Ab initio calculation of the GG peak intensity of graphene: Combined study of the laser and Fermi energy dependence and importance of quantum interference effects

We present the results of a diagrammatic, fully ab initio calculation of the $G$ peak intensity of graphene. The flexibility and generality of our approach enables us to go beyond the previous analytical calculations in the low-energy regime. We study the laser and Fermi energy dependence of the $G$ peak intensity and analyze the contributions from resonant and non-resonant electronic transitions. In particular, we explicitly demonstrate the importance of quantum interference and non-resonant states for the $G$ peak process. Our method of analysis and computational concept is completely general and can easily be applied to study other materials as well.Comment: 10 pages, 5 figure

Non-adiabatic exciton-phonon coupling in Raman spectroscopy of layered materials

We present an ab initio computational approach for the calculation of resonant Raman intensities, including both excitonic and non-adiabatic effects. Our diagrammatic approach, which we apply to two prototype, semiconducting layered materials, allows a detailed analysis of the impact of phonon-mediated exciton-exciton scattering on the intensities. In the case of bulk hexagonal boron nitride, this scattering leads to strong quantum interference between different excitonic resonances, strongly redistributing oscillator strength with respect to optical absorption spectra. In the case of MoS$_2$, we observe that quantum interference effects are suppressed by the spin-orbit splitting of the excitons.Comment: In press at Sci. Adv. Main text: 23 pages, 6 figures; Supplementary Material: 6 pages, 2 figure

Theory of resonant Raman scattering: Toward a comprehensive \textit{ab initio} description

We develop a general, fully quantum mechanical theory of Raman scattering from first principles in terms of many-body correlation functions. In order to arrive at expressions that are practically useful in the context of condensed matter physics, we adopt the Lehmann-Symanzik-Zimmermann reduction formula from high-energy physics and formulate in the modern language of many-body perturbation theory. This enables us to derive a general and practically useful expression for the Raman scattering rate in terms of quantities that can be computed \textit{ab initio}. Our work paves the way toward a comprehensive computational approach to the calculation of Raman spectra that goes beyond the current state of the art by capturing both excitonic and non-adiabatic effects.Comment: 19 page

Many-Body Perturbation Theory Approach to Raman Spectroscopy and Its Application to 2D Materials

Raman spectroscopy has become one of the most important techniques for the characterization of materials, as it allows the simultaneous probing of several properties, such as electronic and vibrational excitations, at once. This versatility, however, makes its theoretical description very challenging and, up to now, no fully satisfactory and general way for the calculation of Raman spectra from first principles exists. In this thesis, we aim to fill this gap and present a coherent theory of Raman scattering within the framework of many-body perturbation theory. We develop a novel and general, correlation function-based approach for the calculation of Raman scattering rates that can potentially also be applied to ultra-fast Raman spectroscopy out of equilibrium. Besides these theoretical developments, we present concrete computational recipes for the calculation of Raman intensities that allow the inclusion of both excitonic effects and non-adiabatic effects of lattice vibrations. The latter has so far not been possible with state-of-the-art methods, which can only take into account one of the two effects. As a first test case, we apply our theory to graphene, for which we use it to study the laser frequency and Fermi energy dependence of the Raman G-peak intensity. The flexibility of our approach also allows us to demonstrate that non-resonant processes and quantum mechanical interference effects play a significant role in Raman scattering. This applies not only to graphene but also to other two-dimensional materials of current interest, such as MoTe2 and MoS2. In addition to the development of a consistent and comprehensive description of Raman scattering, we derive a novel approach for the calculation of phonon frequencies and the screened electron-phonon coupling. It can be applied also to strongly correlated systems, for which the currently used methods are not entirely satisfactory or insufficient. Our new method goes beyond the limitations of the methods currently in use and will permit the computation of phonon-related quantities also in systems with strong correlation effects such as Kohn anomalies (e.g., graphene) or Peierls instabilities. Lastly, we present work on the application of (magneto-)Raman spectroscopy as a probe for many-body effects in graphene. Here we focus on the description of the phenomenon of magneto-phonon resonances and how it can be used to probe electronic excitation energies and to extract electron and phonon lifetimes.Raman-Spektroskopie ist zu einer der bedeutendsten Methoden zur Materialcharakterisierung geworden, da sie die gleichzeitige Untersuchung von mehreren Eigenschaften, wie z. B. elektronische Anregungen und Gitterschwingungen, erlaubt. Diese Vielseitigkeit macht ihre theoretische Beschreibung jedoch sehr herausfordernd, sodass bis heute kein allgemeiner ab initio Zugang existiert. Mit dieser Arbeit versuchen wir diese Lücke zu schließen und stellen eine kohärente Theorie der Raman-Streuung im Rahmen der Vielteilchenstörungstheorie vor. Wir entwickeln einen neuartigen Zugang für die Berechnung von Raman-Streuraten, der potenziell auch auf ultra-schnelle Raman-Streuung außerhalb des Gleichgewichts angewandt werden kann. Neben dieser theoretischen Arbeit präsentieren wir auch konkrete Ausdrücke für die computergestützte Berechnung von Raman-Intensitäten, die es erlauben, sowohl exzitonische Effekte als auch dynamisch behandelte Gitterschwingungen in die Rechnung miteinzubeziehen. Die gleichzeitige Berücksichtigung letzterer Aspekte ist mit bisherigen Methoden nicht möglich gewesen. Als ersten Test wenden wir unsere Theorie auf Graphen an und untersuchen die Abhängigkeit der Intensität der Raman G-Linie von der Laser- und Fermi-Energie. Unser flexibler Zugang erlaubt es uns außerdem zu zeigen, dass nicht-resonante Prozesse und Quanteninterferenzeffekte eine wesentliche Rolle im Raman-Streuprozess spielen. Dies trifft auch auf andere zweidimensionale Materialien zu, wie z. B. MoTe2 und MoS2, die im Fokus der aktuellen Forschung stehen. Zusätzlich zur Entwicklung einer umfassenden Beschreibung der Raman-Streuung leiten wir einen neuartigen Ansatz zur Berechnung von Phononenfrequenzen und der abgeschirmten Elektron-Phonon-Kopplung her. Dieser kann auch auf stark korrelierte Systeme angewandt werden, für die die bis- lang benutzten Methoden nicht zufrieden stellend sind. Unsere neue Methode erlaubt es, die Einschränkungen aktueller Methoden zu überwinden, auch in Systemen mit starken Korrelationseffekten wie z. B. Kohn-Anomalien (wie z. B. in Graphen) oder Peierls-Instabilitäten. Zum Abschluss untersuchen wir Vielteicheneffekte in Graphen mittels (Magneto-)Raman-Spektroskopie. Hierbei liegt der Schwerpunkt auf Magneto-Phonon-Resonanzen und wie diese dazu genutzt werden können, um elektronische Anregungsenergien und die Lebenszeiten von Elektronen und Phononen zu untersuchen

Die Republik auf der Couch: Maik Tändler untersucht den Psychoboom in den siebziger Jahren

Maik Tändler: Das therapeutische Jahrzehnt: Der Psychoboom in den siebziger Jahren. Göttingen: Wallstein 2016. 978-3-8353-1850-

Soziales Kapital "im Zeitalter materieller Interessen": konzeptionelle Überlegungen zum Vertrauen in der Zivil- und Marktgesellschaft des langen 19. Jahrhunderts (1780-1914)

"Der Aufsatz behandelt konzeptionelle Überlegungen und begriffliche Klärungen für eine Studie zum 'ehrbaren Kaufmann' im Wirtschaftsleben des 19. Jahrhunderts. Ausgehend von einem historisierten Verständnis der Zivilgesellschaft werden die normativen Präferenzen der historischen Akteure in die Definition der Zivilgesellschaft einbezogen. Die historische Semantik und die zugeordneten symbolischen Codes der Zeitgenossen werden somit ernst genommen und konzeptionell aufgegriffen. Das Konzept der Zivilgesellschaft wurde während des 18. Jahrhundert von denselben Wissenschaftlern und Politikern entwickelt, die zugleich auch prominente Vertreter der Politischen Ökonomie waren. In diesem Zusammenhang betrachteten sie Freiheit, Individualität und Vertrauen als zentrale Kennzeichen der Zivilgesellschaft als auch des Marktes. Im 19. Jahrhundert dagegen bewerteten sowohl Marxisten als auch konservative Kritiker den Markt wesentlich kritischer. Der allumfassende Markt, so meinten sie, würde Vertrauen und soziale Beziehungen zerstören. Dementsprechend spielte das Konzept der Zivilgesellschaft nur noch eine untergeordnete Rolle. Der Aufsatz möchte diesen Bewertungswandel von Markt und Zivilgesellschaft mit den Instrumenten der Neuen Institutionenökonomie (Institutionen, Sozialkapital und Vertrauen) untersuchen. Die Geschichte des 'ehrbaren Kaufmanns' als Denkvorstellung und historische Praxis wird hierbei als eine Fallstudie vorgeschlagen, anhand derer sich der Bedeutungswandel exemplarisch nachvollziehen lässt." (Autorenreferat)"The paper discusses conceptual considerations and clarifies central theoretical terms for a study of the importance of the image of the 'honourable merchant' during the industrial world of the 19th century. Using a historicized concept of civil society, the normative preferences of historical actors will be worked into the definition of civil society. By reflecting upon the historic semantics of civil society, the subjective dimension of civil society and the related 'symbolic codes' are revealed. The concept of 'civil society' was developed during the 18th century by the same scientists and politicians who were prominent representatives of the modern discipline of 'political economy'. In this context, the values of freedom, individuality and trust played an outstanding role within civil society as well as in the economy. However in the 19th century, Marxist as well as romantic and conservative critics observed a fundamental restructuring of the society, along with individuals' increased aspirations for economic personal benefit. An all-embracing 'market', they feared, would threaten existing trust and social relations. Consequently civil society was no longer seen as a central concept. This article proposes an analysis of the change in evaluation of the market and the civil society using the instruments and terms of the new institutional economy (institutions, social capital and trust). The history of the 'honourable merchant' as an idea and historical practice is presented as a promising case study for the analysis of these changes." (author's abstract

Quantum interference effects in resonant Raman spectroscopy of single- and triple-layer MoTe2_2 from first principles

We present a combined experimental and theoretical study of resonant Raman spectroscopy in single- and triple-layer MoTe$_2$. Raman intensities are computed entirely from first principles by calculating finite differences of the dielectric susceptibility. In our analysis, we investigate the role of quantum interference effects and the electron-phonon coupling. With this method, we explain the experimentally observed intensity inversion of the $A^\prime_1$ vibrational modes in triple-layer MoTe2 with increasing laser photon energy. Finally, we show that a quantitative comparison with experimental data requires the proper inclusion of excitonic effects.Comment: Main Text (5 Figures, 1 Tables) + Supporting Information (6 Figures

Low B Field Magneto-Phonon Resonances in Single-Layer and Bilayer Graphene

Many-body effects resulting from strong electron-electron and electron-phonon interactions play a significant role in graphene physics. We report on their manifestation in low B field magneto-phonon resonances in high quality exfoliated single-layer and bilayer graphene encapsulated in hexagonal boron nitride. These resonances allow us to extract characteristic effective Fermi velocities, as high as $1.20 \times 10^6$ m/s, for the observed "dressed" Landau level transitions, as well as the broadening of the resonances, which increases with Landau level index