Oszcilláló kémiai reakciók kinetikája és mechanizmusa = Kinetics and mechanism of oscillatory chemical reactions

A kutatási program célja ismert és újonnan előállított oszcilláló kémia reakciók mechanizmusának felderítése, a dinamikai viselkedés kémiai hátterének megértése volt. Olyan reakciókat vizsgáltunk, amelyek alkalmasak kémiai hullámok, illetve mintázatok előállítására is, hiszen napjainkban a nemlineáris dinamikai kutatások egyik legaktívabb területe a térbeli jelenségek vizsgálata. A program során két bromátoszcillátor és a Briggs-Rauscher reakció egy új változatának mechanizmusát vizsgáltuk. Reakciókinetikai mérések alapján mindhárom esetben sikerült a kísérleteket jól leíró modelleket létrehoznunk. Új kutatási irányként a bordeauxi Paul Pascal Intézet kutatócsoportjával együttműködésben kidolgoztunk egy szisztematikus módszert kémiai mintázatok előállítására. | The aim of this project to study the mechanism and the dynamics of known and novel chemical oscillators. We investigated systems which are capable to produce chemical waves and patterns. The study of chemical reaction-diffusion patterns has become a stimulating and productive field of nonlinear dynamics. Two different bromate oscillators and a new variant of the Briggs-Rauscher reactions were studied. The proposed models, based on our kinetic measurements, are capable to simulate the experimentally observed pehenomena. In collaboration with the group of Centre de Paul Pascal (CNRS/Bordeaux) we developed a systematic design method to produce permanent domain patterns

Mintázatképződés reakció-diffúzió rendszerekben = Pattern formation in reaction-diffusion systems

A reakció-diffúzió mintázatok legfontosabb jellemzője, hogy önszerveződő módon jönnek létre. Ez a jelenség számos formában megfigyelhető élő és élettelen természeti jelenségekben. A kutatási program célkitűzése reakció-diffúzió mintázatok előállítására alkalmas új kémiai rendszerek keresése volt. Legfontosabb eredményeink: (i) három új rendszerben kémiai hullámok kialakulását figyeltük meg (jodátion-szulfition, bromátion-szulfition, jodátion-szulfition-tiokarbamid); (ii) magyarázatot adtunk a jodátion-szulfition-ferrocianid reakcióban korábban megfigyelt stacionárius mintázatképződésre vezető instabilitás okára; (iii) kidolgoztunk egy szisztematikus kísérleti módszert stacionárius reakció-diffúzió mintázatok előállítására; (iv) Hexagonális elrendeződésű foltokból, illetve csíkokból álló Turing mintázatokat hoztunk létre a jodátion-szulfition-tiokarbamid reakcióban. Eredményeink jelentősen hozzájárulhatnak a terület további fejlődéséhez. | Reaction-diffusion systems produce self-organized spatio-temporal patterns, which are common in nature. The main goal of the research project was to explore reaction-diffusion patterns in new chemical systems. The most important results of the project are the next: (i) we observed formation of chemical waves in three new reactions (iodate-sulfite, bromate-sulfite, iodate-sulfite-thiourea); (ii) we clarified the origin of the diffusion driven instability, that leads to the formation of stationary patterns in the iodate-sulfite-ferrocyanide system; (iii) we suggested a systematic experimental method, to search for stationary patterns in chemical reaction-diffusion systems; (iv) we observed Turing-patterns (hexagonal array of spots and stripes) in the iodate-sulfite-thiourea system. These results may play an essential role in the future development of the field

Reakció-diffúzió és kemomechanikai mintázatok előállítása és vizsgálata = Systematic design and analysis of reaction-diffusion and chemomechanical patterns

A kémiai önszerveződés egyik érdekes megjelenési formája a reakció-diffúzió rendszerekben kialakuló időben és térben periodikus koncentráció eloszlások, azaz a kémiai mintázatok kialakulása. A kutatási program céljának megfelelően sikerült: (a) új kémiai rendszerekben mozgó és stacionárius kémiai mintázatokat előállítanunk, (b) hidrogénion autokatalitikus reakciók és kemoreszponzív hidrogélek kapcsolásával autonóm kemomechanikai rendszereket kialakítani. Ez utóbbiakban a kémiai energia mechanikai munkavégzéssé alakul át a gél duzzadása illetve összehúzódása során. A kísérleti eredmények értelmezéshez megkezdtük a vizsgált rendszerek modellezését. Ehhez javaslatot tettünk egy új közelítő módszerre, amely lehetővé teszi a megfigyelt pszeudo-kétdimenziós mintázatok kevéssé számításigényes numerikus szimulációját. A pályázat támogatásával végzett kutatómunka eredményeit 10 cikk, 6 előadás és 4 poszter formájában mutattuk be. A szélesebb közönség számára kísérleti bemutatóval kísért előadásokat tartottunk, illetve ismeretterjesztő cikkeket jelentettünk meg a kutatómunka eredményeiről. | One of the most fascinating form of chemical self-organization is the formation of time-space periodic concentration fields, chemical patterns. According to the aim of the research project we have produced patterns in new chemical reactions and autonom chemomechanical systems by coupling proton autocatalytic reactions and chemoresponsive hydrogels. The latter system is capable to transfrom the chemical energy into mechanical work. We have also started to perform numerical simulations related to the investigated experimental systems. In order to reduce the computational effort we have suggested a new approximate method for the simulation of the pseudo two dimensional patterns. The results of the project have been published by 10 papers, 6 oral lectures and 4 posters. The knowledge from the projects was disseminated by lectures and publications for broad audience

Front dynamics of pH oscillators with initially separated reactants

The spatiotemporal dynamics of the Landolt-type pH oscillators are studied both numerically and experimentally with initially separated reagents in space. This configuration results in an A + B → oscillator front type system with localized patterns. The generic Rábai model of the pH-oscillators predicts the formation of an asymmetric acidic domain at the interface of the two zones loaded by different sets of chemicals. This asymmetry is rather caused by the initial conditions than the difference in the diffusivities of the components. As the influence of the negative feedback process increases, this acidic zone becomes to be localized around the interface. At some point the acidic zone bifurcates, a less acidic zone separates and starts to move forward the oxidant rich zone. In a limited domain of parameters, spatiotemporal oscillations are found due to the instability of the main acidic zone. The appropriate conditions for the development of this periodic behaviour is characterized by simulations. The numerically predicted phenomena are supported by experiments performed with the bromate-sulfite-ferrocyanide and with the hydrogen peroxide-sulfite-ferrocyanide systems, except the oscillatory phenomena

Alacsony frekvenciás AC szuszceptométer mágneses folyadékok komplex szuszceptibilitásának mérésére: Low frequency AC susceptometer for measuring complex susceptibility of magnetic fluids

A device was designed and built for measuring frequency dependent complex magnetic susceptibility of magnetic fluids in the range from 1 Hz to 100 kHz. The base of the device is a balanced differential transformer, where the induced voltage on the secondary coils are measured with a lock-in amplifier. Magnetic susceptibility of two ferrofluids and one magnetorheological fluid were measured to verify the correct operation of the device. Debye relaxation in one of the three fluids were observed in the frequency range of the device. Kivonat Megterveztünk és megvalósítottunk egy mérőeszközt, amellyel mágneses folyadékok frekvenciafüggő komplex szuszceptibilitását tudjuk mérni az 1 Hz – 100 kHz tartományban. Az eszköz alapja egy differenciáltranszformátoros kapcsolás, amelyen a szekunder tekercsekben indukált feszültséget egy lock-in erősítővel mérjük. Az eszköz helyes működésének ellenőrzésére mértük két ferrofluidum és egy magnetoreológiai folyadék mágneses szuszceptibilitását. A vizsgált folyadékok közül egy ferrofluidum Debye relaxációja figyelhető meg a rendelkezésre álló méréstartományban