Photo-ionization and fragmentation of Sc3N@C80 following excitation above the Sc K-edge

We have investigated the ionization and fragmentation of a metallo-endohedral fullerene, Sc3N@C80, using ultrashort (10 fs) x-ray pulses. Following selective ionization of a Sc (1s) electron (hν = 4.55 keV), an Auger cascade leads predominantly to either a vibrationally cold multiply charged parent molecule or multifragmentation of the carbon cage following a phase transition. In contrast to previous studies, no intermediate regime of C2 evaporation from the carbon cage is observed. A time-delayed, hard x-ray pulse (hν = 5.0 keV) was used to attempt to probe the electron transfer dynamics between the encapsulated Sc species and the carbon cage. A small but significant change in the intensity of Sc-containing fragment ions and coincidence counts for a delay of 100 fs compared to 0 fs, as well as an increase in the yield of small carbon fragment ions, may be indicative of incomplete charge transfer from the carbon cage on the sub-100 fs time scale

Contribution a l'etude de la simple photoionisation et de la double photoionisation dans quelques molecules excitees par rayonnement synchrotron

SIGLET 55661 / INIST-CNRS - Institut de l'Information Scientifique et TechniqueFRFranc

Double photoionisation de quelques atomes et molecules simples a l'aide du ryonnement synchrotron

SIGLECNRS T Bordereau / INIST-CNRS - Institut de l'Information Scientifique et TechniqueFRFranc

Dynamique de dissociation des dications N2++ et N2O++ préparés par double photoionisation à l'aide du rayonnement synchrotron

PARIS-BIUSJ-Thèses (751052125) / SudocPARIS-BIUSJ-Physique recherche (751052113) / SudocSudocFranceF

Modification of a Cylindrical Mirror Analyzer for High Efficiency Photoelectron Spectroscopy on Ion Beams

International audienceAn existing cylindrical mirror analyzer (CMA) that was initially equipped with eight channeltrons detectors has been modified to install large micro-channel plate detectors to perform parallel detection of electrons on an energy range corresponding to ~12% of the mean pass energy. This analyzer is dedicated to photoelectron spectroscopy of ions ionized by synchrotron radiation. The overall detection efficiency is increased by a factor of ~20 compared to the original analyzer. A proof of principle of the efficiency of the analyzer has been done for Xe 5+ and Si + ions and will allow photoelectron spectroscopy on many other ionic species

Photofragmentation study of hexamethyldisiloxane following core ionization and direct double ionization

X-ray photoelectron spectroscopy and Auger spectroscopy studies of gas-phase hexamethyldisiloxane (HMDSO) are presented. The photodissociation of this molecule is studied using various experimental coincidence techniques. We compare the fragmentation pathways observed after core ionization followed by Auger decay and after valence double photoionization of the molecule. A strongly selective production of the doubly charged tetramethyldisiloxane ion is observed in the low binding-energy regions. Theoretical calculations are carried out to tentatively explain the stability of the produced dication

Étude de molécules d'intérêt biologique solvatées en micro-jet liquide par spectroscopie d'électrons en coïncidences

International audienceLa spectroscopie de photoélectrons est une technique puissante qui permet d'étudier les voies de relaxation d’une molécule ionisée après exposition au rayonnement électromagnétique (synchrotron). L’ionisation en couche interne, après l’éjection d’un photoélectron, est souvent suivie d’un déclin Auger (hν + M => M+* + e-ph => M++ + e-ph + e-A). Ici, nous avons utilisé une méthode de spectroscopie en coïncidences entre photoélectrons et électrons Auger qui permet un filtrage efficace des différents processus en jeu. Elle utilise un spectromètre d’électrons de type bouteille magnétique1, largement utilisée pour l’analyse d’atomes et de molécules en phase gaz2, mais dont l’application à des molécules solvatées en phase liquide est encore en plein développement3. A cet effet, notre équipe a conçu un spectromètre qui couple une bouteille magnétique à un micro-jet liquide sous ultravide1,4. La présence d’une contribution notable de l’eau en phase gaz autour du jet liquide rend l’obtention et l’analyse des spectres complexe. Des études ont été menées sur le benzoate de sodium (C5H5NaCOO-) et sur des molécules dérivées avec ce nouveau spectromètre sur la ligne de lumière PLEIADES du synchrotron SOLEIL. Les seuils 1s de l’oxygène et du carbone ont été explorés. La Figure 1 représente la cartographie 2D, en énergie cinétique, des coïncidences entre les photoélectrons C 1s éjectés de cette molécule (en ordonnée) et les électrons Auger correspondants (en abscisse). Des îlots de coïncidences sont bien visibles. Le spectre de photoélectrons est indiqué sur la gauche de la figure. Nous y observons deux pics distincts de photoélectrons issus des six carbones du groupement benzène et du carbone du groupement carboxyle. La projection des données sur l’axe des abscisses (sous la cartographie) nous donne accès aux spectres Auger. Le spectre Auger total (non filtré) est renseigné en noir. Les spectres filtrés en énergie ont été obtenus après sélection de deux bandes représentées par des encadrés bleu et rouge, qui correspondent donc aux spectres Auger consécutifs à l’ionisation sélective des carbones dans leurs deux environnements. Ce filtrage, couplé avec des calculs de chimie quantique, permettra de déterminer et de comparer les états finaux peuplés des molécules analysées en fonction de l’atome initialement ionisé. Des mesures similaires ont été réalisées sur les molécules d’hydroxy-benzoate et d’acide benzoïque. Suite à ces résultats probants, des mesures ont également été réalisées sur une molécule d’intérêt biologique, l’urée (CH4N2O) aux seuils du C 1s, O 1s et N 1s et les résultats correspondant seront également présentés

Étude de molécules d'intérêt biologique solvatées en micro-jet liquide par spectroscopie d'électrons en coïncidences

International audienceLa spectroscopie de photoélectrons est une technique puissante qui permet d'étudier les voies de relaxation d’une molécule ionisée après exposition au rayonnement électromagnétique (synchrotron). L’ionisation en couche interne, après l’éjection d’un photoélectron, est souvent suivie d’un déclin Auger (hν + M => M+* + e-ph => M++ + e-ph + e-A). Ici, nous avons utilisé une méthode de spectroscopie en coïncidences entre photoélectrons et électrons Auger qui permet un filtrage efficace des différents processus en jeu. Elle utilise un spectromètre d’électrons de type bouteille magnétique1, largement utilisée pour l’analyse d’atomes et de molécules en phase gaz2, mais dont l’application à des molécules solvatées en phase liquide est encore en plein développement3. A cet effet, notre équipe a conçu un spectromètre qui couple une bouteille magnétique à un micro-jet liquide sous ultravide1,4. La présence d’une contribution notable de l’eau en phase gaz autour du jet liquide rend l’obtention et l’analyse des spectres complexe. Des études ont été menées sur le benzoate de sodium (C5H5NaCOO-) et sur des molécules dérivées avec ce nouveau spectromètre sur la ligne de lumière PLEIADES du synchrotron SOLEIL. Les seuils 1s de l’oxygène et du carbone ont été explorés. La Figure 1 représente la cartographie 2D, en énergie cinétique, des coïncidences entre les photoélectrons C 1s éjectés de cette molécule (en ordonnée) et les électrons Auger correspondants (en abscisse). Des îlots de coïncidences sont bien visibles. Le spectre de photoélectrons est indiqué sur la gauche de la figure. Nous y observons deux pics distincts de photoélectrons issus des six carbones du groupement benzène et du carbone du groupement carboxyle. La projection des données sur l’axe des abscisses (sous la cartographie) nous donne accès aux spectres Auger. Le spectre Auger total (non filtré) est renseigné en noir. Les spectres filtrés en énergie ont été obtenus après sélection de deux bandes représentées par des encadrés bleu et rouge, qui correspondent donc aux spectres Auger consécutifs à l’ionisation sélective des carbones dans leurs deux environnements. Ce filtrage, couplé avec des calculs de chimie quantique, permettra de déterminer et de comparer les états finaux peuplés des molécules analysées en fonction de l’atome initialement ionisé. Des mesures similaires ont été réalisées sur les molécules d’hydroxy-benzoate et d’acide benzoïque. Suite à ces résultats probants, des mesures ont également été réalisées sur une molécule d’intérêt biologique, l’urée (CH4N2O) aux seuils du C 1s, O 1s et N 1s et les résultats correspondant seront également présentés

Etude de molécules d'intérêt biologique solvatées en micro-jet liquide par spectroscopie d'électrons en coïncidences

International audienc

Etude de molécules d'intérêt biologique solvatées en micro-jet liquide par spectroscopie d'électrons en coïncidences

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