Modélisation des propriétés des matériaux ferroélectriques displacifs monocristallins

The ferroelectric displacive materials present an increasing interest in the industrial field, in particular for telecommunications, because of the tunability of the permittivity or of the piezoelectric coefficient. The objective of this PhD thesis is a better understanding of the properties of these materials by carrying out a theoretical study. At the nanometric scale, the effects of temperature, of a mechanical stress or of an applied electric field are examined in particular in terms of the deformation of the unit cell and the change of the dipole moment. It is then possible to obtain the permittivity or the piezoelectric coefficient according to these variables, in the both polar and non-polar phases. To describe the properties of a ferroelectric displacive material at microscopic scale, we must add to the previous description the notion of domain of polarization. When the material is submitted to an external solicitation, the walls separating the different domains move. The study of this motion provides the variation of the polarization, of the deformation, of the permittivity or of the piezoelectric coefficient as a function of applied electric field or mechanical stress (hysteresis and butterfly loops). The role of defects inthe material is taken into account by considering pinning and depinning of the walls by these defects. A distinction is carried out between minor loops, for which the density of domain walls is constant, and the major loops where one must take into account the variation of the density of walls.Les matériaux ferroélectriques displacifs présentent un intérêt croissant dans le domaine industriel, en particulier pour les télécommunications, du fait de l’accordabilité de leur permittivité ou de leur coefficient piézoélectrique. L’objectif de cette thèse vise à mieux comprendre les propriétés de ces matériaux en réalisant une étude théorique.À l’échelle nanométrique, les effets de la température, d’une contrainte mécanique ou d’un champ électrique appliqué sont examinés notamment en ce qui concerne leur impact sur la déformation de la cellule élémentaire et sur la variation du moment dipolaire associé à cette cellule. On peut alors exprimer la permittivité ou le coefficient piézoélectrique en fonction de ces grandeurs aussi bien en phase polaire qu’en phase non polaire.Si l’on souhaite décrire les propriétés des matériaux ferroélectriques displacifs à une échelle microscopique, il faut rajouter à la description précédente la notion de domaine de polarisation. Lorsque le matériau est soumis à une sollicitation externe, les parois qui séparent les différents domaines se déplacent. L’étude de ce mouvement permet d’obtenir la variation de la polarisation, de la déformation, de la permittivité ou ducoefficient piézoélectrique en fonction du champ électrique appliqué ou de la contrainte mécanique exercée (cycles d’hystérésis et cycles papillon). Le rôle des défauts présents dans le matériau est pris en compte en considérant le piégeage et le dépiégeage des parois par ces défauts. Un distinguo est réalisé entre les cycles mineurs, où la densité de parois de domaine est constante, et les cycles majeurs où l’on doit tenir compte de la variation de cette densité de parois

Dielectric long time relaxation of domains walls in PbZrTiO3 thin films

International audienceFerroelectric materials subjected to a DC electric field have their dielectric permittivity which decreases with time. This is connected to the reorganization of the domain walls to achieve a more stable configuration. We propose here to study the domain walls motion when the material is subjected to an electrical field. We use the hyperbolic law (generalized Rayleigh law) for contributions related to the walls. This allows to clearly identifying the domain walls as responsible for the time decay of the permittivity

Description of the low field nonlinear dielectric properties of ferroelectric and multiferroic materials

International audienceFerroelectric and multiferroic materials present a nonlinear variation in their permittivity due to domain wall motion. Currently, this variation is described either by the Rayleigh law for fields above a threshold or by a power law for soft ferroelectrics. We propose a hyperbolic law based on the contributions of domain walls and intrinsic lattice which includes the two classic approaches. The threshold field is clearly defined by considering reversible and irreversible components of the permittivity. A good agreement between the hyperbolic law and experimental data is obtained. Moreover, we show that the threshold field obeys to the Volgel-Fulcher law

Matériaux ferroélectriques dans les dispositifs hyperfréquences : Quelles caractérisations ?

National audienceLes matériaux ferroélectriques en couches minces présentent un intérêt croissant pour les applications hyperfréquences du fait de leur forte valeur de permittivité et de l’accordabilité en champ électrique. Cette dernière grandeur est à la base de dispositifs dits « intelligents », comme par exemple des filtres, des déphaseurs ou des antennes, et de nombreuses réalisations ont déjà été mises au point par diverses équipes de recherche ou industrielles.Généralement, on teste la performance du matériau ferroélectrique utilisé en mesurant son accordabilité et quelques fois sa figure de mérite. Le matériau retenu pour le dispositif est alors celui présentant la meilleure accordabilité. En dehors de ce résultat immédiat, il n’est accordé que peu d’attention à la physique particulière des ferroélectriques. Il est pourtant fondamental de bien en comprendre les propriétés si l’on souhaite pouvoir tirer le meilleur parti de ces matériaux ou simplement éviter certains désagréments lors de l’utilisation.Dans cette étude, nous allons montrer l’intérêt que peut revêtir une caractérisation poussée des ferroélectriques en indiquant notamment les expériences indispensables pour garantir d’avoir un bon matériau. Une attention particulière est portée à la spectroscopie diélectrique, notamment aux basses fréquences pour dépister la diffusion, à l’étude en amplitude et aux cycles Epsilon-E

Dielectric properties of PZT thin films under a low AC-electric field at different bias fields

International audienceFunctional ferroelectric thin films present a great interest for telecommunication applications. In particular, the tunability of the dielectric constant under an applied electric field allows realizing of intelligent devices. The non linear variation of the permittivity is attributed to domain wall motion. The movement of domain walls under the influence of a low ac electric field corresponds either to a vibration around the equilibrium position (pinning center) or to a jump towards another equilibrium state. The first mechanism corresponds to a reversible process whereas the second is related to an irreversible modification of the local polarization. This results in the “hyperbolic law” for the description of the permittivity which is an improvement of the Raleight law. We present here a study of the parameters of the hyperbolic law as a function of the bias field, i.e. at different points of the hysteresis cycle. We are in particular interested by the ratio between the reversible and the irreversible contribution to the permittivity. Experiments concern the real part of the permittivity but also the imaginary part which is related to the dielectric losses phenomena

Response of a ferroelectric to an electric field: the Rayleigh law and its extensions

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Simulation du mouvement des parois de domaines dans BaTiO3

National audienceLes matériaux ferroélectriques présentent un intérêt croissant en électronique de part leur propriété d'accordabilité, permettant de ce fait de réaliser des dispositifs intelligents. Cette propriété est liée à la variation de la densité des parois de domaine lorsque l'on modifie l'intensité du champ électrique appliqué. Si l'on s'intéresse au cas d'un monocristal, celui-ci minimise son énergie en s'organisant en domaines de polarisation, notamment pour réduire le champ dépolarisant généré par la présence d'interfaces. Sous l'action d'un champ électrique externe, ces parois se déplacent, modifiant le nombre et la forme des domaines, pour atteindre un nouvel état d'équilibre. Dans cette étude, nous proposons une simulation qui permet de décrire le déplacement des parois d'un ferroélectrique de type displacif sous l'action d'un champ électrique sinusoïdal. Le but est alors de mieux cerner les paramètres clefs intervenant sur la propriété d'accordabilité. Nous appliquons la simulation au cas de BaTiO3

Free energy of BaTiO3 single crystal

International audienceThe thermodynamic description of a ferroelectric material is generally done using the approach of Landau. This latter is based on the development of the free energy around the para/ferro-electric transition temperature. Following the formulation of Devonshire (1949), many authors have tried to improve the description level. In this context, the free energy due to the elastic behavior of the material has been included in models. Despite this progress, the development of the free energy in successive power of the polarization still depends on parameters that must be set in an ad hoc manner. We propose here a formulation of the free energy for displacive ferroelectrics which takes direct account of the polarization but also of the coupling with temperature and of the electrostrictive coupling. We apply this formalism to the case of BaTiO3 single crystal. A comparison with experiment and with previous works is performed. The proposed approach allows for example to properly account for the evolution of the spontaneous polarization and lattice parameters as a function of temperature in all polar phases

Direct in-depth determination of a complex magnetic configuration in an exchange-coupled bilayer with perpendicular and in-plane anisotropy

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