects of carrier-carrier and carrier-phonon scattering following photoexcitation.Comprender la mayoría de los fenómenos físicos y químicos que determinan el mundo que nos rodea requiere interrogar a sus personajes principales - los átomos, moléculas o sólidos - en el espacio y en el tiempo. Por lo tanto, se necesitan herramientas para investigar el movimiento de los electrones y núcleos atómicos que los componen en tiempo real. Para ello, necesitamos trabajar directamente en su escala natural, es decir, con una resolución temporal de attosegundos en el caso de los electrones y de femtosegundos a picosegundos en el caso de los núcleos. La Attociencia ofrece oportunidades únicas para investigar dinámicas electrónicas y estructurales en el corazón de procesos importantes en física atómica, molecular y del estado sólido. La generación de pulsos de luz de attosegundos se ha logrado en fuentes láseres de laboratorio explotando la generación de armónicos de alto orden (HHG). Los fotones que constituyen las emisiones de as tienen energías que van desde el ultravioleta extremo (XUV) hasta la región de rayos X blandos (SXR) del espectro, lo que permite examinar los niveles electrónicos internos. Los pulsos de attosegundos ya han demostrado ser capaces de observar fenómenos ultrarrápidos y previamente inaccesibles en átomos, moléculas o sólidos. En esta tesis se presenta la aplicación de la espectroscopía de absorción de rayos X (XAFS) resuelta en el tiempo usando pulsos SXR de as para el estudio de dinámicas electrónicas y estructurales en grafito. El capítulo 1 incluye una introducción al campo de la Attociencia y la presentación del estado del arte de las dinámicas ultrarrápidas en grafito. Asimismo, se describe la técnica establecida para generar pulsos de attosegundos y se presenta una revisión de las aplicaciones más significativas de estos pulsos al estudio de las dinámicas electrónicas. A continuación, se explican las propiedades electrónicas y estructurales del grafito, destacando algunos de los experimentos más representativos en detección de dinámicas electrónicas y vibracionales. En el capítulo 2 se describe la metodología experimental desarrollada en el grupo del Prof. Jens Biegert en ICFO y utilizada en esta tesis doctoral. En concreto, se presenta el sistema láser empleado para el proceso HHG para producir la radiación SXR de attosegundos así como el sistema utilizado para la generación, propagación y detección de la radiación. De igual modo, se discuten las propiedades de la fuente SXR en términos de afinación espectral, flujo de fotones y estabilidad. También se presenta la implementación de un sistema “pump-probe” con un pulso de bomba infrarrojo y una sonda SXR, lo que permite la recombinación de haces de manera colineal y no colineal. En último lugar, se presentan los resultados de un experimento de caracterización temporal de la emisión de HHG. A continuación, en el capítulo 3 se presenta una discusión sobre las capacidades espectroscópicas de la técnica XAFS para interrogar la estructura electrónica y vibracional del material en estudio. El potencial de esta técnica se ha demostrado con una investigación experimental sobre grafito, con los resultados que muestran la posibilidad de estudiar las primeras bandas electrónicas desocupadas y las distancias características que definen la estructura del cristal. Finalmente, las capacidades de XAFS han sido utilizadas en un estudio experimental sobre grafito para observar dinámicas electrónicas y vibracionales, desde la escala sub-fs hasta el ps, y se presenta en el capítulo 4. La interpretación de los datos experimentales revela ideas sobre la interacción ultrarrápida del campo eléctrico del láser con electrones, los efectos de dispersión electrón-electrón y electrón-fonón después de la foto-excitación, con el último inducido por el fuerte acoplamiento electrón-fonón en el caso del grafito.Postprint (published version

Ultrafast carrier and structural dynamics in graphite detected via attosecond soft X-ray absorption spectroscopy

Understanding most of the physical and chemical phenomena determining the world around us requires the possibility to interrogate their main characters on their natural scale in space and time. The insulating or conductive behavior of matter, its magnetic properties or the nature of chemical bonds are strongly dependent on the nuclear and electronic structure of the atoms, molecules or solids considered. Hence, tools are needed to probe electrons and nuclei directly at the atomic scale with a temporal resolution allowing the observation of electron dynamics (on the attosecond-to-femtosecond timescale) and structural dynamics (on the femtosecond-to-picosecond timescale) in real time. Attosecond science offers unique opportunities to investigate electronic and structural dynamics at the heart of important processes in atomic, molecular and solid-state physics. The generation of attosecond bursts of light, in the form of train of pulses or of isolated pulses, has been achieved on table-top sources by exploiting the high-order harmonic generation (HHG) process. The photons constituting the attosecond emission have energies that range from the extreme ultra-violet (XUV) up to the soft X-ray (SXR) region of the spectrum, allowing to interrogate the electronic structure of the probed material directly at the level of the inner electronic shells. Because of this property of accessing the characteristic electronic structure of the elements constituting the target, XUV and, especially, SXR spectroscopy are considered element-specific techniques. Attosecond pulses have already proven to be able to observe ultrafast phenomena in atoms, molecules or solids previously inaccessible. In this thesis, the application of time-resolved X-ray absorption fine-structure (XAFS) spectroscopy using attosecond SXR pulses to the study of carrier and structural dynamics in graphite is reported. In chapter 1, an introduction to the field of attoscience and the presentation of the state of the art of ultrafast dynamics in graphite are given. The established technique to generate attosecond pulses is described and a review of the most significant application of attosecond pulses to the study of electron dynamics is presented. The electronic and structural properties of graphite are then discussed, highlighting some of the most representative experiments detecting electron and lattice dynamics. The experimental setup developed at ICFO in the group of Prof. Dr. Jens Biegert and used for this Ph.D. thesis project is described in details in chapter 2. The system needed for the generation, propagation and detection of the attosecond SXR radiation is presented. The performances of the SXR source in terms of spectral tunability, photon flux and stability are discussed. The implementation of a IR pump - SXR probe scheme is reported, allowing beams' recombination in both collinear and non-collinear fashion. To conclude, the results of an attosecond streaking experiment are presented, through which a temporal characterization of the HHG emission has been achieved. A discussion on the spectroscopic capabilities of XAFS technique to interrogate the electronic and lattice structure of the observed material is presented in chapter 3. The potential of this technique has been demonstrated with an experimental investigation of a graphite thin film, with the results showing the possibility to probe the first unoccupied electronic bands and the characteristic distances defining the lattice structure. Finally, the XAFS capabilities have been exploited in a time-resolved experimental study of graphite to observe light-induced carrier and lattice dynamics, presented in chapter 4. The interpretation of the experimental data reveals insights on the ultrafast interaction of the pump laser field with charge carriers and on the effects of carrier-carrier and carrier-phonon scattering following photoexcitation.Comprender la mayoría de los fenómenos físicos y químicos que determinan el mundo que nos rodea requiere interrogar a sus personajes principales - los átomos, moléculas o sólidos - en el espacio y en el tiempo. Por lo tanto, se necesitan herramientas para investigar el movimiento de los electrones y núcleos atómicos que los componen en tiempo real. Para ello, necesitamos trabajar directamente en su escala natural, es decir, con una resolución temporal de attosegundos en el caso de los electrones y de femtosegundos a picosegundos en el caso de los núcleos. La Attociencia ofrece oportunidades únicas para investigar dinámicas electrónicas y estructurales en el corazón de procesos importantes en física atómica, molecular y del estado sólido. La generación de pulsos de luz de attosegundos se ha logrado en fuentes láseres de laboratorio explotando la generación de armónicos de alto orden (HHG). Los fotones que constituyen las emisiones de as tienen energías que van desde el ultravioleta extremo (XUV) hasta la región de rayos X blandos (SXR) del espectro, lo que permite examinar los niveles electrónicos internos. Los pulsos de attosegundos ya han demostrado ser capaces de observar fenómenos ultrarrápidos y previamente inaccesibles en átomos, moléculas o sólidos. En esta tesis se presenta la aplicación de la espectroscopía de absorción de rayos X (XAFS) resuelta en el tiempo usando pulsos SXR de as para el estudio de dinámicas electrónicas y estructurales en grafito. El capítulo 1 incluye una introducción al campo de la Attociencia y la presentación del estado del arte de las dinámicas ultrarrápidas en grafito. Asimismo, se describe la técnica establecida para generar pulsos de attosegundos y se presenta una revisión de las aplicaciones más significativas de estos pulsos al estudio de las dinámicas electrónicas. A continuación, se explican las propiedades electrónicas y estructurales del grafito, destacando algunos de los experimentos más representativos en detección de dinámicas electrónicas y vibracionales. En el capítulo 2 se describe la metodología experimental desarrollada en el grupo del Prof. Jens Biegert en ICFO y utilizada en esta tesis doctoral. En concreto, se presenta el sistema láser empleado para el proceso HHG para producir la radiación SXR de attosegundos así como el sistema utilizado para la generación, propagación y detección de la radiación. De igual modo, se discuten las propiedades de la fuente SXR en términos de afinación espectral, flujo de fotones y estabilidad. También se presenta la implementación de un sistema “pump-probe” con un pulso de bomba infrarrojo y una sonda SXR, lo que permite la recombinación de haces de manera colineal y no colineal. En último lugar, se presentan los resultados de un experimento de caracterización temporal de la emisión de HHG. A continuación, en el capítulo 3 se presenta una discusión sobre las capacidades espectroscópicas de la técnica XAFS para interrogar la estructura electrónica y vibracional del material en estudio. El potencial de esta técnica se ha demostrado con una investigación experimental sobre grafito, con los resultados que muestran la posibilidad de estudiar las primeras bandas electrónicas desocupadas y las distancias características que definen la estructura del cristal. Finalmente, las capacidades de XAFS han sido utilizadas en un estudio experimental sobre grafito para observar dinámicas electrónicas y vibracionales, desde la escala sub-fs hasta el ps, y se presenta en el capítulo 4. La interpretación de los datos experimentales revela ideas sobre la interacción ultrarrápida del campo eléctrico del láser con electrones, los efectos de dispersión electrón-electrón y electrón-fonón después de la foto-excitación, con el último inducido por el fuerte acoplamiento electrón-fonón en el caso del grafito

Learning multi-stage tasks with one demonstration via self-replay

In this work, we introduce a novel method to learn everyday-like multistage tasks from a single human demonstration, without requiring any prior object knowledge. Inspired by the recent Coarse-to-Fine Imitation Learning method, we model imitation learning as a learned object reaching phase followed by an openloop replay of the demonstrator’s actions. We build upon this for multi-stage tasks where, following the human demonstration, the robot can autonomously collect image data for the entire multi-stage task, by reaching the next object in the sequence and then replaying the demonstration, and then repeating in a loop for all stages of the task. We evaluate with real-world experiments on a set of everydaylike multi-stage tasks, which we show that our method can solve from a single demonstration. Videos and supplementary material can be found at this webpage

Incommensurate phases of a bosonic two-leg ladder under a flux

A boson two--leg ladder in the presence of a synthetic magnetic flux is investigated by means of bosonization techniques and Density Matrix Renormalization Group (DMRG). We follow the quantum phase transition from the commensurate Meissner to the incommensurate vortex phase with increasing flux at different fillings. When the applied flux is $\rho \pi$ and close to it, where $\rho$ is the filling per rung, we find a second incommensuration in the vortex state that affects physical observables such as the momentum distribution, the rung-rung correlation function and the spin-spin and charge-charge static structure factors.Comment: 19 pages, 9 EPS figures, RevTeX 4 (v1); 20 pages, 10 EPS figures, improved section on mean-field theory (v2

Persisting Meissner state and incommensurate phases of hard-core boson ladders in a flux

The phase diagram of a half-filled hard core boson two-leg ladder in a flux is investigated by means of numerical simulations based on the Density Matrix Renormalization Group (DMRG) algorithm and bosonization. We calculate experimentally accessible observables such as the momentum distribution, as well as rung current, density wave and bond-order wave correlation functions, allowing us to identify the Mott Meissner and Mott Vortex states. We follow the transition from commensurate Meissner to incommensurate Vortex state at increasing interchain hopping till the critical value [Piraud et al. Phys. Rev. B v. 91, p. 140406 (2015)] above which the Meissner state is stable at any flux. For flux close to $\pi$, and below the critical hopping, we observe the formation of a second incommensuration in the Mott Vortex state that could be detectable in current experiments.Comment: RevTeX 4, 5 pages + 8 pages supplemental, 6 EPS figures; (v2) references added, corrected the discussion of the Meissner state at high interchain hoppin

Language Models as Zero-Shot Trajectory Generators

Large Language Models (LLMs) have recently shown promise as high-level planners for robots when given access to a selection of low-level skills. However, it is often assumed that LLMs do not possess sufficient knowledge to be used for the low-level trajectories themselves. In this work, we address this assumption thoroughly, and investigate if an LLM (GPT-4) can directly predict a dense sequence of end-effector poses for manipulation skills, when given access to only object detection and segmentation vision models. We study how well a single task-agnostic prompt, without any in-context examples, motion primitives, or external trajectory optimisers, can perform across 26 real-world language-based tasks, such as "open the bottle cap" and "wipe the plate with the sponge", and we investigate which design choices in this prompt are the most effective. Our conclusions raise the assumed limit of LLMs for robotics, and we reveal for the first time that LLMs do indeed possess an understanding of low-level robot control sufficient for a range of common tasks, and that they can additionally detect failures and then re-plan trajectories accordingly. Videos, code, and prompts are available at: https://www.robot-learning.uk/language-models-trajectory-generators.Comment: 19 pages, 21 figure

The Intertwined Roles of DNA Damage and Transcription

DNA damage and transcription are two interconnected events. Transcription can induce damage and scheduled DNA damage can be required for transcription. Here, we analyzed genome-wide distribution of 8oxodG-marked oxidative DNA damage obtained by OxiDIP-Seq, and we found a correlation with transcription of protein coding genes

On a closed-form expression and its approximation to Gompertz life disparity

Background: In the literature, there exists a closed form solution to the remaining life expectancy at age x when mortality is governed by the Gompertz law. This expression contains a special function that allows us to construct high-accuracy approximations, which are also helpful in assessing the elasticity of life expectancy with respect to the model parameters. However, to my knowledge, a similar formulation for life disparity does not exist, and as a consequence, it does not exist for life table entropy either. Contribution: Under the assumption that mortality is governed by the Gompertz law, I present and prove a closed form expression for life disparity at age x that is similar to that existing for life expectancy. Since the closed form expressions hold for both life expectancy and life disparity, an exact expression for the life table entropy is immediately derived. In addition, using known relationships on the exponential integral function, an approximate form for life disparity is also obtained

FABIO NAPOLITANO 1963- 2022

Editoria