Caracterització de detectors de Germani amb mètodes Monte Carlo per a la implementació de l'anàlisi del pic suma en radioactivitat ambiental

Aquest projecte consisteix en quatre seccions per tal de fer entendre el procediment seguit en la seva realització: conceptes bàsics, metodologia de l'experiment i de la simulació, resultats i discussions i, finalment, conclusions. En primer lloc es fa un estudi dels dos elements clau del projecte: els detectors HPGe i el codi Monte Carlo penelope. Dels detectors HPGe s'explica la seva base física com a semiconductors; a continuació es mostra la seva configuració amb els diferents elements que necessita el cristall de germani per a la detecció de radiació, com és l'electrònica o el dipòsit de nitrogen líquid. Un cop s'ha entès com s'arriba a obtenir un espectre es fa una descripció de com analitzar-lo i distingir en ell les diferents interaccions que han succeït dins el cristall. A més, s'analitza la importància de les diferents dimensions en la geometria del detector. Es realitza, també, una descripció de les característiques dels tres detectors HPGe de que disposa el laboratori. Finalment, es fa una breu descripció del codi de simulació emprat. La metodologia seguida per dur a terme el projecte es descriu al Capítol 3. En ell es presenta la sistemàtica per a obtenir la geometria del detector d'acord amb les dades subministrades pel fabricant i els resultats experimentals mitjan cant fonts puntuals i matrius de diferent tipus. A partir d'aquesta descripció geomètrica s'obtenen les corbes d'eficiència en energia per simulació Monte Carlo i es validen els resultats amb els experimentals. S'obtenen, aleshores, els factors de correcció per radionúclids de desintegració en cascada. Finalment, al Capítol 4, es presenten els resultats obtinguts de les corbes d'eficiència en energia per Monte Carlo i dels factors de correcció del 134Cs per a diferents matrius. Aquest resultat s'ha validat amb diferents intercomparacions en que ha format part el LARA. D'altra banda, s'ha observat que caldria fer un anàlisi acurat del funcionament de l'electrònica d'aquests detectors per mostres de diferents activitats

Neutron-induced fission cross section of 240,242Pu

A recent sensitivity analysis done for the new generation of fast reactors [1] has shown the importance of improved cross section data for several actinides. Among them, the neutron-induced fission cross section of 240,242Pu requires a level of accuracy of 1-3% and 3-5%, respectively, from the current status of 6% and 20%. Moreover, nearly all the measurements in the literature have been done relative to 235U(n,f). Therefore, using other references samples such as 237Np or 238U will provide the scientific community with more valuable data. The work was carried out at the Institute for Reference Materials and Measurements (JRC-IRMM). The Van de Graaff accelerator was used for producing a quasi-monoenergetic neutron flux in the energy range of 0.3MeV to 3MeV. Protons were accelerated thanks to a potential difference. A neutron producing target was placed at the end of the beam line: 7Li(p,n)7Be or T(p,n)3He. Then, a twin Frisch-grid ionization chamber (TFGIC) was used as detector. The setup of the detector consists in a common cathode, two anodes and two grids. In the cathode the sample under study and the reference sample are placed in a back-to-back configuration. Each electrode is connected to a preamplifier, and then to a 100MHz 12 bit waveform digitizer. All raw signals are stored for an offline analysis using C++ under the ROOT framework. All the samples used were produced by the target preparation group at JRC-IRMM. The enrichment of the plutonium samples was of 99.89% for 240Pu and of 99.97% for 242Pu. The plutonium masses were chosen to minimize their alpha activity (0.8MBq for 240Pu and 0.1MBq for 242Pu). Three different reference fission cross sections were employed: 235U(n,f), 238U(n,f) and 237Np(n,f). The mass of all the reference samples used was remeasured by means of low geometry alpha counting or/and by a single grid ionization chamber. The mass uncertainty of each sample was lower than 2%. Results were obtained not only for the neutron-induced fission cross section of 240,242Pu in the region from 0.3 MeV up to 3 MeV, but for the 238U(n,f) cross section and the 237Np(n,f) cross section. The neutron flux from the Van de Graaff was characterized by means of MCNP simulations. A clear influence of the different structures between the neutron producing targets and the deposits was found, specially when the ratios measured involved a fissile sample and a threshold sample. The spontaneous fission of 240,242Pu is, as well, an important correction. Thus, this property was measured independently in this work, reaching an uncertainty lower than 1.3% for both isotopes. More corrections were due to the high electronic threshold needed to not trigger on alpha particles, the fission fragment loss due to the sample thickness, neutron emission anisotropy, etc. On average the results of the 240,242Pu(n,f) cross section are in agreement with previous experimental data, even though the trend is slightly lower than present evaluations. In the case of 242Pu(n,f) cross section the resonance-peak structure at 1.1 MeV could not be reproduced in any case. The results of the 237Np(n,f) cross section show an increase at the plateau region with respect to the ENDF/B-VII.1 evaluation in the same way as the data from Paradela (2010) [2]. The results for the 238U(n,f) cross section show a higher cross section than the ENDF evaluation but in agreement with the present JEFF 3.2 evaluation. [1] Uncertainty and target accuracy assessment for innovative systems using recent covariance data evaluations, Volume 26, 2008, OECD-NEA [2] Paradela, C. et al., Neutron-induced fission cross section of U-234 and Np-237 measured at the CERN Neutron Time-of-Flight (n_TOF) facility.,Physical Review C. 82, 3, 034601 (2010)Un anàlisi de sensitivitat [1] recent per la nova generació de reactors ràpids va mostrar la importància de millorar les seccions eficaç de varis actínids. Entre ells, la secció eficaç de fissió per neutró induït del 240,242Pu requereix una millora en la seva precisió des d'un 6% a un 1-3% pel 240Pu i des d'un 20% a un 3-5% pel 242Pu. A més, quasi bé totes les dades experimentals disponibles a la literatura han estat determinades relatives a la secció eficaç del 235U(n,f). Per tant, la utilització d'altres isòtops com a referències, tal com el 237Np(n,f) o el 238U(n,f), proveirà a la comunitat científica amb dades valuoses. Aquest treball ha estat realitzat a l'Institute for Reference Materials and Measurements (JRC-IRMM). L'accelerador Van de Graaff disponible al JRC-IRMM s'ha emprat per produir un flux de neutrons quasi mono-energètics en el rang de 0.3 MeV a 3 MeV. Els protons van ser accelerats de fer-los impactar amb una mostra de producció de neutrons: 7Li(p,n)7Be o T(p,n)3He. A continuació, una doble cambra d'ionització amb grid (TFGIC) es va emplaçar com a detector consistent en un càtode, dos ànodes i dos grids. En el càtode es situen la mostra a estudiar i la mostra de referència. Cada un dels elèctrodes és connectat a un preamplificador i, a continuació, a un digitilitzador amb una freqüència de 100 MHz i 12 bit. Les senyals originals són emmagatzemades sense cap tractament previ per a un posterior anàlisi. El tractament de dades es va realitzar mitjançant el codi de programació C++ sota el marc de ROOT. Totes les mostres emprades en aquest experiment s'han produït al grup de preparació de mostres del JRC-IRMM. L'enriquiment de les mostres de plutoni era de 99.89% pel 240Pu (0.8MBq) i del 99.97% pel 242Pu (0.1MBq). La massa de les tres mostres de referència (235U(n,f), 238U(n,f) i 237Np(n,f)) també va ser mesurada. La incertesa de cada massa és inferior al 2%. La principal correcció aplicaca als resultats obtinguts ha estat per la caracterització del flux de neutrons mitjançant el codi de simulació Monte Carlo MCNP. Els resultats de les simulacions han mostrat una clara influència de les diferents estructures emplaçades entre la mostra de producció de neutrons i les mostres de fissió. Altres correccions s¿han realitzat per la fissió espontània del 240,242Pu (mesurada independentment en aquest treball amb una incertesa inferior al 1,3%), la deficiència d'esdeveniments a causa del llindar de detecció, l'eficiència del detector, l'anisotropia en l'emissió dels neutrons, etc. Tot i que el principal objectiu va ser l'obtenció de la secció eficaç de fissió per neutró induït del 240,242Pu en la regió de 0.3 MeV a 3 MeV, resultats addicionals han estat obtinguts per la secció eficaç del 238U(n,f) i el 237Np(n,f). Els resultats obtinguts mostren un acord significatiu entre la secció eficaç del 240,242Pu(n,f) i resultats experimentals anteriors, tot i que la tendència és lleugerament inferior a les avaluacions (ENDF/B-VII.1, JEFF 3.1 i JENDL 4.0) disponibles. En el cas de la secció eficaç del 242Pu(n,f), a més, el pic de ressonància al voltant de 1.1 MeV predit per quasi totes les dades experimentals anteriors i les avaluacions actuals no s'ha reproduït en aquest experiment. Els resultats de la secció eficaç del 237Np(n,f) presenten un increment en la regió plana després del llindar de fissió d'un 5-7% respecte l'avaluació ENDF/B-VII.1, i en concordança amb els resultats obtinguts per Paradela (2010) [2]. Finalment, els resultats de la secció eficaç del 238U(n,f) mostren un increment al voltant d'un 7-9% a la zona plana després del llindar de fissió, aquesta predicció concorda amb l'avaluació JEFF 3.2. [1] Uncertainty and target accuracy assessment for innovative systems using recent covariance data evaluations, Volume 26, 2008, OECD-NEA [2] Paradela, C. et al., Neutron-induced fission cross section of U-234 and Np-237 measured at the CERN Neutron Time-of-Flight (n_TOF) facility.,Physical Review C. 82, 3, 034601 (2010

First determination of ß -delayed multiple neutron emission beyond A=100 through direct neutron measurement: the P2n value of Sb 136

Background: ß-delayed multiple neutron emission has been observed for some nuclei with A=100, being the 100Rb the heaviest ß2n emitter measured to date. So far, only 25P2n values have been determined for the ˜300 nuclei that may decay in this way. Accordingly, it is of interest to measure P2n values for the other possible multiple neutron emitters throughout the chart of the nuclides. It is of particular interest to make such a measurement for nuclei with A>100 to test the predictions of theoretical models and simulation tools for the decays of heavy nuclei in the region of very neutron-rich nuclei. In addition, the decay properties of these nuclei are fundamental for the understanding of astrophysical nucleosynthesis processes, such as the r-process, and safety inputs for nuclear reactors.Postprint (published version

Caracterització de detectors de Germani amb mètodes Monte Carlo per a la implementació de l'anàlisi del pic suma en radioactivitat ambiental

Aquest projecte consisteix en quatre seccions per tal de fer entendre el procediment seguiten la seva realització: conceptes bàsics, metodologia de l'experiment i de la simulació,resultats i discussions i, finalment, conclusions.En primer lloc es fa un estudi dels dos elements clau del projecte: els detectors HPGei el codi Monte Carlo penelope. Dels detectors HPGe s'explica la seva base física coma semiconductors; a continuació es mostra la seva configuració amb els diferents elementsque necessita el cristall de germani per a la detecció de radiació, com és l'electrònica oel dipòsit de nitrogen líquid. Un cop s'ha entès com s'arriba a obtenir un espectre esfa una descripció de com analitzar-lo i distingir en ell les diferents interaccions que hansucceït dins el cristall. A més, s'analitza la importància de les diferents dimensions en lageometria del detector. Es realitza, també, una descripció de les característiques dels tresdetectors HPGe de que disposa el laboratori. Finalment, es fa una breu descripció delcodi de simulació emprat.La metodologia seguida per dur a terme el projecte es descriu al Capítol 3. En ell es presenta la sistemàtica per a obtenir la geometria del detector d'acord amb les dadessubministrades pel fabricant i els resultats experimentals mitjan cant fonts puntuals imatrius de diferent tipus. A partir d'aquesta descripció geomètrica s'obtenen les corbesd'eficiència en energia per simulació Monte Carlo i es validen els resultats amb els experimentals.S'obtenen, aleshores, els factors de correcció per radionúclids de desintegracióen cascada.Finalment, al Capítol 4, es presenten els resultats obtinguts de les corbes d'eficiènciaen energia per Monte Carlo i dels factors de correcció del 134Cs per a diferents matrius.Aquest resultat s'ha validat amb diferents intercomparacions en que ha format part elLARA. D'altra banda, s'ha observat que caldria fer un anàlisi acurat del funcionamentde l'electrònica d'aquests detectors per mostres de diferents activitats

Absolute and relative cross section measurements of

Cross section measurements in the fast energy region are being demanded as one of the key ingredients for modelling Generation-IV nuclear power plants. However, in facilities where there are no time-of-flight possibilities or it is not convenient to use them, using the 235U(n,f) cross section as a benchmark would require a careful knowledge of the room scatter in the experimental area. In this paper we present measurements of two threshold reactions, 238U(n,f) and 237Np(n,f), that could become a standard between their fission threshold and 2.5 MeV, if the discrepancies shown in the evaluations and in some experimental data can be solved. The preliminary results are in agreement with the present ENDF/B-VII.1 evaluation

Absolute and relative cross section measurements of 237Np(n,f) and 238U(n,f) at the National Physical Laboratory

Cross section measurements in the fast energy region are being demanded as one of the key ingredients for modelling Generation-IV nuclear power plants. However, in facilities where there are no time-of-flight possibilities or it is not convenient to use them, using the 235U(n,f) cross section as a benchmark would require a careful knowledge of the room scatter in the experimental area. In this paper we present measurements of two threshold reactions, 238U(n,f) and 237Np(n,f), that could become a standard between their fission threshold and 2.5 MeV, if the discrepancies shown in the evaluations and in some experimental data can be solved. The preliminary results are in agreement with the present ENDF/B-VII.1 evaluation

Absolute cross section measurements of 238U(n,f) and 237Np(n,f) in the neutron energy range 1-2.4 MeV

New standard (n,f) cross sections other than 235U are important to study the relevant cross sections for Generation-IV power plants. A specific need for such standards is for performing new experiments with quasimonoenergetic neutron beams, such as those produced by Van de Graaf accelerators. Neutrons down-scattered to low energies in the experimental environment, so called room-return, become relevant for this type of measurements. Hence, a standard (n,f) cross section with a fission threshold is of great interest, in order to suppress the contribution from room-return background. For this reason we have performed two experiments at the VDG of the National Physical Laboratory to measure absolutely the (n,f) cross sections of 235U, 238U and 237Np in the fast neutron energy region. Our preliminary results are in agreement with the most up-to-date evaluations

Absolute cross section measurements of

New standard (n,f) cross sections other than 235U are important to study the relevant cross sections for Generation-IV power plants. A specific need for such standards is for performing new experiments with quasimonoenergetic neutron beams, such as those produced by Van de Graaf accelerators. Neutrons down-scattered to low energies in the experimental environment, so called room-return, become relevant for this type of measurements. Hence, a standard (n,f) cross section with a fission threshold is of great interest, in order to suppress the contribution from room-return background. For this reason we have performed two experiments at the VDG of the National Physical Laboratory to measure absolutely the (n,f) cross sections of 235U, 238U and 237Np in the fast neutron energy region. Our preliminary results are in agreement with the most up-to-date evaluations

Highly accurate measurements of the spontaneous fission half-life of 240,242Pu

Fast spectrum neutron-induced fission cross-section data for transuranic isotopes are of special demand from the nuclear data community. In particular highly accurate data are needed for the new generation IV nuclear applications. The aim is to obtain precise neutron-induced fission cross sections for 240Pu and 242Pu. To do so, accurate data on spontaneous fission half-lives must be available. Also, minimizing uncertainties in the detector efficiency is a key point. We studied both isotopes by means of a twin Frisch-grid ionization chamber with the goal of improving the present data on the neutron-induced fission cross section. For the two plutonium isotopes the high a-particle decay rates pose a particular problem to experiments due to piling-up events in the counting gas. Argon methane and methane were employed as counting gases, the latter showed considerable improvement in signal generation due to its higher drift velocity. The detection efficiency for both samples was determined, and improved spontaneous fission half-lives were obtained with very low statistical uncertainty (0.13% for 240Pu and 0.04% for 242Pu): for 240Pu, T 1/2,SF=1.165×1011 yr (1.1%), and for 242Pu, T 1/2,SF=6.74×1010 yr (1.3%). Systematic uncertainties are due to sample mass (0.4% for 240Pu and 0.9% for 242Pu) and efficiency (1%). © 2013 American Physical Society.Postprint (published version

Neutron-induced fission cross sections of Pu-242 from 0.3 MeV to 3 MeV

The majority of the next generation of nuclear power plants (GEN-IV) will work in the fast-neutron-energy region, as opposed to present day thermal reactors. This leads to new and more accurate nuclear-data needs for some minor actinides and structural materials. Following those upcoming demands, the Organisation for Economic Cooperation and Development Nuclear Energy Agency performed a sensitivity study. Based on the latter, an improvement in accuracy from the present 20% to 5% is required for the Pu-242(n, f) cross section. Within the same project both the Pu-240(n, f) cross section and the Pu-242(n, f) cross section were measured at the Van de Graaff accelerator of the Joint Research Centre at the Institute for Reference Materials and Measurements, where quasimonoenergetic neutrons were produced in an energy range from 0.3 MeV up to 3 MeV. A twin Frisch-grid ionization chamber has been used in a back-to-back configuration as fission-fragment detector. The Pu-242(n, f) cross section has been normalized to three different isotopes: Np-237(n, f), U-235(n, f), and U-238(n, f). A comprehensive study of the corrections applied to the data and the uncertainties associated is given. The results obtained are in agreement with previous experimental data at the threshold region up to 0.8 MeV. The resonance-like structure at 0.8 to 1.1 MeV, visible in the evaluations and in most previous experimental values, was not reproduced with the same intensity in this experiment. For neutron energies higher than 1.1 MeV, the results of this experiment are slightly lower than the Evaluated Nuclear Data File/B-VII.1 evaluation but in agreement with the experiment of Tovesson et al. (2009) as well as Staples and Morley (1998). Finally, for energies above 1.5 MeV, the results show consistency with the present evaluations