7 research outputs found
Phase-field modeling on the diffusion-driven processes in metallic conductors and lithium-ion batteries
Diffusionsgetriebene Prozesse sind wichtige PhĂ€nomene der Materialwissenschaft im Bereich der Energieumwandlung und -ĂŒbertragung. WĂ€hrend der Umwandlung von chemischer Energie in elektrische Energie ist die Speziesdiffusion im Allgemeinen mit der Austauschrate und folglich mit der Leistung der Umwandlungsvorrichtung verbunden. Alternativ diffundiert die Ăbertragung des elektrischen Feldes durch die Spezies, wenn sie durch irgendein Medium verlĂ€uft. Die Konsequenzen dieses Effekts können reguliert werden, um OberflĂ€chen-Nanomuster abzustimmen.
Andernfalls können die unkontrollierten Morphologien zu einer dauerhaften Verschlechterung der metallischen Leiter fĂŒhren. Daher ist das VerstĂ€ndnis des materiellen Verhaltens bei Vorhandensein der treibenden KrĂ€fte von Diffusionsspezies von wissenschaftlichem Interesse. Die vorgestellte Dissertation schlĂ€gt eine Untersuchung von jeweils einem Beispiel der Speziesdiffusion wĂ€hrend der Energieumwandlung und -ĂŒbertragung vor. Ziel der Studie ist es insbesondere, sowohl die LithiumeinfĂŒgung von Lithium-Ionen-Batterien in die Kathodenelektrode als auch die morphologische Entwicklung von EinschlĂŒssen zu untersuchen, wĂ€hrend sie sich unter der Elektromigration in den metallischen Leitern ausbreiten.
Lithium-Manganoxid-Spinell, ein Kathodenelektrodenmaterial von Lithium-Ionen-Batterien, zeigt wĂ€hrend des EinfĂŒgens eine Koexistenz von Li-reichen und Li-armen Phasen. FĂŒr ein besseres VerstĂ€ndnis des Mechanismus einer zweiphasigen Koexistenz wird ein mathematisches Modell der Phasentrennung abgeleitet, das auf der Cahn-Hilliard-Gleichung basiert. ZunĂ€chst wird die geometrische FormpolydispersitĂ€t eines isolierten Partikels betrachtet, um den mesoskopischen Effekt der OberflĂ€chenkrĂŒmmung zu untersuchen.
Die Simulationsergebnisse zeigen, dass der Beginn der Phasentrennung bevorzugt in Bereichen auftritt, in denen das Partikel eine starke KrĂŒmmung aufweist.
Weiterhin wird das elliptische Teilchen mit einem höheren QuerschnittsverhĂ€ltnis dem Einsetzen der Phasentrennung vor den Teilchen mit einem niedrigeren QuerschnittsverhĂ€ltnis ausgesetzt. AbschliĂend wird der Einfluss der Variation der Parameter auf die Ladungsdynamik diskutiert. Die Studie wird weiter auf mehrere Partikelsysteme ausgedehnt, um den Einfluss verschiedener mikrostruktureller Deskriptoren wie PartikelgröĂe, PorositĂ€t und TortuositĂ€t auf den Transportmechanismus zu verstehen. Bei TortuositĂ€t wird eine lineare AbhĂ€ngigkeit der Transportrate beobachtet. Die Steigung dieser linearen Beziehung ist unabhĂ€ngig von der PartikelgröĂe, zeigt jedoch eine gewisse AbhĂ€ngigkeit von der PorositĂ€t.
DarĂŒber hinaus legen die vorgestellten Ergebnisse nahe, dass Systeme, die aus kleineren Partikeln bestehen, der durch OberflĂ€chenreaktionen begrenzten Theorie genau folgen, wĂ€hrend gröĂere Partikel zu der durch Massentransporte begrenzten Theorie tendieren, die fĂŒr planare Elektroden abgeleitet wurde. Um die hierarchisch strukturierten Elektroden zu identifizieren, könnten die vorgestellten Simulationsergebnisse verwendet werden, um den experimentellen Aufwand zu optimieren.
Die durch Elektromigration induzierte morphologische Entwicklung von EinschlĂŒssen (HohlrĂ€ume, AusfĂ€llungen und Inseln) wurde kĂŒrzlich im Hinblick auf die effiziente Auslegung der Verbindungen und OberflĂ€chen-Nanomuster untersucht. Um die morphologischen Entwicklungen zu verstehen, wird ein Phasenfeldmodell abgeleitet, um EinschlĂŒsse zu berĂŒcksichtigen, die unter dem externen elektrischen Feld wandern. Die Erkenntnisse aus den numerischen Ergebnissen zu isotropen EinschlĂŒssen bestĂ€tigen zunĂ€chst die Ergebnisse der linearen StabilitĂ€tsanalyse. ZusĂ€tzlich können die numerischen Ergebnisse den Ăbergang eines kreisförmigen Einschlusses zu einem fingerartigen Schlitz elegant erlĂ€utern. Die nachfolgende Drift des Schlitzes ist durch eine Forminvarianz zusammen mit einer stationĂ€ren Schlitzbreite und -geschwindigkeit gekennzeichnet, die mit dem angelegten elektrischen Feld jeweils als und skaliert werden. Die Ergebnisse aus Phasenfeldsimulationen werden kritisch mit der Lösung mit scharfen GrenzflĂ€chen verglichen. Die Auswirkungen der Studie auf die Vorhersage einer Hohlraumwanderung in Flip-Chip-Sn-Ag-Cu-Lötperlen und die Herstellung von KanĂ€len mit gewĂŒnschten Mikro- / Nanodimensionen werden diskutiert. Die Studie wird weiter auf anisotrope EinschlĂŒsse ausgedehnt, die in , und kristallografischen Ebenen von flĂ€chenzentrierten kubischen Kristallen wandern. Basierend auf numerischen Ergebnissen werden morphologische Karten in der Ebene des Fehlorientierungswinkels und des LeitfĂ€higkeitskontrasts zwischen dem Einschluss und der Matrix erstellt. Die Simulationen sagen eine Vielzahl von Morphologien voraus, darunter stationĂ€re und zeitperiodische Morphologien sowie Zick-Zack-Oszillationen und eine Einschlussauflösung. DarĂŒber hinaus wird beobachtet, dass der Einfluss der Variation des LeitfĂ€higkeitskontrasts und der Fehlorientierung Einfluss auf die morphologische Entwicklung der zeitperiodischen Schwingungen, der stationĂ€ren Formen und der Art und Weise hat, wie EinschlĂŒsse auseinander brechen.
SchlieĂlich werden die numerischen Ergebnisse der stationĂ€ren Dynamik, die fĂŒr anisotrope EinschlĂŒsse erzielt wurden, kritisch mit isotropen analytischen und numerischen Ergebnissen verglichen.
Die vorgestellte Dissertation zeigt, dass die Phasenfeldmethoden die wesentliche Physik der oben diskutierten diffusionsgetriebenen PhÀnomene elegant erfassen können
Electrochemical Performance of Carbon Modified LiNiPO as Li-Ion Battery Cathode: A Combined Experimental and Theoretical Study
This study demonstrates the synthesis of olivine LiNiPO4and carbon modified LiNiPO4(LNP/C-composites) cathode materials foruse in lithium-ion batteries (LIBs) synthesized via non aqueous sol-gel process. The LNP/C-composites were fabricated throughhigh energy ball-milling of LiNiPO4with different weight ratios of conductive carbon black. The electrochemical performance ofLiNiPO4has been considerably improved by modifying the material with conductive carbon black which enhanced cathodeperformance as thoroughly studied by electrochemical analysis. Discharge capacities of LNP/C-composite cathodes with 25 wt%carbon were 175 mAh gâ1, 150 mAh gâ1and 125 mAh gâ1with corresponding capacity retention of 82.7%, 84.1% and 82.2%after 100 cycles at 0.05C, 0.1C and 1C rates, respectively. High-temperature electrochemical impedance spectra correspond todecreased charge transfer resistance with increased electronic conductivity and minimum cell polarization for the LNP/C powders.Additionally, the inflow of lithium-ionflux in cathode particle was simulated by using phase-field modeling indicating thecoexistence of Li-poor and Li-rich phases during charging and discharging processes. Thefindings are significant for thedevelopment of optimal battery electrode materials as the methodology and insights used are readily transferable to other ion-insertion based electrode
Effect of conductivity on the electromigration-induced morphological evolution of islands with high symmetries of surface diffusional anisotropy
Multiphase-field modeling of spinodal decomposition during intercalation in an Allen-Cahn framework
Characterization of porous membranes using artificial neural networks
Porous membranes have been utilized intensively in a wide range of fields due to their special characteristics and a rigorous characterization of their microstructures is crucial for understanding their properties and improving the performance for target applications. A promising method for the quantitative analysis of porous structures leverages the physics-based generation of porous structures at the pore scale, which can be validated against real experimental microstructures, followed by building the processâstructureâproperty relationships with data-driven algorithms such as artificial neural networks. In this study, a Variational AutoEncoder (VAE) neural network model is used to characterize the 3D structural information of porous materials and to represent them with low-dimensional latent variables, which further model the structureâproperty relationship and solve the inverse problem of processâstructure linkage combined with the Bayesian optimization method. Our methods provide a quantitative way to learn structural descriptors in an unsupervised manner which can characterize porous microstructures robustly