Plasma-liquid interactions: a review and roadmap

Plasma-liquid interactions represent a growing interdisciplinary area of research involving plasma science, fluid dynamics, heat and mass transfer, photolysis, multiphase chemistry and aerosol science. This review provides an assessment of the state-of-the-art of this multidisciplinary area and identifies the key research challenges. The developments in diagnostics, modeling and further extensions of cross section and reaction rate databases that are necessary to address these challenges are discussed. The review focusses on non-equilibrium plasmas

Mass Spectrometric Study of the Laser Vaporisations of Graphite and Uranium Dioxide up to 4000 K

Une nouvelle méthode de spectrométrie de masse (TOF MS) haute température a été développée. La surface de l’échantillon y est chauffée par laser pendant environ 20 ms, et température et spectres de masse sont mesurés en fonction du temps. Chaque expérience couvre tout un intervalle de température. Cette méthode a été appliquée au graphite pyrolytique et au dioxyde d’uranium. L’étude du graphite a clairement montré que la sublimation est de type Langmuir (ou surface libre), malgré les très hautes températures et pressions. Les pressions partielles relatives de C1, C2, C3, C4 et C5 ont été mesurées jusqu’à 4100K, ainsi que les enthalpies de sublimation des trois espèces principales de la vapeur. Les coefficients d’évaporation relatifs de C1-C5 ont été estimés par comparaison des pressions partielles obtenues ici à 4000K avec celles à l’équilibre thermodynamique de la littérature. La courbe de pression de vapeur de UO2 au-dessus du dioxyde d’uranium a été mesurée entre 2800 et 3400 K. Des enthalpies de sublimation et de vaporisation sont proposées pour UO2, ainsi qu’une première valeur expérimentale de l’enthalpie de vaporisation de UO3. Les rapports de pressions partielles p(UO2)/p(UO), p(UO3)/p(UO2) et p(UO+2 )/p(UO+) ont été mesurés aux alentours de 3300K et indiquent que l’évaporation se fait dans des conditions proches de l’équilibre thermodynamique. La méthode développée ici est adaptée à l’étude par spectrométrie de masse jusqu’à de très hautes températures de la vaporisation de matériaux réfractaires, et pourrait être utilisée pour l’étude de matériaux chimiquement instables comme le dioxyde d’uranium hyperstoechiométrique ou des carbures et nitrures.A new method of high-temperature mass spectrometry (TOF MS) was developed, where the specimen surface is heated by a laser pulse of approx. 20 ms. During it, timeresolved measurements of mass spectra and of the temperature are performed. Each experiment covers an entire temperature interval. The method was applied to pyrolytic graphite and uranium dioxide. In graphite study, it was clearly shown that the sublimation occurs in a Langmuir-like mode (free surface vaporisation), despite the very high temperatures and thus pressures. Relative partial pressures of C1, C2, C3, C4 and C5 were measured up to 4100K. Obtained sublimation enthalpies of the main three vapour species are in a good agreement with literature values. Relative vaporisation coefficients of C1-C5 were estimated by comparison of the present partial pressures at 4000K with equilibrium ones given in the literature. The vapour pressure curve of UO2 over stoichiometric uranium dioxide was measured between 2800 and 3400 K. Obtained sublimation and vaporisation enthalpies are in agreement with the literature. The vaporisation enthalpy of UO3 was measured for the first time. Relative partial pressure ratios p(UO2)/p(UO), p(UO3)/p(UO2) and p(UO+2 )/p(UO+) were measured at around 3300K and indicate that the vaporisation occurs in a regime close to thermodynamic equilibrium. This method is suitable for the fast and time-resolved mass spectrometric measurements of refractory materials up to very high temperatures, and could now be applied to the study of chemically unstable materials such as hyperstoichiometric urania and some carbides and nitrides

Etude par spectrométrie de masse de la vaporisation par laser du graphite et du dioxyde d'uranium jusqu'à 4000k

Une nouvelle méthode de spectrométrie de masse (TOF MS) à haute température a été développée. La surface de l'échantillon y est chauffée par laser pendant environ 20 ms, et température et spectres de masse sont mesurés en fonction du temps. Chaque expérieA new method of high-temperature mass spectrometry (TOF MS) was developed, where the specimen surface is heated by a laser pulse of approx. 20 ms. During it, time-resolved measurements of mass spectra and of the temperature are performed. Each experimen

Etude par spectrométrie de masse de la vaporisation par laser du graphite et du dioxyde d'uranium jusqu'à 4000k

Une nouvelle méthode de spectrométrie de masse (TOF MS) à haute température a été développée. La surface de l'échantillon y est chauffée par laser pendant environ 20 ms, et température et spectres de masse sont mesurés en fonction du temps. Chaque expérience couvre tout un intervalle de température. Cette méthode a été appliquée au graphite pyrolytique et au dioxyde d'uranium.L'étude du graphite a clairement montré que la sublimation est de type Langmuir (ou surface libre), malgré les très hautes températures et pressions. Les pressions partielles relatives de C1, C2, C3, C4 et C5 ont été mesurées jusqu à 4100 K, ainsi que les enthalpies de sublimation des trois espèces principales de la vapeur. Les coefficients d'évaporation relatifs de C1-C5 ont été estimés par comparaison des pressions partielles obtenues ici à 4000 K avec celles à l'équilibre thermodynamique de la littérature.La courbe de pression de vapeur de UO2 au-dessus du dioxyde d'uranium a été mesurée entre 2800 et 3400 K. Des enthalpies de sublimation et de vaporisation sont proposées pour UO2, ainsi qu une première valeur expérimentale de l'enthalpie de vaporisation de UO3. Les rapports de pressions partielles p(UO2)/p(UO), p(UO2)/p(UO3) et p(UO2+)/p(UO+) ont été mesurés aux alentours de 3300 K et indiquent que l'évaporation se fait dans des conditions proches de l'équilibre thermodynamique.La méthode développée ici est adaptée à l'étude par spectrométrie de masse jusqu à de très hautes températures de la vaporisation de matériaux réfractaires, et pourrait être utilisée pour l'étude de matériaux chimiquement instables comme le dioxyde d'uranium hyperstœchiométrique ou des carbures et nitrures.A new method of high-temperature mass spectrometry (TOF MS) was developed, where the specimen surface is heated by a laser pulse of approx. 20 ms. During it, time-resolved measurements of mass spectra and of the temperature are performed. Each experiment covers an entire temperature interval. The method was applied to pyrolytic graphite and uranium dioxide.In graphite study, it was clearly shown that the sublimation occurs in a Langmuir-like mode (fre surface vaporisation), despite the very high temperatures and thus pressures. Relative partial pressures of C1, C2, C3, C4 and C5 were measured up to 4100 K. Obtained sublimation enthalpies of the main three vapour species are in a good agreement with literature values. Relative vaporisation coefficients of C1-C5 were estimated by comparison of the present partial pressures at 4000 K with equilibrium ones given in the literature.The vapour pressure curve of UO2 over stoichiometric uranium dioxide was measured between 2800 and 3400 K. Obtained sublimation and vaporisation enthalpies are in agreement with the literature. The vaporisation enthalpy of UO3 was measured for the first time. Relative partial pressure ratios p(UO2)/p(UO), p(UO2)/p(UO3) and p(UO2+)/p(UO+) were measured at around 3300 K and indicate that the vaporisation occurs in a regime close to thermodynamic equilibrium.This method is suitable for the fast and time-resolved mass spectrometric measurements of refractory materials up to very high temperatures, and could now be applied to the study of chemically unstable materials such as hyperstoichiometric urania and some carbides and nitrides.Key words: pyrolytic graphite, HOPG, uranium dioxide, laser vaporisation, TOF MS, vaporisation coefficients, Langmuir evaporation

Toward a new paradigm for sonochemistry: Short review on nonequilibrium plasma observations by means of MBSL spectroscopy in aqueous solutions

International audienc

Sonoluminescence spectra in the first tens of seconds of sonolysis of [BEPip][NTf2], at 20 kHz under Ar

International audienceFollowing recent works on the sonochemical degradation of butyl ethyl piperidinium bis-(trifluoromethylsulfonyl)imide ([BEPip][NTf2]) a monitoring of SL spectra in the first tens of seconds of sonolysis was needed to better characterize the formed plasma and to question the correlation of SL spectra with the viscosity. A very dry [BEPip][NTf2] IL and a water-saturated one are studied here. In both cases, IL degradation is observed as soon as SL emission appears. It is confirmed that the initial evolution of the SL intensity is closely linked to the liquid viscosity that impacts the number of bubbles; however, other parameters can also play a role, such as the presence of water. The water-saturated IL shows a more intense SL and a faster degradation. In addition to the expected ones, new emission bands are detected and attributed to S2 B-X emission, which is favored in the water-saturated ionic liquid

Etude par spectrométrie de masse de la vaporisation par laser du graphite et du dioxyde d'uranium jusqu'à 4000k

Une nouvelle méthode de spectrométrie de masse (TOF MS) à haute température a été développée. La surface de l échantillon y est chauffée par laser pendant environ 20 ms, et température et spectres de masse sont mesurés en fonction du temps. Chaque expérience couvre tout un intervalle de température. Cette méthode a été appliquée au graphite pyrolytique et au dioxyde d uranium.L étude du graphite a clairement montré que la sublimation est de type Langmuir (ou surface libre), malgré les très hautes températures et pressions. Les pressions partielles relatives de C1, C2, C3, C4 et C5 ont été mesurées jusqu à 4100 K, ainsi que les enthalpies de sublimation des trois espèces principales de la vapeur. Les coefficients d évaporation relatifs de C1-C5 ont été estimés par comparaison des pressions partielles obtenues ici à 4000 K avec celles à l équilibre thermodynamique de la littérature.La courbe de pression de vapeur de UO2 au-dessus du dioxyde d uranium a été mesurée entre 2800 et 3400 K. Des enthalpies de sublimation et de vaporisation sont proposées pour UO2, ainsi qu une première valeur expérimentale de l enthalpie de vaporisation de UO3. Les rapports de pressions partielles p(UO2)/p(UO), p(UO2)/p(UO3) et p(UO2+)/p(UO+) ont été mesurés aux alentours de 3300 K et indiquent que l évaporation se fait dans des conditions proches de l équilibre thermodynamique.La méthode développée ici est adaptée à l étude par spectrométrie de masse jusqu à de très hautes températures de la vaporisation de matériaux réfractaires, et pourrait être utilisée pour l étude de matériaux chimiquement instables comme le dioxyde d uranium hyperstœchiométrique ou des carbures et nitrures.A new method of high-temperature mass spectrometry (TOF MS) was developed, where the specimen surface is heated by a laser pulse of approx. 20 ms. During it, time-resolved measurements of mass spectra and of the temperature are performed. Each experiment covers an entire temperature interval. The method was applied to pyrolytic graphite and uranium dioxide.In graphite study, it was clearly shown that the sublimation occurs in a Langmuir-like mode (free surface vaporisation), despite the very high temperatures and thus pressures. Relative partial pressures of C1, C2, C3, C4 and C5 were measured up to 4100 K. Obtained sublimation enthalpies of the main three vapour species are in a good agreement with literature values. Relative vaporisation coefficients of C1-C5 were estimated by comparison of the present partial pressures at 4000 K with equilibrium ones given in the literature.The vapour pressure curve of UO2 over stoichiometric uranium dioxide was measured between 2800 and 3400 K. Obtained sublimation and vaporisation enthalpies are in agreement with the literature. The vaporisation enthalpy of UO3 was measured for the first time. Relative partial pressure ratios p(UO2)/p(UO), p(UO2)/p(UO3) and p(UO2+)/p(UO+) were measured at around 3300 K and indicate that the vaporisation occurs in a regime close to thermodynamic equilibrium.This method is suitable for the fast and time-resolved mass spectrometric measurements of refractory materials up to very high temperatures, and could now be applied to the study of chemically unstable materials such as hyperstoichiometric urania and some carbides and nitrides.Key words: pyrolytic graphite, HOPG, uranium dioxide, laser vaporisation, TOF MS, vaporisation coefficients, Langmuir evaporation.STRASBOURG-Sc. et Techniques (674822102) / SudocSudocFranceF

Multibubble sonoluminescence as a tool to study the mechanism of formic acid sonolysis

International audienceSonoluminescence spectra collected from 0.1 to 3.0 M aqueous solutions of formic acid sparged with argon show the OH(A2Σ+−X2Πi) and C2(d3Πg → a3Πu) emission bands and a broad continuum typical for multibubble sonoluminescence. The overall intensity of sonoluminescence and the sonochemical yield of HCOOH degradation vary in opposite directions: the sonoluminescence is quenched while the sonochemical yield increases with HCOOH concentration. By contrast, the concentration of formic acid has a relatively small effect on the intensity of C2 Swan band. It is concluded that C2 emission originates from CO produced by HCOOH degradation rather than from direct sonochemical degradation of HCOOH. The intensity of C2 band is much stronger at high ultrasonic frequency compared to 20 kHz ultrasound which is in line with higher yields of CO at high frequency. Another product of HCOOH sonolysis, carbon dioxide, strongly quenches sonoluminescence, most probably via collisional non-radiative mechanism

Acoustic noise spectra under hydrothermal conditions

International audienc

Sonoluminescence from OH(C 2 Σ + ) and OH(A 2 Σ + ) Radicals in Water: Evidence for Plasma Formation during Multibubble Cavitation

International audienceBubble trouble: Multibubble sonoluminescence spectra in water under Kr and Xe present emission lines of OH(C2Σ+–A2Σ+). This band, never observed in flames, indicates plasma formation in the collapsing bubbles