Modifications structurales à l échelle atomique dans les combustibles nucléaires irradiés

Cette thèse présente une analyse approfondie et comparative des résultats de mesures -XRD et -XAS sur des combustibles UO2 standard, dopé au sesquioxyde de chrome (Cr2O3) et MOX, irradiés ou non. Elle présente également l'interprétation des résultats en regard des effets induits par le chrome en tant que dopant ainsi que par la présence de plusieurs produits de fission. Les paramètres de maille de l UO2 et les paramètres de densité d'énergie de déformation élastique dans les matériaux irradiés ou non ont été mesurés et quantifiés. Les données de -XRD ont en outre permis l'évaluation de la taille des domaines cristallins, ainsi que l étude de la formation de sous-grains à différentes positions au sein des pastilles de combustibles irradiés. Le paramètre de maille et l'environnement atomique local du chrome dans des précipités d oxyde de chrome présents dans les pastilles de combustible non-irradié ont également été déterminés. La structure locale du Cr dans la matrice du combustible dopé et l'influence de l'irradiation sur l'état du chrome dans la matrice de combustible ont été étudiées. Enfin, pour une comparaison du comportement des gaz de fission et du phénomène de re-solution induite par l'irradiation dans l UO2 standard ou dopé, la dernière partie de ce travail propose une tentative d'analyse de l environnement atomique du Kr dans ces deux combustibles irradiés. Le travail effectué par micro-faisceau XAS sur ce gaz de fission a permis la détermination des distances du Kr avec ses proches voisins, une estimation des densités atomiques des gaz de fission dans les agrégats et des pressions internes apparentes dans ces nano-phases de gaz inertes.This thesis work reports in depth analyses of measured -XRD and -XAS data from standard UO2, chromia (Cr2O3) doped UO2 and MOX fuels, and interpretation of the results considering the role of chromium as a dopant as well as several fission product elements. The lattice parameters of UO2 in fresh and irradiated samples and elastic strain energy densities in the irradiated UO2 samples have been measured and quantified. The -XRD patterns have further allowed the evaluation of the crystalline domain size and sub-grain formation at different locations of the irradiated fuel pellets. Attempts have been made to determine lattice parameter and next neighbor atomic environment in chromia-precipitates found in fresh chromia-doped fuel pellets. The local structure around Cr in as-fabricated chromia-doped UO2 matrix and the influence of irradiation on the state of chromium in irradiated fuel matrix have been addressed. Finally, for a comparative understanding of fission gases behavior and irradiation induced re-solution phenomenon in standard and chromia-doped UO2, the last part of the present work tries to clarify the fission gas Kr atomic environment in these irradiated fuels. The work performed on Kr, by micro-beam XAS, comprises the determination of Kr next neighbor distances, an estimation of gas atom densities in the aggregates, and apparent internal pressures in the gas bubbles.PARIS11-SCD-Bib. électronique (914719901) / SudocSudocFranceF

Monte Carlo simulations of ion channeling in crystals containing dislocations and randomly displaced atoms

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Modifications structurales à l’échelle atomique dans les combustibles nucléaires irradiés

This thesis work reports in depth analyses of measured µ-XRD and µ-XAS data from standard UO2, chromia (Cr2O3) doped UO2 and MOX fuels, and interpretation of the results considering the role of chromium as a dopant as well as several fission product elements. The lattice parameters of UO2 in fresh and irradiated samples and elastic strain energy densities in the irradiated UO2 samples have been measured and quantified. The µ-XRD patterns have further allowed the evaluation of the crystalline domain size and sub-grain formation at different locations of the irradiated fuel pellets. Attempts have been made to determine lattice parameter and next neighbor atomic environment in chromia-precipitates found in fresh chromia-doped fuel pellets. The local structure around Cr in as-fabricated chromia-doped UO2 matrix and the influence of irradiation on the state of chromium in irradiated fuel matrix have been addressed. Finally, for a comparative understanding of fission gases behavior and irradiation induced re-solution phenomenon in standard and chromia-doped UO2, the last part of the present work tries to clarify the fission gas Kr atomic environment in these irradiated fuels. The work performed on Kr, by micro-beam XAS, comprises the determination of Kr next neighbor distances, an estimation of gas atom densities in the aggregates, and apparent internal pressures in the gas bubbles.Cette thèse présente une analyse approfondie et comparative des résultats de mesures µ-XRD et µ-XAS sur des combustibles UO2 standard, dopé au sesquioxyde de chrome (Cr2O3) et MOX, irradiés ou non. Elle présente également l'interprétation des résultats en regard des effets induits par le chrome en tant que dopant ainsi que par la présence de plusieurs produits de fission. Les paramètres de maille de l’UO2 et les paramètres de densité d'énergie de déformation élastique dans les matériaux irradiés ou non ont été mesurés et quantifiés. Les données de µ-XRD ont en outre permis l'évaluation de la taille des domaines cristallins, ainsi que l’étude de la formation de sous-grains à différentes positions au sein des pastilles de combustibles irradiés. Le paramètre de maille et l'environnement atomique local du chrome dans des précipités d’oxyde de chrome présents dans les pastilles de combustible non-irradié ont également été déterminés. La structure locale du Cr dans la matrice du combustible dopé et l'influence de l'irradiation sur l'état du chrome dans la matrice de combustible ont été étudiées. Enfin, pour une comparaison du comportement des gaz de fission et du phénomène de re-solution induite par l'irradiation dans l’UO2 standard ou dopé, la dernière partie de ce travail propose une tentative d'analyse de l’environnement atomique du Kr dans ces deux combustibles irradiés. Le travail effectué par micro-faisceau XAS sur ce gaz de fission a permis la détermination des distances du Kr avec ses proches voisins, une estimation des densités atomiques des gaz de fission dans les agrégats et des pressions internes apparentes dans ces nano-phases de gaz inertes

Damage accumulation studies in ion-irradiated oxides: Current status and new perspectives

International audienceThe main purpose of this paper is to summarize our results obtained during research on the radiation behavior of oxides. The paper presents various methods of damage accumulation in irradiated oxides with the special emphasis on correlations between channeling, luminescence and Raman spectroscopy measurements as well as the possibility to obtain quantitative data on polycrystalline materials. The results are interpreted in terms of Multi Step Damage Accumulation model. Without pretending to give a full review of the current trends concerning these studies, we intend to present both a reflection about recent results and a few options for next investigations. This article can thus be regarded as the opening of a discussion on further directions of the research to be conducted on the topic of radiation damage formation in advanced materials for nuclear applications

Combining MD-LAMMPS and MC-McChasy2 codes for dislocation simulations of Ni single crystal structure

International audienceThe unique capability of the new version of the McChasy code (called McChasy2) is to provide the possibility to simulate experimental energy spectra delivered by Rutherford Backscattering Spectrometry in channeling direction (RBS/C) using large atomic structures (ca. 108 atoms). Ni-based alloys are nowadays one of the most studied and promising materials that can be used in the power generation sector and in general for high-temperature applications because of their radiation resistance and proof against harsh environmental conditions. In this work, we present recent results of investigations regarding simulations of extended structural defects (edge dislocations and loops) developed in the directions typically observed in the fcc systems that are formed inside nickel-based single-crystal alloys. The extended defect models are created using ATOMSK and the Molecular Dynamics (MD)-LAMMPS thermalization process. The models are then used to create virtual samples and fit experimental RBS/C spectra