Energy-Time Entangled Two-Photon Molecular Absorption

Nonlinear spectroscopy and microscopy techniques are ubiquitous in a wide range of applications across physics and biology. However, these usually rely on high-powered pulsed laser systems. A promising alternative is to exploit entangled two-photon absorption (ETPA), which can lead to tens of orders of magnitude lower incident flux rates than in conventional two-photon absorption (TPA) schemes. However, the role of different entangled degrees of freedom in ETPA was unclear following recent experimental studies, when compared to earlier theoretical works. Here, we first demonstrate a linear dependence of the ETPA rate with the photon-pair flux, a clear signature of ETPA, and estimate the first values for the concentration-dependent ETPA cross-section for Rhodamine 6G.We then investigate the signature of energy-time entanglement and polarization dependence in the ETPA fluorescence rate and demonstrate a strong dependence of the signal on the inter-photon delay that reflects the coherence time of the entangled two-photon wave-packet

Tunable solid-state dye laser doped by Chromen-3 and PM-567

Solid-state active laser media using PMMA matrices doped by Chromene-3 and PM-567 were created. Their lasing and spectral properties are investigated. Fluorescence bandwidth is wide enough for tunability (near 40 nm full-width on the half maximum - FWHM). The photostability is number of the pulses in one dot needed to decrease efficiency twice – near of 3*105 pulses are obtained. The obtained data lead to the development of the tunable solid-state laser on the basis of the investigated LAE demanded in medicine

Molecular Entangled Two-Photon Absorption

Les technologies et techniques optiques non linéaires sont parmi les outils les plus populaires en médecine, en sciences de la vie et en science des matériaux. Dans cette thèse, nous nous concentrons principalement sur la façon dont les technologies quantiques pourraient être appliquées à l'une d'entre elles - la microscopie non linéaire, et s'il est possible d'avoir le meilleur des deux mondes à savoir la profondeur de pénétration élevée ainsi que les résolutions spatiale et temporelle des techniques de microscopie non linéaire mises en oeuvre dans le régime de faible luminosité de l'optique quantique. Les processus non linéaires sont connus pour leur inefficacité en raison de la faible probabilité des interactions â 3, 4,..n-particules. Cependant, la théorie prédit une linéarisation de ces processus lorsque les photons impliqués dans l'interaction sont intriqués. En vertu de la maturité des techniques de génération de paires intriquées, la dépendance linéaire de l'absorption des photons intriqués sur le nombre de paires intriquées générées a été observée expérimentalement pour plusieurs systèmes moléculaires. Cependant, les études n'ont pas démontré de lien entre les caractéristiques des paires et le taux d'absorption. Afin d'établir ce lien et de trouver de quoi dépend l'absorption à deux photons intriqués et de déterminer ses propriétés, nous avons excité une solution de rhodamine 6G à l'aide d'un faisceau de paires intriquées et avons utilisé un système de collecte et de détection de photons pour voir si une fluorescence induite par les paires peut être observée et comment son taux varie en fonction des propriétés du faisceau intriqué. Nous avons exclu toutes les contributions possibles du signal pour démontrer sans ambiguïté l'absorption à deux photons intriqués. Nous avons étudié l'influence du délai temporel entre les photons et de la polarisation sur le taux d'absorption dans une solution liquide de Rhodamine 6G dans de l'éthanol pour différentes concentrations. Nous avons trouvé que l'absorption à deux photons intriqués est sensible au retard interphotonique sur une échelle de temps de l'ordre de la femtoseconde mais ne dépend pas de la polarisation relative au sein d'une paire intriquée dans le cas d'un absorbeur non polarisé. L'une des méthodes les plus populaires pour étudier les propriétés d'un processus non linéaire est la technique du balayage en Z (Z-scan). Pour étudier plus en detail le lien entre les propriétés des paires et le taux d'absorption dans le cadre de de la microscopie non linéaire, nous étudions le comportement spatial de l'absorption à deux photons intriqués dans la même solution, en modifiant cette technique en sorte à ce que le balayage en Z soit basè sur la fluorescence d'un film de rhodamine 6G. Nous avons ainsi démontré que le profil spatial d'absorption à deux photons intriqués est similaire à un profil d'absorption à photon unique et qu'il s'accorde bien avec un modèle d'absorption à photon unique avec des paramètres de faisceau donnés. Ces résultats dans leur ensemble constituent une démonstration des propriétés fondamentales de l'absorption moléculaire à deux photons intriqués.life sciences and material science. In this work we focus mostly on how quantum technologies could be applied to one of them – nonlinear microscopy, and whether it possible to have the best of both worlds – high penetration depth, spatial and temporal resolution of well-developed nonlinear microscopy techniques implemented in a low-light regime of quantum optics setting. Nonlinear processes in optics are known for their inefficiency due to the low probability of 3, 4,..n-particle interactions. However, theory predicts linearization of these processes when the photons which are involved in the interaction are entangled. In virtue of maturity of entangled-pair generation techniques, the linear dependence of entangled photon absorption on the number of entangled pairs has been observed experimentally for several molecular systems. However, studies did not demonstrate a link between pair properties and the absorption rate. In order to establish this link and to find what entangled two-photon absorption depends on and what properties it possesses, we excited a Rhodamine 6G solution by an entangled pair beam and used a photon collection and detection system to see whether any entangled pair-induced fluorescence can be observed and how its rate behaves as a function of entangled beam properties. We ruled out all possible contributions of the signal to unambiguously demonstrate entangled two-photon absorption. We studied an influence of an interphoton temporal delay and polarization on the absorption rate in a liquid Ethanol solution of Rhodamine 6G for different concentrations. We found that the entangled two-photon absorption is sensitive to the interphoton delay on femtosecond time scale without any dependence on the relative polarization within an entangled pair in the case of unpolarized absorber. One of the most popular methods to study properties of a nonlinear process is Zscan technique. To further study the link between pair properties and the absorption rate in the light of nonlinear microscopy, we investigate spatial behavior of entangled two-photon absorption in the same dye we modified this technique and performed a fluorescence-based Z-scan on Rhodamine 6G film and demonstrated that entangled two-photon absorption spatial profile is similar to a single-photon absorption one and agrees well with a model of single-photon absorption with given beam parameters. Combined, the observations constitute a demonstration of fundamental properties of entangled two-photon molecular absorption

Tunable solid-state dye laser doped by Chromen-3 and PM-567

Solid-state active laser media using PMMA matrices doped by Chromene-3 and PM-567 were created. Their lasing and spectral properties are investigated. Fluorescence bandwidth is wide enough for tunability (near 40 nm full-width on the half maximum - FWHM). The photostability is number of the pulses in one dot needed to decrease efficiency twice – near of 3*105 pulses are obtained. The obtained data lead to the development of the tunable solid-state laser on the basis of the investigated LAE demanded in medicine