Determinação experimental de coeficientes de difusão do uranio no combustivel nuclear UO2 por expectrometria de massa de ions secundarios

Orientador: Elias Basile TambourgiTese (doutorado) - Universidade Estadual de CAmpinas, Faculdade de Engenharia QuimicaResumo: O conhecimento da autodifusão do urânio no combustível nuclear 'UO IND. 2¿ apresenta grande interesse nas áreas de fabricação e de previsão de desempenho do combustível sob irradiação. Neste trabalho é descrita uma nova metodologia para a medida direta da autodifusão do urânio no 'UO IND. 2¿ através da utilização do isótopo 'U ANTPOT. 235¿ como traçador, e a determinação dos perfis de difusão por espectrometria de massa de íons secundários (SIMS). Os estudos foram conduzidos em monocristais e policristais de 'UO IND. 2¿. As experiências de difusão em monocristais foram realizadas em uma atmosfera redutora de 'H IND. 2¿, entre 1498 e '1697 GRAUS¿C. Os coeficientes de difusão do urânio no 'UO IND. 2¿, em volume, podem ser descritos pela seguinte relação de Arrhenius: D('cm POT. 2¿/s) = 8,54x¿10 POT. ¿7¿exp[-4,4(eV)/kT]. Esse resultado é muito menor do que aqueles previamente determinados para outros autores. Isto pode ser atribuído a numerosos fatores, tais como estequiometria, qualidade da amostra e técnica utilizada na determinação do coeficiente de difusão. Os estudos com policristais foram realizados nas mesmas condições experimentais dos monocristais. Nestas condições, a difusividade do urânio que prevalece na pastilha de 'UO IND. 2¿ policristalina corresponde à difusão intergranular do tipo B... Observação: O resumo, na íntegra, poderá ser visualizado no texto completo da tese digitalAbstract: Not informed.DoutoradoSistemas de Processos Quimicos e InformaticaDoutor em Engenharia Químic

Synthesis and characterization of mullite using silica from rice husk

Mulita com composição 1,4 Al2O3.SiO2 foi sintetizada a partir de α-alumina comercial (Alfa Cesar Company) e de sílica obtida da calcinação da casca de arroz. Essa sílica possui alta área superficial, alta pureza e pequeno diâmetro médio de partícula. Pós de sílica e de alumina foram misturados na proporção estequiométrica 3Al2O3-2SiO2 correspondente a 71,8 % em peso de Al2O3 e 26,2 % em peso de SiO2, homogeneizados em moinho de disco orbital de alumina antes e após a calcinação a 1100ºC, durante 4 h, ao ar. Em seguida, os pós foram prensados uniaxialmente sob uma pressão de 1200 MPa. Os corpos verdes foram sinterizados a 1650ºC, por 4 h, ao ar. As densidades dos corpos sinterizados foram determinadas pelo método hidrostático. As caracterizações química e estrutural foram realizadas por ICP, DRX e MAS RMN de 29Si, respectivamente, e a análise microestrutural por MEV. Os resultados obtidos mostram que é possível sintetizar cerâmica mulita de alta pureza, com pouca fase vítrea, a partir da α-alumina e sílica, obtida da casca de arroz purificada e calcinada.Mullite, composed of 1,4Al2O3.SiO2 was synthesized using commercial α-alumina (Alpha Cesar Company) and silica obtained from the calcinations of rice husk. This silica exhibits a high specific surface area, high purity and small average particle diameter. Silica (26.2 wt.%) and α-alumina powders (71.8 wt. %) were mixed and homogenized using an alumina orbital disc mill before and after the calcinations at 1100ºC for 4 h in an air atmosphere. Then, the powders were pressed uniaxially at a pressure of 1200 MPa. The green compacts were sintered at 1650ºC, for 4 h, in air. The density of compacted sintering samples was determined using the hydrostatic method. The chemical and structural properties were observed using ICP (Inductively Coupled Plasma), XRD (X-ray diffraction) and 29Si MAS (Magic Angle Spinning) NMR (Nuclear Magnetic Resonance) and the microstructural characterization performed using SEM (Scanning Electron Micrography). The results show that it is possible to synthesize mullite ceramic of high-purity and with little glassy phase from the α-alumina and silica obtained from the rice husk that is purified and calcinated

Diffusion of gadolinium in the UO2 nuclear fuel.

Coeficientes de difusão do gadolínio foram medidos em volume e em contornos de grão de pastilhas do combustível nuclear UO2. Entre 1505 e 1703 oC, em atmosfera de hidrogênio, o coeficiente de difusão em volume pode ser descrito pela seguinte equação de Arrhenius: D (cm2/s) = 5,3x10-3 exp (-5,1(eV)/kT). Na mesma faixa de temperaturas e na mesma atmosfera, o coeficiente de difusão do gadolínio em contornos de grão do UO2 pode ser descrito pela expressão: D' δ (cm3 / s) = 1,1x1,0-2 exp (-6,3 (eV) / kT), onde D´ é o coeficiente de difusão em contornos de grão e δ é a largura do contorno de grão. Nossos resultados mostram que a difusão em contornos de grão é cerca de quatro ordens de grandeza maior do que a difusão em volume nas mesmas condições experimentais. Para os diferentes isótopos do gadolínio utilizados nas experiências não foi observado efeito isotópico para a difusão do gadolínio no UO2. Não há na literatura dados sobre a difusão do gadolínio no UO2 para comparação com os resultados obtidos neste trabalho

Diffusion of gadolinium in the UO2 nuclear fuel.

Coeficientes de difusão do gadolínio foram medidos em volume e em contornos de grão de pastilhas do combustível nuclear UO2. Entre 1505 e 1703 oC, em atmosfera de hidrogênio, o coeficiente de difusão em volume pode ser descrito pela seguinte equação de Arrhenius: D (cm2/s) = 5,3x10-3 exp (-5,1(eV)/kT). Na mesma faixa de temperaturas e na mesma atmosfera, o coeficiente de difusão do gadolínio em contornos de grão do UO2 pode ser descrito pela expressão: D' δ (cm3 / s) = 1,1x1,0-2 exp (-6,3 (eV) / kT), onde D´ é o coeficiente de difusão em contornos de grão e δ é a largura do contorno de grão. Nossos resultados mostram que a difusão em contornos de grão é cerca de quatro ordens de grandeza maior do que a difusão em volume nas mesmas condições experimentais. Para os diferentes isótopos do gadolínio utilizados nas experiências não foi observado efeito isotópico para a difusão do gadolínio no UO2. Não há na literatura dados sobre a difusão do gadolínio no UO2 para comparação com os resultados obtidos neste trabalho

First study of uranium self-diffusion in UO2 by SIMS.

Uranium self-di€usion coe cients were measured in UO2 single crystals through an original methodology based on the utilization of 235U as tracer and depth pro®ling by secondary ion mass spectrometry (SIMS). The values of the selfdi €usion coe cients measured in this work, between 1498 and 1697°C, in H2 atmosphere, can be described by the following Arrhenius relation: D (cm2/s).8.54 ´ 10ÿ7exp[)4.4(eV)/kT], and are lower than those previously determined by other authors in `nearly stochiometric' UO2 in the same temperature range. Ó 1998 Elsevier Science B.V. All rights reserved

Effect of grain-boundaries on uranium and oxygen diffusion in polycrystalline UO2.

The influence of grain-boundaries on uranium and oxygen difusion in polycrystalline UO2 has been investigated. Our results show that between 1498°C and 1697°C, in H2 atmosphere, uranium difusion in UO2 grain-boundaries is about ®ve orders of magnitude greater than uranium volume di€usion, in the same experimental conditions. Between 605°C and 750°C, in H2/N2/H2O atmosphere, the oxygen difusion coe cients measured in polycrystalline and single crystalline UO2 are similar, and correspond to the volume difusion

Effect of grain-boundaries on uranium and oxygen diffusion in polycrystalline UO2.

The influence of grain-boundaries on uranium and oxygen difusion in polycrystalline UO2 has been investigated. Our results show that between 1498°C and 1697°C, in H2 atmosphere, uranium difusion in UO2 grain-boundaries is about ®ve orders of magnitude greater than uranium volume di€usion, in the same experimental conditions. Between 605°C and 750°C, in H2/N2/H2O atmosphere, the oxygen difusion coe cients measured in polycrystalline and single crystalline UO2 are similar, and correspond to the volume difusion